• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    酒五味子的指紋圖譜建立及化學(xué)模式識(shí)別分析

    2021-12-30 01:08:58李慧峰田凡玉孟霜孔祥鵬王兵裴妙榮
    中國藥房 2021年24期
    關(guān)鍵詞:指紋圖譜高效液相色譜法聚類分析

    李慧峰 田凡玉 孟霜 孔祥鵬 王兵 裴妙榮

    中圖分類號(hào) R284.1 文獻(xiàn)標(biāo)志碼 A 文章編號(hào) 1001-0408(2021)24-3008-06

    DOI 10.6039/j.issn.1001-0408.2021.24.11

    摘 要 目的:建立酒五味子的指紋圖譜,并進(jìn)行聚類分析和主成分分析。方法:采用高效液相色譜(HPLC)法。以Diamonsil C18(2)為色譜柱,以甲醇-水為流動(dòng)相進(jìn)行梯度洗脫,檢測(cè)波長為250 nm,流速為1 mL/min,柱溫為30 ℃,進(jìn)樣量為10 μL。以五味子醇甲為參照峰,采用《中藥色譜指紋圖譜相似度評(píng)價(jià)系統(tǒng)(2012版)》繪制15批酒五味子飲片樣品的HPLC指紋圖譜并進(jìn)行相似度評(píng)價(jià),確定共有峰。采用SPSS 22.0軟件進(jìn)行聚類分析、主成分分析。結(jié)果:15批酒五味子飲片樣品共有20個(gè)共有峰,相似度為0.983~0.999;共指認(rèn)出其中8個(gè)共有峰,分別為5-羥甲基糠醛、五味子醇甲、五味子醇乙、五味子酯甲、五味子酯乙、五味子甲素、五味子乙素、五味子丙素。聚類分析結(jié)果顯示,15批酒五味子飲片可聚為4類,其中S1~S4、S14聚為一類,S9~S11聚為一類,S5、S7~S8、S12~S13聚為一類,S6、S15聚為一類。主成分分析結(jié)果顯示,前4個(gè)主成分的累計(jì)方差貢獻(xiàn)率為85.381%,分類結(jié)果與聚類分析結(jié)果基本一致。與生五味子比較,酒制后的五味子中新增了5-羥甲基糠醛,且含量較高,而其余色譜峰未見明顯差異。結(jié)論:所建HPLC指紋圖譜簡(jiǎn)便、易行,結(jié)合聚類分析和主成分分析可用于酒五味子飲片的質(zhì)量控制。

    關(guān)鍵詞 酒五味子;高效液相色譜法;指紋圖譜;聚類分析;主成分分析

    Establishment of HPLC Fingerprint of Wine-processed Schisandra chinensis and Analysis of Chemical Pattern Recognition

    LI Huifeng1,TIAN Fanyu1,MENG Shuang2,KONG Xiangpeng1,WANG Bing1,PEI Miaorong1(1. College of Chinese Medicine and Food Engineering, Shanxi University of Chinese Medicine/Shanxi Modern Chinese Medicine Engineering Laboratory, Shanxi Jinzhong 030619, China; 2. Central Laboratory, Shanxi Hospital of Integrated Traditional and Western Medicine, Taiyuan 030013, China)

    ABSTRACT? ?OBJECTIVE: To establish the fingerprint of wine-processed Schisandra chinensis, and to conduct cluster analysis and principal component analysis. METHODS: HPLC method was adopted. The determination was performed on Diamonsil C18 (2) column with mobile phased consisted of methanol-water (gradient elution) at the flow rate of 1 mL/min. The detection wavelength was set at 250 nm, and the column temperature was 30 ℃; the injection volume was 10 μL. With schisandrol A as the reference peak, HPLC fingerprints of 15 batches of samples were drawn and their similarity were evaluated with Similarity Evaluation System of TCM Chromatographic Fingerprint (2012 edition). The common peaks were determined. Cluster analysis and principal component analysis were performed by using SPSS 22.0 statistical software. RESULTS: There were 20 common peaks in 15 batches of samples, and the similarities were 0.983-0.999; a total of 8 common peaks were identified, namely 5-hydroxymethyl furfural, schisandrol A, schisandrol B, schisantherin A, schisantherin B, deoxyschizandrin, γ-schizandrin, pseudo-γ-schizandrin. The results of cluster analysis showed that 15 batches of wine-processed S. chinensis could be clustered into 4 categories. Among them, S1-S4 and S14 were clustered into one category, S9-S11 were clustered into one category, S5, S7-S8, S12-S13 were clustered into one category, and S6 and S15 were clustered into one category. The results of principal component analysis showed that the cumulative variance contribution rate of first four principal components was 85.381%; the classification results were basically consistent with the results of cluster analysis. Compared with S. chinensis, 5-hydroxymethyl furfural was newly found in S. chinensis after wine-processing, with high content; but there was no significant difference in the other chromatographic peaks. CONCLUSIONS: The established HPLC fingerprint is simple and easy to operate, combined with cluster analysis and principal component analysis, can be used for quality control of wine-processed S. chinensis decoction pieces.

    KEYWORDS? ?Wine-processed Schisandra chinensis; HPLC; Fingerprint; Cluster analysis;? Principal component analysis

    基金項(xiàng)目:山西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目(No.201603D31140-10);山西省實(shí)驗(yàn)動(dòng)物專項(xiàng)資金項(xiàng)目(No.2015K06);山西省中藥材、中藥飲片地方標(biāo)準(zhǔn)研究項(xiàng)目(No.2014004B)

    講師,碩士。研究方向:中藥藥效物質(zhì)及質(zhì)量控制。電話:0351-3179979。E-mail:lihuifeng2046@163.com

    通信作者:教授,碩士。研究方向:中藥復(fù)方化學(xué)及新產(chǎn)品開發(fā)。電話:0351-3179979。E-mail:peimr602@163.com

    酒五味子為五味子Schisandra chinensis(Turcz.)Baill.經(jīng)黃酒蒸制而成的炮制加工品,最早記載于宋代《圣濟(jì)總錄》,曰“用酒三升浸三日取出焙干”[1]。五味子酒制旨在借酒行藥勢(shì),增強(qiáng)其滋腎功效[2-3]。有研究指出,五味子主要含有木脂素類、三萜類、有機(jī)酸類、多糖類及揮發(fā)油等成分,其中五味子甲素、五味子乙素、五味子丙素、五味子醇甲、五味子醇乙和五味子酯甲等木脂素類化合物為其主要活性成分[4],具有改善心肌缺血/再灌注引起的心肌損傷、心肌肥大、心肌氧化損傷和保肝護(hù)肝、調(diào)節(jié)中樞、增強(qiáng)免疫、改善腎功能、抗菌抑菌等作用[5]。目前,關(guān)于生五味子的指紋圖譜研究較多[6-7],也有通過建立指紋圖譜區(qū)分南、北五味子并比較兩者化學(xué)成分的研究[8];而關(guān)于酒五味子的研究則主要集中在補(bǔ)腎功效評(píng)價(jià)、酒制前后木脂素類成分含量變化等方面[9-11]。酒五味子飲片在臨床及成方制劑中多有應(yīng)用,如2020年版《中國藥典》(一部)收載的人參養(yǎng)榮丸、健腦丸等[12]。酒五味子飲片雖被收載于《山東省中藥飲片炮制規(guī)范(2012年版)》[13]和《安徽省中藥飲片炮制規(guī)范(2019年版)》[14]中,但并未有指紋圖譜的規(guī)定。因此,基于指紋圖譜的質(zhì)量控制研究有限,使得酒五味子飲片的整體質(zhì)量無法得到全面評(píng)價(jià),五味子酒制前后的成分差異未能被完全闡明,制約了酒五味子炮制機(jī)制及藥效作用的深入研究。

    中藥指紋圖譜具有重現(xiàn)性好、專屬性強(qiáng)、穩(wěn)定性好的特點(diǎn),可全面系統(tǒng)地表征中藥化學(xué)成分的特征[15]?;瘜W(xué)模式識(shí)別分析能鑒別藥材樣品之間的差異,綜合評(píng)估中藥的質(zhì)量[16-17]。基于此,本研究建立了酒五味子的高效液相色譜(HPLC)指紋圖譜,并結(jié)合聚類分析、主成分分析等對(duì)其質(zhì)量進(jìn)行評(píng)價(jià),旨在為酒五味子的質(zhì)量控制提供參考。

    1 材料

    1.1 主要儀器

    本研究所用主要儀器有2695型HPLC儀及配備的2998型二極管陣列檢測(cè)器、Empower 2色譜工作站(美國Waters公司),AB135-S型十萬分之一電子分析天平[梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司],F(xiàn)A2104型萬分之一電子分析天平(上海精密科學(xué)儀器有限公司),SB-5200 DTDN型超聲波清洗機(jī)(寧波新芝生物科技股份有限公司)等。

    1.2 主要藥品與試劑

    5-羥甲基糠醛對(duì)照品(批號(hào)111626-202013)、五味子醇甲對(duì)照品(批號(hào)110857-201815)、五味子酯甲對(duì)照品(批號(hào)111529-201706)均購自中國食品藥品檢定研究院,純度均大于95%;五味子酯乙對(duì)照品(批號(hào)58546- 55-7,純度97.2%)購自上海詩丹德標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)服務(wù)有限公司;五味子醇乙對(duì)照品(批號(hào)151113)、五味子甲素對(duì)照品(批號(hào)131111)、五味子乙素對(duì)照品(批號(hào)151113)、五味子丙素對(duì)照品(批號(hào)140617)均購自成都普菲德生物技術(shù)有限公司,純度均大于98%;甲醇為色譜純,其余試劑均為分析純,水為超純水。

    15批五味子藥材(編號(hào)Y1~Y15)均購自河北省某藥材市場(chǎng)、山西省某中藥飲片公司或北京同仁堂藥店,經(jīng)山西中醫(yī)藥大學(xué)中藥鑒定教研室裴香萍副教授鑒定均為木蘭科植物五味子S. chinensis(Turcz.)Baill.的干燥成熟果實(shí)。根據(jù)本課題組前期所得最優(yōu)酒制工藝進(jìn)行炮制:取凈五味子藥材1 kg,加黃酒200 g,拌勻,悶潤30 min,置于罐或適宜容器內(nèi),密閉,隔水加熱,蒸約2 h至酒盡,待藥材顏色變黑時(shí),取出,于60 ℃下干燥,即得酒五味子飲片(共15批,編號(hào)依次為S1~S15)。15批五味子藥材來源信息見表1。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 指紋圖譜的建立

    2.1.1 色譜條件 以Diamonsil C18(2)(250 mm×4.6 mm,5 μm)為色譜柱,以甲醇(A)-水(B)為流動(dòng)相進(jìn)行梯度洗脫(0~8 min,5%A→10%A;8~25 min,10%A→60%A;25~55 min,60%A→68%A;55~64 min,68%A→70%A;64~90 min,70%A→80%A;90~93 min,80%A;93~94 min,80%A→5%A);檢測(cè)波長為250 nm;流速為1 mL/min;柱溫為30 ℃;進(jìn)樣量為10 μL。

    2.1.2 供試品溶液的制備 取酒五味子飲片粉末(過四號(hào)篩,下同)約1 g,精密稱定,置于25 mL錐形瓶中,精密加入甲醇25 mL,稱定質(zhì)量,超聲(功率250 W,頻率40 kHz,下同)處理30 min,放冷,再次稱定質(zhì)量,用甲醇補(bǔ)足減失的質(zhì)量,搖勻,經(jīng)0.45 μm微孔濾膜濾過,取續(xù)濾液,即得供試品溶液。

    2.1.3 混合對(duì)照品溶液的制備 分別取5-羥甲基糠醛、五味子醇甲、五味子醇乙、五味子酯甲、五味子酯乙、五味子甲素、五味子乙素、五味子丙素對(duì)照品0.98、3.44、0.91、1.24、1.03、0.71、0.93、0.38 mg,置于10 mL量瓶中,加甲醇適量,超聲使其完全溶解,冷卻,用甲醇定容,經(jīng)0.45 μm微孔濾膜濾過,取續(xù)濾液,即得混合對(duì)照品溶液。

    2.1.4 精密度試驗(yàn) 取“2.1.2”項(xiàng)下供試品溶液(編號(hào)S1),按“2.1.1”項(xiàng)下色譜條件連續(xù)進(jìn)樣測(cè)定6次,記錄色譜圖,以五味子醇甲為參照峰,計(jì)算各共有峰的相對(duì)保留時(shí)間和相對(duì)峰面積。結(jié)果顯示,20個(gè)共有峰相對(duì)保留時(shí)間的RSD為0.03%~0.96%(n=6),相對(duì)峰面積的RSD為0.95%~2.00%(n=6),表明方法精密度良好。

    2.1.5 穩(wěn)定性試驗(yàn) 取“2.1.2”項(xiàng)下供試品溶液(編號(hào)S1),分別于室溫下放置0、3、6、9、12、15 h時(shí)按“2.1.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖,以五味子醇甲為參照峰,計(jì)算各共有峰的相對(duì)保留時(shí)間和相對(duì)峰面積。結(jié)果顯示,20個(gè)共有峰相對(duì)保留時(shí)間的RSD為0.02%~0.97%(n=6),相對(duì)峰面積的RSD為0.59%~1.99%(n=6),表明供試品溶液于室溫下放置15 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.1.6 重復(fù)性試驗(yàn) 取酒五味子飲片(編號(hào)S1)粉末,共6份,按“2.1.2”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,再按“2.1.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖,以五味子醇甲為參照峰,計(jì)算各共有峰的相對(duì)保留時(shí)間和相對(duì)峰面積。結(jié)果顯示,20個(gè)共有峰相對(duì)保留時(shí)間的RSD為0.02%~0.56%(n=6),相對(duì)峰面積的RSD為0.89%~2.06%(n=6),表明方法重復(fù)性良好。

    2.1.7 指紋圖譜的建立及對(duì)照指紋圖譜的生成 取15批酒五味子飲片粉末,按“2.1.2”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,再按“2.1.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖。采用《中藥色譜指紋圖譜相似度評(píng)價(jià)系統(tǒng)(2012版)》對(duì)所得酒五味子的色譜圖進(jìn)行分析,以分離度較好的S1為參照?qǐng)D譜,采用中位數(shù)法生成疊加指紋圖譜和對(duì)照指紋圖譜。結(jié)果顯示,15批酒五味子飲片共有20個(gè)共有峰。酒五味子飲片的HPLC疊加指紋圖譜見圖1,對(duì)照指紋圖譜見圖2。

    2.1.8 共有峰的指認(rèn) 取 “2.1.3”項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液,按“2.1.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣分析,記錄色譜圖(圖3)。將15批酒五味子飲片的HPLC疊加指紋圖譜與上述混合對(duì)照品溶液色譜圖進(jìn)行對(duì)比,共指認(rèn)了其中8個(gè)共有峰,分別為5-羥甲基糠醛(峰1)、五味子醇甲(峰2)、五味子醇乙(峰5)、五味子酯甲(峰9)、五味子酯乙(峰10)、五味子甲素(峰13)、五味子乙素(峰18)、五味子丙素(峰20)。由于五味子醇甲(峰2)的峰面積較大、出峰時(shí)間居中、峰形好,且與相鄰色譜峰分離較好,故選擇五味子醇甲為參照峰。

    2.1.9 相似度評(píng)價(jià) 以酒五味子飲片的對(duì)照指紋圖譜為參照,采用《中藥色譜指紋圖譜相似度評(píng)價(jià)系統(tǒng)(2012版)》進(jìn)行相似度評(píng)價(jià)。結(jié)果顯示,15批酒五味子飲片指紋圖譜的相似度均大于0.98。結(jié)果見表2。

    2.2 聚類分析

    以15批酒五味子飲片指紋圖譜中20個(gè)共有峰的相對(duì)峰面積為變量,利用SPSS 22.0軟件,運(yùn)用Ward法以平方Euclidean距離為測(cè)度進(jìn)行聚類分析。結(jié)果顯示,當(dāng)距離為20時(shí),15批酒五味子飲片可聚為兩類,其中S1~S4、S14聚為一類,其藥材生品的產(chǎn)地均為河北;S5~S13、S15聚為一類,其藥材生品的產(chǎn)地為東北地區(qū)(黑龍江、吉林和遼寧)。當(dāng)距離為6時(shí),15批酒五味子飲片可聚為3類,其中S1~S4、S14聚為一類,其藥材生品的產(chǎn)地均為河北;S5、S7~13聚為一類,其藥材生品的產(chǎn)地為黑龍江和吉林;S6、S15聚為一類,其藥材生品的產(chǎn)地均為遼寧。當(dāng)距離為4時(shí),可進(jìn)一步將S5、S7~13分為兩類,其中S9~S11聚為一類,其藥材生品的產(chǎn)地為黑龍江;S5、S7~S8、S12~S13聚為一類,其藥材生品的產(chǎn)地均為吉林。以上結(jié)果提示,不同產(chǎn)地酒五味子飲片的化學(xué)成分存在差異。結(jié)果見圖4。

    2.3 主成分分析

    利用SPSS 22.0軟件,將15批酒五味子飲片指紋圖譜中20個(gè)共有峰的相對(duì)峰面積進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理,再通過主成分法進(jìn)行因子分析??偡讲罱忉尳Y(jié)果顯示,共有4個(gè)主成分的特征值大于1,方差貢獻(xiàn)率分別為47.031%、15.546%、13.743%、9.061%,累計(jì)方差貢獻(xiàn)率為85.381%。結(jié)果見表3。

    以15批酒五味子飲片指紋圖譜中20個(gè)共有峰的相對(duì)峰面積為變量,利用SPSS 22.0軟件繪制碎石圖,詳見圖5。由圖5可知,前4個(gè)主成分之間的坡度較陡,其余主成分之間的坡度較緩,表明這20個(gè)主成分中,前4個(gè)主成分具有主導(dǎo)作用。

    以15批酒五味子飲片指紋圖譜中20個(gè)共有峰的相對(duì)峰面積為變量,利用SPSS 22.0軟件進(jìn)行成分矩陣分析,詳見表4。由表4可知,第1主成分主要反映峰1~3、5~6、8、10、12~17、19對(duì)應(yīng)成分的信息,其中峰1為5-羥甲基糠醛、峰2為五味子醇甲、峰5為五味子醇乙、峰10為五味子酯乙、峰13為五味子甲素,其余峰未知;第2主成分主要反映峰7、9、11對(duì)應(yīng)成分的信息,其中峰9為五味子酯甲,其余峰未知;第3主成分主要反映峰18、20對(duì)應(yīng)成分的信息,其中峰18為五味子乙素、峰20為五味子丙素;第4主成分主要反映峰4對(duì)應(yīng)成分的信息,該峰未知。這表明通過因子分析降維處理后所提取的4個(gè)主成分能代表酒五味子飲片指紋圖譜中20個(gè)共有峰的主要信息(因第4主成分反映的峰信息未知且數(shù)量少,故僅對(duì)前3個(gè)主成分進(jìn)行后續(xù)散點(diǎn)圖分析)。

    由表3中的特征值和表4中的成分矩陣結(jié)果計(jì)算主成分載荷矩陣(U):Ui=Ai/[√λi] (式中,λ為特征值,A為成分矩陣,i=1~3)。將酒五味子飲片指紋圖譜中20個(gè)共有峰的相對(duì)峰面積進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理得到X1~X20,根據(jù)U1、U2、U3和X1~X20計(jì)算主成分得分(Y):Y1=U1(1)X1+U1(2)X2+……+ U1(20)X20;Y2=U2(1)X1+U2(2)X2+……+U2(20)X20;Y3=U3(1)X1+ U3(2)X2+……+U3(20)X20。以第1、第2、第3主成分的因子得分(Y1、Y2、Y3)為變量,利用SPSS 22.0軟件繪制15批酒五味子飲片的散點(diǎn)圖(空間中距離較近的為同類樣本[18]),詳見圖6。由圖6可知,S1~S4、S14為一類,S5~S13、S15為一類;按照其在空間中的分散程度分析可知,S9~S11為一小類,S5、S7~S8、S12~S13為一小類,S6、S15為一小類,但S6和S15在空間中相對(duì)分散,可能是由飲片生產(chǎn)企業(yè)工藝不同或藥材采收時(shí)間差異所致。該結(jié)果與聚類分析結(jié)果基本相同。

    2.4 五味子酒制前后的HPLC圖對(duì)比

    精密稱取生五味子(編號(hào)Y1)及酒五味子飲片(編號(hào)S1)粉末,按“2.1.2”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,再按“2.1.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜圖。結(jié)果顯示,與生五味子比較,酒制后的五味子中新增了5-羥甲基糠醛,且含量較高,而其余色譜峰未見明顯差異。結(jié)果見圖7。

    3 討論

    本課題組前期在200~400 nm波長范圍內(nèi)進(jìn)行了全波長掃描,并分別比較了283、250、210 nm波長下指紋圖譜中各色譜峰的出峰情況。結(jié)果顯示,于283 nm波長下,5-羥甲基糠醛色譜峰的響應(yīng)最強(qiáng),其余色譜峰的響應(yīng)較弱;于210 nm波長下,色譜圖的基線噪音較大;于250 nm波長下,所得指紋圖譜的色譜信息較全面,基線較平穩(wěn),故選擇250 nm為檢測(cè)波長。同時(shí),本課題組前期分別對(duì)不同色譜柱[Diamonsil C18(2)(250 mm×4.6 mm,5 μm)、Brava BDS C18(250 mm×4.6 mm,5 μm)、Apollo C18(250 mm×4.6 mm,5 μm)]進(jìn)行了考察。結(jié)果發(fā)現(xiàn),以Diamonsil C18(2)(250 mm×4.6 mm,5 μm)為色譜柱時(shí),酒五味子中各色譜峰分離良好,而采用另外兩種色譜柱時(shí),峰3~7未達(dá)到完全分離,分離效果欠佳,故選擇Diamonsil C18(2)(250 mm×4.6 mm,5 μm)為色譜柱。

    15批酒五味子飲片指紋圖譜的相似度均大于0.98,表明不同批次酒五味子飲片之間成分差異較小,相似性良好。聚類分析結(jié)果顯示,當(dāng)距離為4時(shí),15批酒五味子飲片樣品可聚為4類,其中河北產(chǎn)樣品S1~S4、S14聚為一類,黑龍江產(chǎn)樣品S9~S11聚為一類,吉林產(chǎn)樣品S5、S7~S8、S12~S13聚為一類,遼寧產(chǎn)樣品S6、S15聚為一類,表明聚類分析可以區(qū)分不同產(chǎn)地的酒五味子樣品。主成分分析結(jié)果顯示,前4個(gè)主成分的累計(jì)方差貢獻(xiàn)率為85.381%;15批酒五味子飲片分為4類,與聚類分析結(jié)果基本相同。本研究采用中藥指紋圖譜相似度評(píng)價(jià)和聚類分析、主成分分析等化學(xué)模式識(shí)別分析對(duì)15批酒五味子飲片的質(zhì)量進(jìn)行了評(píng)價(jià),所得結(jié)果基本一致,可為酒五味子飲片的質(zhì)量控制提供參考。

    有研究發(fā)現(xiàn),生五味子在炮制、煎煮或長時(shí)間放置過程中,其所含葡萄糖等單糖化合物在高溫環(huán)境下可轉(zhuǎn)化為5-羥甲基糠醛[19]。5-羥甲基糠醛是一種具有毒性的活性成分:一方面,其具有抗氧化、改善學(xué)習(xí)記憶、抗心肌缺血的作用;另一方面,該成分又具有神經(jīng)毒性,可致橫紋肌麻痹和內(nèi)臟損害[20-21]。本研究結(jié)果顯示,生五味子中不含5-羥甲基糠醛;而經(jīng)酒制后,酒五味子中的5-羥甲基糠醛(峰1)含量顯著增加,而其余色譜峰未見明顯差異。因此,筆者認(rèn)為,5-羥甲基糠醛含量可作為酒五味子飲片炮制工藝以及質(zhì)量控制的關(guān)鍵參數(shù)?!侗静菥V目》記載,五味子“入補(bǔ)藥熟用”[22]?,F(xiàn)代研究發(fā)現(xiàn),酒五味子補(bǔ)腎作用最好[9-10],但5-羥甲基糠醛是否為酒五味子補(bǔ)腎作用的有效成分,且該成分是否會(huì)影響酒五味子應(yīng)用的安全性,尚待后續(xù)研究進(jìn)一步探討。

    綜上所述,所建HPLC指紋圖譜簡(jiǎn)便、易行,結(jié)合聚類分析和主成分分析可用于酒五味子飲片的質(zhì)量控制。

    參考文獻(xiàn)

    [ 1 ] 李林福,張賽男,劉海清,等.五味子炮制研究進(jìn)展[J].中國實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志,2015,21(3):232-234.

    [ 2 ] 何穎,鄒愛英,曹艷.五味子炮制的歷史沿革及現(xiàn)代研究[J].天津藥學(xué),2014,26(4):42-45.

    [ 3 ] 武天元,張樹明.龍九味之五味子研究進(jìn)展[J].中國中醫(yī)藥科技,2021,28(1):169-171.

    [ 4 ] 馬艷春,馮天甜,韓宇博,等.五味子的化學(xué)成分和藥理研究進(jìn)展[J].中醫(yī)藥學(xué)報(bào),2020,48(11):67-71.

    [ 5 ] 邢楠楠,屈懷東,任偉超,等.五味子主要化學(xué)成分及現(xiàn)代藥理作用研究進(jìn)展[J].中國實(shí)驗(yàn)方劑學(xué)雜志,2021,27(15):210-218.

    [ 6 ] 王書云,李欽,劉亞芳,等.五味子高效液相色譜指紋圖譜研究[J].時(shí)珍國醫(yī)國藥,2018,29(11):2680-2683.

    [ 7 ] 劉芷,賈英,趙旭,等,等.五味子的UPLC指紋圖譜研究[J].中草藥,2014,45(11):1631-1633.

    [ 8 ] 郭麗,楊忠杰,于曉濤,等.南、北五味子藥材的HPLC指紋圖譜建立及化學(xué)模式識(shí)別分析[J].中國藥房,2020,31(18):2224-2229.

    [ 9 ] 高慧,張爽,高雁,等.生熟五味子在補(bǔ)益方中補(bǔ)腎作用比較[J].中國現(xiàn)代醫(yī)學(xué)雜志,2016,26(12):21-24.

    [10] 王馨雅,高慧,王曉婷,等.五味子不同炮制品對(duì)大鼠腎陽虛的改善作用研究[J].現(xiàn)代藥物與臨床,2018,33(1):10-14.

    [11] 李偉,宋永貴,劉匡一,等. UHPLC-QTOF/MS~E與代謝組學(xué)技術(shù)對(duì)北五味子炮制前后化學(xué)成分遷移研究[J].藥學(xué)學(xué)報(bào),2016,51(9):1445-1450.

    [12] 國家藥典委員會(huì).中華人民共和國藥典:一部[S]. 2020年版.北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2020:489,1477.

    [13] 山東省食品藥品監(jiān)督管理局.山東省中藥飲片炮制規(guī)范:上冊(cè)[S].濟(jì)南:山東科學(xué)技術(shù)出版社,2012:88-90.

    [14] 安徽省藥品監(jiān)督管理局.安徽省中藥飲片炮制規(guī)范:2019年版[M].合肥:安徽科學(xué)技術(shù)出版社,2019:46-47.

    [15] 徐妍,楊華蕊,楊永壽,等.中藥指紋圖譜研究現(xiàn)狀及展望[J].世界最新醫(yī)學(xué)信息文摘,2018,18(76):91-94.

    [16] 賀友安,胡輝,嚴(yán)玲,等.穿心蓮配方顆粒的質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)及指紋圖譜研究[J].中國藥房,2018,29(21):2925-2930.

    [17] 盧森華,甘洋縈,唐蓮,等. HPLC特征指紋圖譜結(jié)合化學(xué)計(jì)量學(xué)評(píng)價(jià)不同寄主來源的桑寄生藥材質(zhì)量[J].中國藥房,2020,31(7):794-799.

    [18] 康念欣,袁炎炎,張瀟,等.酒黃連HPLC特征圖譜的建立及聚類分析和主成分分析[J].世界科學(xué)技術(shù)(中醫(yī)藥現(xiàn)代化),2020,22(8):2790-2798.

    [19] 許金華,蘇聯(lián)麟,王巧晗,等. HPLC法測(cè)定五味子不同炮制品中檸檬酸、L-蘋果酸和5-羥甲基糠醛的含量[J].西北藥學(xué)雜志,2017,32(5):548-551.

    [20] 王梅,王越欣,武英茹,等. 5-羥甲基糠醛在中藥加工過程中的變化及藥理作用研究概況[J].藥物評(píng)價(jià)研究,2020,43(11):2319-2327.

    [21] 張曉榮,傅志豐.食品中5-羥甲基糠醛的控制方法研究進(jìn)展[J].食品安全導(dǎo)刊,2019(32):18-19.

    [22] 王馨雅.酒五味子“入補(bǔ)藥熟用”研究[D].沈陽:遼寧中醫(yī)藥大學(xué),2018.

    (收稿日期:2021-07-12 修回日期:2021-11-05)

    猜你喜歡
    指紋圖譜高效液相色譜法聚類分析
    栽培黃芩與其對(duì)照藥材的HPLC指紋圖譜及近紅外圖譜比較研究
    中藥譜效學(xué)在中藥質(zhì)量評(píng)價(jià)中的應(yīng)用概況
    高效液相色譜法用于丙酸睪酮注射液的含量測(cè)定
    山苓祛斑凝膠劑提取物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究
    HPLC法測(cè)定6省各等級(jí)天麻中天麻素和對(duì)羥基苯甲醇的含量
    基于高分離度和高色譜峰純度的紅參UPLC指紋圖譜研究
    HPLC法測(cè)定康爾心膠囊中丹參酮ⅡA的含量
    農(nóng)村居民家庭人均生活消費(fèi)支出分析
    基于省會(huì)城市經(jīng)濟(jì)發(fā)展程度的實(shí)證分析
    基于聚類分析的互聯(lián)網(wǎng)廣告投放研究
    科技視界(2016年20期)2016-09-29 12:32:48
    男人和女人高潮做爰伦理| 久久精品国产亚洲av天美| 美女 人体艺术 gogo| 亚洲av电影不卡..在线观看| 中文资源天堂在线| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 亚洲熟妇熟女久久| 国产麻豆成人av免费视频| 国产精品一区二区免费欧美| 麻豆久久精品国产亚洲av| 日日撸夜夜添| 日韩av在线大香蕉| 日本爱情动作片www.在线观看 | 一区二区三区高清视频在线| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 日韩欧美精品v在线| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产高清三级在线| 亚洲国产精品国产精品| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 欧美高清性xxxxhd video| 真人做人爱边吃奶动态| 18+在线观看网站| 一个人看视频在线观看www免费| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 永久网站在线| 日韩欧美精品v在线| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 久久精品综合一区二区三区| 日本a在线网址| 日本一二三区视频观看| 久久精品国产亚洲网站| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 中文字幕久久专区| 搞女人的毛片| 全区人妻精品视频| av中文乱码字幕在线| 国产精品av视频在线免费观看| 国产男人的电影天堂91| 国产黄色小视频在线观看| 插阴视频在线观看视频| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 伦精品一区二区三区| 国产成人精品久久久久久| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 亚洲四区av| av女优亚洲男人天堂| 欧美丝袜亚洲另类| 美女高潮的动态| 极品教师在线视频| 在线播放国产精品三级| 欧美一级a爱片免费观看看| 精品久久久久久久久久免费视频| 18+在线观看网站| 国产老妇女一区| 久久欧美精品欧美久久欧美| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产男靠女视频免费网站| 在线观看66精品国产| 欧美一区二区精品小视频在线| 久久这里只有精品中国| 免费观看人在逋| 国产精品久久久久久av不卡| 在线观看午夜福利视频| 性色avwww在线观看| 性色avwww在线观看| a级毛色黄片| 国产精品永久免费网站| 麻豆一二三区av精品| 黄色一级大片看看| 国产精品一区二区性色av| 欧美一区二区精品小视频在线| 亚洲精品成人久久久久久| 99热网站在线观看| 我要搜黄色片| 亚洲av成人av| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 免费在线观看成人毛片| 国产毛片a区久久久久| 男女下面进入的视频免费午夜| 91久久精品国产一区二区成人| 午夜福利成人在线免费观看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 白带黄色成豆腐渣| АⅤ资源中文在线天堂| 欧美中文日本在线观看视频| 成人永久免费在线观看视频| 亚洲综合色惰| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲中文日韩欧美视频| 日本色播在线视频| 日本一二三区视频观看| 成人欧美大片| 日韩中字成人| 免费观看的影片在线观看| 国内精品久久久久精免费| 人妻夜夜爽99麻豆av| 麻豆国产97在线/欧美| 午夜激情福利司机影院| 亚洲色图av天堂| 99久久精品热视频| 久久久国产成人免费| 午夜视频国产福利| 黄片wwwwww| 久久韩国三级中文字幕| 日本一本二区三区精品| av在线观看视频网站免费| 我要看日韩黄色一级片| 一级av片app| 欧美不卡视频在线免费观看| 天堂动漫精品| 成年女人毛片免费观看观看9| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 久久久成人免费电影| 日本一二三区视频观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 99久久中文字幕三级久久日本| 午夜福利视频1000在线观看| 搡老熟女国产l中国老女人| 国产 一区精品| 亚洲国产精品成人综合色| 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲国产高清在线一区二区三| 国产黄a三级三级三级人| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 成人三级黄色视频| 日本欧美国产在线视频| 少妇的逼水好多| 国产真实伦视频高清在线观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 欧美三级亚洲精品| 九色成人免费人妻av| 久久久久性生活片| 插逼视频在线观看| 乱人视频在线观看| 日韩欧美国产在线观看| 午夜福利在线在线| 欧美成人一区二区免费高清观看| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲欧美日韩无卡精品| 午夜福利在线观看吧| 欧美一级a爱片免费观看看| 婷婷精品国产亚洲av在线| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产在视频线在精品| av在线蜜桃| 中文字幕熟女人妻在线| 欧美另类亚洲清纯唯美| 日韩人妻高清精品专区| 久久午夜福利片| 中文字幕久久专区| 日韩精品有码人妻一区| 精品欧美国产一区二区三| 日韩欧美在线乱码| 免费电影在线观看免费观看| 国产人妻一区二区三区在| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 精品久久久久久久久av| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 寂寞人妻少妇视频99o| 淫秽高清视频在线观看| 老女人水多毛片| 午夜福利高清视频| 午夜福利在线观看吧| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲成人精品中文字幕电影| 日韩高清综合在线| 亚洲,欧美,日韩| 色综合亚洲欧美另类图片| 成人av在线播放网站| 国产精品亚洲美女久久久| 午夜福利18| 免费看美女性在线毛片视频| 国内精品宾馆在线| 久久草成人影院| 直男gayav资源| 内射极品少妇av片p| 亚洲精品亚洲一区二区| 有码 亚洲区| 在线免费十八禁| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 国产三级中文精品| 99热只有精品国产| 一区二区三区四区激情视频 | 国产精品久久久久久久久免| 人人妻人人看人人澡| 成人毛片a级毛片在线播放| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 久久综合国产亚洲精品| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 色播亚洲综合网| 午夜精品国产一区二区电影 | 人人妻人人澡欧美一区二区| 日本欧美国产在线视频| 亚洲国产精品合色在线| 激情 狠狠 欧美| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产精品综合久久久久久久免费| 中国美女看黄片| 国产激情偷乱视频一区二区| 99久久中文字幕三级久久日本| 麻豆乱淫一区二区| 精品一区二区三区人妻视频| 一级黄片播放器| 国产精品1区2区在线观看.| a级毛片免费高清观看在线播放| 免费黄网站久久成人精品| 国产高清视频在线播放一区| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲综合色惰| 桃色一区二区三区在线观看| 成年女人看的毛片在线观看| 免费搜索国产男女视频| 91狼人影院| 久久久久久久久久黄片| 中文字幕免费在线视频6| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 亚洲在线自拍视频| 少妇丰满av| 51国产日韩欧美| 在线a可以看的网站| a级毛片a级免费在线| 久久久久久久久久久丰满| 久久精品人妻少妇| 春色校园在线视频观看| 不卡视频在线观看欧美| 国产精品爽爽va在线观看网站| 人妻少妇偷人精品九色| 中国美白少妇内射xxxbb| 男人舔女人下体高潮全视频| 亚洲国产精品成人综合色| 精品一区二区三区av网在线观看| av国产免费在线观看| 成人av在线播放网站| 国语自产精品视频在线第100页| 久久精品综合一区二区三区| 成人美女网站在线观看视频| 久久亚洲精品不卡| 一级av片app| 国产精品综合久久久久久久免费| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲最大成人中文| 偷拍熟女少妇极品色| 亚洲三级黄色毛片| 97超视频在线观看视频| 九九爱精品视频在线观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产真实乱freesex| 看十八女毛片水多多多| 亚洲七黄色美女视频| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 久久久久久伊人网av| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 人妻夜夜爽99麻豆av| 男女视频在线观看网站免费| 内射极品少妇av片p| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 国产久久久一区二区三区| 国产三级中文精品| 能在线免费观看的黄片| 成年女人看的毛片在线观看| 久久久久国内视频| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 亚洲丝袜综合中文字幕| 黑人高潮一二区| 九九爱精品视频在线观看| 2021天堂中文幕一二区在线观| 久久午夜亚洲精品久久| 全区人妻精品视频| 亚洲精品久久国产高清桃花| 日韩精品中文字幕看吧| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 国产成人91sexporn| 一级av片app| 男人舔奶头视频| 午夜福利视频1000在线观看| 女同久久另类99精品国产91| 六月丁香七月| 网址你懂的国产日韩在线| 久久综合国产亚洲精品| 午夜日韩欧美国产| 成人特级av手机在线观看| 老女人水多毛片| 一a级毛片在线观看| 在线免费观看不下载黄p国产| 99视频精品全部免费 在线| 狠狠狠狠99中文字幕| 国产伦精品一区二区三区四那| 久久精品国产清高在天天线| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲成人久久性| 午夜老司机福利剧场| 黄色配什么色好看| 一夜夜www| 国产亚洲精品av在线| 国产成人福利小说| 欧美潮喷喷水| 亚洲内射少妇av| 久久人妻av系列| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 久久99热6这里只有精品| 午夜福利高清视频| 亚洲成人久久爱视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 欧美精品国产亚洲| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 天堂动漫精品| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 香蕉av资源在线| 校园春色视频在线观看| 欧美日韩精品成人综合77777| 桃色一区二区三区在线观看| 亚洲乱码一区二区免费版| 在线免费观看不下载黄p国产| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 联通29元200g的流量卡| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产黄色小视频在线观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产熟女欧美一区二区| 久久人人爽人人爽人人片va| 99热6这里只有精品| 欧美日韩国产亚洲二区| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 亚洲欧美清纯卡通| 18+在线观看网站| 少妇被粗大猛烈的视频| 给我免费播放毛片高清在线观看| 亚洲中文日韩欧美视频| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲欧美清纯卡通| 成人欧美大片| 国产男靠女视频免费网站| 在线观看午夜福利视频| 国产精品不卡视频一区二区| 精品国产三级普通话版| 一进一出抽搐动态| 一级黄色大片毛片| 亚洲欧美清纯卡通| 日本黄大片高清| 99久国产av精品国产电影| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产精华一区二区三区| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲四区av| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 国产欧美日韩一区二区精品| 22中文网久久字幕| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 日韩精品青青久久久久久| 简卡轻食公司| 神马国产精品三级电影在线观看| 久久精品国产亚洲网站| 国产一区二区三区av在线 | 欧美人与善性xxx| 久久综合国产亚洲精品| 久久鲁丝午夜福利片| 69人妻影院| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 丝袜美腿在线中文| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 免费观看在线日韩| 日本欧美国产在线视频| 欧美一区二区精品小视频在线| av女优亚洲男人天堂| 国产爱豆传媒在线观看| aaaaa片日本免费| 婷婷精品国产亚洲av在线| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 2021天堂中文幕一二区在线观| 麻豆av噜噜一区二区三区| 蜜臀久久99精品久久宅男| 久久精品国产亚洲网站| 美女免费视频网站| 日本在线视频免费播放| 99热只有精品国产| 一级毛片aaaaaa免费看小| 精品久久久久久久久av| 日韩在线高清观看一区二区三区| 我要搜黄色片| 亚洲色图av天堂| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 欧美区成人在线视频| 高清毛片免费观看视频网站| 寂寞人妻少妇视频99o| 亚洲国产色片| 97碰自拍视频| 国产69精品久久久久777片| 日本色播在线视频| 亚洲第一电影网av| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 日韩一区二区视频免费看| 欧美性猛交黑人性爽| 国产av麻豆久久久久久久| 亚洲无线在线观看| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲性夜色夜夜综合| 国产精品一区二区免费欧美| 欧美精品国产亚洲| 国产在线男女| 免费高清视频大片| 观看免费一级毛片| 少妇的逼好多水| 日韩欧美在线乱码| 一区二区三区四区激情视频 | 丰满的人妻完整版| 午夜精品一区二区三区免费看| 床上黄色一级片| 波多野结衣巨乳人妻| 亚洲性夜色夜夜综合| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 亚洲五月天丁香| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 99久久精品国产国产毛片| 成人av一区二区三区在线看| 国产日本99.免费观看| 日本色播在线视频| 中文在线观看免费www的网站| 亚洲av美国av| 中文字幕av在线有码专区| 深爱激情五月婷婷| 精品福利观看| 亚洲欧美清纯卡通| 亚洲精品亚洲一区二区| 特大巨黑吊av在线直播| 丰满的人妻完整版| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲av一区综合| 99久久九九国产精品国产免费| 在线观看午夜福利视频| 日本免费一区二区三区高清不卡| 女人被狂操c到高潮| 久久精品国产自在天天线| 一本精品99久久精品77| 简卡轻食公司| 97碰自拍视频| 色av中文字幕| 国产一区亚洲一区在线观看| 日韩欧美在线乱码| 日韩av在线大香蕉| 亚洲一区二区三区色噜噜| 久久精品夜色国产| 国产一区二区在线观看日韩| 日本一本二区三区精品| 中文字幕熟女人妻在线| 三级经典国产精品| 国产淫片久久久久久久久| 午夜福利在线在线| 九九爱精品视频在线观看| 国产成年人精品一区二区| 亚洲人成网站在线观看播放| 一区二区三区四区激情视频 | 丰满人妻一区二区三区视频av| av专区在线播放| 偷拍熟女少妇极品色| 网址你懂的国产日韩在线| 99久国产av精品国产电影| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 亚洲av五月六月丁香网| 国产精品嫩草影院av在线观看| 神马国产精品三级电影在线观看| 99热这里只有精品一区| 国产av不卡久久| 搡老熟女国产l中国老女人| 夜夜爽天天搞| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产精品一二三区在线看| 成人国产麻豆网| 欧美一级a爱片免费观看看| 乱人视频在线观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲国产精品成人久久小说 | 少妇人妻一区二区三区视频| 村上凉子中文字幕在线| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 日韩一本色道免费dvd| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 日本与韩国留学比较| 在线免费十八禁| 日韩人妻高清精品专区| 久久精品夜色国产| 国产三级中文精品| 三级毛片av免费| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 国产亚洲精品久久久com| 大香蕉久久网| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 特级一级黄色大片| 欧美日韩乱码在线| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 欧美日韩乱码在线| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 校园人妻丝袜中文字幕| 欧美激情国产日韩精品一区| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 久久久久免费精品人妻一区二区| 国产精品精品国产色婷婷| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 18+在线观看网站| 乱人视频在线观看| 尾随美女入室| 一级毛片久久久久久久久女| 日韩成人伦理影院| 我要搜黄色片| 日韩国内少妇激情av| 两个人视频免费观看高清| 黄色一级大片看看| 亚洲五月天丁香| 国产老妇女一区| 禁无遮挡网站| 不卡一级毛片| 精品一区二区三区视频在线| 欧美一区二区精品小视频在线| 嫩草影视91久久| 久久久久国内视频| 女同久久另类99精品国产91| 国产精品久久久久久av不卡| 亚洲av五月六月丁香网| 久久午夜福利片| 高清午夜精品一区二区三区 | 91在线观看av| 国产成年人精品一区二区| 久久久a久久爽久久v久久| 草草在线视频免费看| 别揉我奶头 嗯啊视频| 高清日韩中文字幕在线| 日本一本二区三区精品| 哪里可以看免费的av片| 看片在线看免费视频| 乱人视频在线观看| 国产免费男女视频| 日韩av在线大香蕉| 在线a可以看的网站| 给我免费播放毛片高清在线观看| 12—13女人毛片做爰片一| 热99re8久久精品国产| 午夜影院日韩av| 亚洲欧美精品综合久久99| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 日韩欧美免费精品| 又黄又爽又免费观看的视频| 男女视频在线观看网站免费| 九九在线视频观看精品| 欧美色视频一区免费| 波多野结衣高清无吗| 亚洲天堂国产精品一区在线| 在线观看美女被高潮喷水网站| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 如何舔出高潮| 中出人妻视频一区二区| 精品午夜福利在线看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 精品人妻熟女av久视频| 亚洲美女视频黄频| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 午夜精品在线福利| 最新中文字幕久久久久| 欧美高清成人免费视频www| 最近手机中文字幕大全| 五月伊人婷婷丁香| 午夜视频国产福利| 午夜免费激情av| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 欧美最黄视频在线播放免费| 六月丁香七月| 日本与韩国留学比较| 国产色婷婷99| 丝袜美腿在线中文| 日日啪夜夜撸| 老女人水多毛片| 一区二区三区四区激情视频 | 中文字幕熟女人妻在线| 成年女人看的毛片在线观看| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 成人特级av手机在线观看| 在线天堂最新版资源| 成年女人毛片免费观看观看9| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产老妇女一区| 亚洲精品456在线播放app| 色哟哟·www| 国产熟女欧美一区二区| 欧美成人免费av一区二区三区| 久久久久久大精品| 亚洲国产高清在线一区二区三| 精品日产1卡2卡| 露出奶头的视频| 免费观看在线日韩| 精品久久久久久成人av| 国产精品精品国产色婷婷| 麻豆久久精品国产亚洲av| 别揉我奶头 嗯啊视频| 亚洲av一区综合| 精品人妻偷拍中文字幕| 一本精品99久久精品77| av视频在线观看入口| 99国产极品粉嫩在线观看| 亚洲三级黄色毛片| 在线观看午夜福利视频|