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    ICP-MS法分析不同產(chǎn)地何首烏中40種無機(jī)元素

    2019-09-10 07:22:44楊健周利胡玲解會(huì)群余意劉漢偉何雅莉彭華勝郭蘭萍
    世界中醫(yī)藥 2019年11期
    關(guān)鍵詞:多元統(tǒng)計(jì)分析微波消解何首烏

    楊健 周利 胡玲 解會(huì)群 余意 劉漢偉 何雅莉 彭華勝 郭蘭萍

    摘要 目的:建立采用電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定中藥材何首烏中40種無機(jī)元素的方法,該方法的建立為何首烏藥材的質(zhì)量控制及優(yōu)質(zhì)資源的開發(fā)提供依據(jù)。方法:采用壓力罐消解法對(duì)樣品進(jìn)行消解,利用電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定何首烏藥材中40種無機(jī)元素的含量,并對(duì)檢測(cè)方法進(jìn)行方法學(xué)考察。結(jié)果:40種無機(jī)元素檢測(cè)方法經(jīng)方法學(xué)考察,結(jié)果合理有效,標(biāo)準(zhǔn)曲線的線性相關(guān)系數(shù)均>0.95,平均加樣回收率在88.9%~119.2%,RSD均<12%.測(cè)定不同來源的49批何首烏樣品,K,Ca,Mg,Al,F(xiàn)e等5種元素含量最高,均達(dá)到100 mg/kg以上;Be,Sc,Ge,Eu,Tb,Ho,Tm,Yb和Lu等8種無機(jī)元素的平均含量較低,均<0.02 mg/kg;不同產(chǎn)地的何首烏樣品表現(xiàn)出一定的聚類性特征。結(jié)論:該方法操作簡(jiǎn)便,快速、準(zhǔn)確,結(jié)果可靠,適用于中藥材何首烏中無機(jī)元素的測(cè)定。

    關(guān)鍵詞 何首烏;無機(jī)元素;電感耦合等離子體質(zhì)譜;微波消解;多元統(tǒng)計(jì)分析

    Quantitative Analysis of 40 Inorganic Elements in Polygoni Multiflori Radix from Different Origins by ICP-MS

    Yang Jian1,Zhou Li1,Hu Ling2,Xie Huiqun3,Yu Yi4,Liu Hanwei2,He Yali1,Peng Huasheng3,Guo Lanping1

    (1 State Key Laboratory Breeding Base of Dao-di Herbs,National Resource Center for Chinese Materia Medica,China Academy of Chinese Medical Sciences,Beijing 100700,China; 2 Ningbo Academy of Inspection and Quarantine,Ningbo 315000,China; 3 College of Pharmacy,Anhui University of Chinese Medicine,Hefei 230012,China; 4 Infinitus(China)Company Ltd.,Guangzhou 510663,China)

    Abstract Objective:To establish a method for the simultaneous determination and analysis of 40 inorganic elements in Polygoni Multiflori Radix.by using Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry(ICP-MS),and provide an experimental basis for improving the quality standard and developing excellent resources of Polygoni Multiflori Radix.Methods:40 inorganic elements in Polygoni Multiflori Radix were determined by using high pressure digestion and ICP-MS.And the methods were validated.Results:The methods of 40 inorganic elements were reasonable and effective by validation.The standard curves were linear and the linear correlation coefficients were greater than 0.95.The recovery was between 88.9%~119.2%,and RSD were all lower than 12%.In the determination of 49 batches of Polygoni Multiflori Radix samples from different regions,5 elements of K,Ca,Mg,Al,F(xiàn)e were higher than 100 mg/kg,and 8 elements of Be,Sc,Ge,Eu,Tb,Ho,Tm,Yb and Lu were lower than 0.2 mg/kg; and the samples from different regions showed some clustering characteristics.Conclusion:The established method is simple with fast analysis and high sensitivity,and the method is suitable for determination of inorganic elements in Polygoni Multiflori Radix.

    Key Words Polygoni Multiflori Radix; Inorganic elements; ICP-MS; Microwave digestion; Multivariate statistics

    中圖分類號(hào):R284.1文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:Adoi:10.3969/j.issn.1673-7202.2019.11.001

    何首烏(Polygoni Multiflori Radix)系蓼科植物何首烏Polygonum multiflorum Thunb.的干燥塊根;具有解毒、消癰、截瘧、潤(rùn)腸通便之功效[1-2]?,F(xiàn)代藥理研究表明,何首烏具有保護(hù)神經(jīng)、抗衰老、增強(qiáng)免疫力、抗腫瘤、降血脂、抗動(dòng)脈粥樣硬化和促進(jìn)生長(zhǎng)等多方面的藥理作用[2-4]。作為一種常用補(bǔ)益中藥,何首烏歷來被古今醫(yī)家、食療養(yǎng)生家所推崇,目前大量應(yīng)用于藥品、保健食品、日化產(chǎn)品及食療保健中[5]。近年來,人們認(rèn)識(shí)到中藥微量元素的種類、含量影響中藥品質(zhì)和療效,對(duì)中藥中微量元素的研究日益活躍。嚴(yán)寒靜等應(yīng)用ICP-AES法測(cè)定了不同地區(qū)何首烏植物及其生境土壤中的15種元素,分析比較了各種元素在不同地區(qū)何首烏體內(nèi)和生境土壤中的分布規(guī)律及不同地區(qū)何首烏對(duì)無機(jī)元素的吸收富集能力[6];羅益遠(yuǎn)等采用ICP-MS法測(cè)定不同采收時(shí)間何首烏中鋁、鐵、鉀、鎂等23種無機(jī)元素的含量,結(jié)果表明部分元素動(dòng)態(tài)積累呈現(xiàn)一定規(guī)律性[7];羅益遠(yuǎn)等應(yīng)用ICP-MS法對(duì)不同產(chǎn)地何首烏及商品藥材中24種無機(jī)元素進(jìn)行分析比較,確定鐵、硅、鈣、鋁、鉀、鈹、銻、錳、鋅、鋇是何首烏的特征無機(jī)元素[8]。

    無機(jī)元素是人體內(nèi)必不可少的部分,也是評(píng)價(jià)藥材質(zhì)量的特征指標(biāo)之一。目前對(duì)中藥的無機(jī)元素測(cè)定方法主要有原子吸收光譜法(AAS)、原子熒光光譜法(AFS)、電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法(ICP-AES)、電感耦合等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)等[9-10]。常規(guī)的分析方法如AAS,AFS等存在分析速度慢,檢出限高而難以達(dá)到分析要求;而ICP-MS法具有靈敏度高、干擾小、線性范圍寬、檢出限低等優(yōu)點(diǎn),可同時(shí)或順序測(cè)定多種元素,是當(dāng)前國(guó)內(nèi)外普遍采用的一種痕量元素分析工具。本研究采用ICP-MS法對(duì)來自不同產(chǎn)地的49份何首烏樣品中40種無機(jī)元素進(jìn)行測(cè)定,并對(duì)測(cè)定結(jié)果進(jìn)行多元統(tǒng)計(jì)分析,為何首烏藥材的質(zhì)量控制及優(yōu)質(zhì)資源的開發(fā)提供依據(jù)。

    1 儀器與試藥

    1.1 儀器 電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(賽默飛公司,美國(guó),型號(hào):ICAP-Q);微波消解儀(CEM公司,美國(guó),型號(hào):Mars 6);混合球磨儀(Retsch公司,德國(guó),型號(hào):MM 400);電子天平(島津公司,日本,型號(hào):AUW120D);超純水機(jī)(Millipore公司,美國(guó),型號(hào):Millipore Mill-Q);酸純化器(Savillex公司,美國(guó),型號(hào):DST-1000)。

    1.2 試劑 標(biāo)準(zhǔn)溶液由Muti-element Solution 1和Muti-element Solution 2(SPEX Certi Perp公司,批號(hào):XPNCN-17-100)混合標(biāo)準(zhǔn)溶液配制而成;內(nèi)標(biāo)溶液為10 μg/mL的Rh溶液稀釋1 000倍使用(鋼研納克檢測(cè)技術(shù)股份有限公司,批號(hào):NCS141058-2017);硝酸(分析級(jí),默克公司,由酸純化器二次純化,批號(hào):6191082001735);過氧化氫溶液(分析純,天津市大茂化學(xué)試劑廠,批號(hào):N3504-201712);水為經(jīng)Millipore Milli-Q水處理系統(tǒng)處理后的去離子水。

    1.3 分析樣品 何首烏藥材于2016年8—12月分別收集于四川、廣東、安徽、貴州、云南等11個(gè)省份,共49批。所有樣品經(jīng)中國(guó)中醫(yī)科學(xué)院中藥資源中心金艷副研究員鑒定均為蓼科植物何首烏(Polygonum multiflorum Thumb.)的干燥塊根;經(jīng)球磨儀打粉后過60目篩備用。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 質(zhì)譜條件 射頻功率:15 500 W;采樣深度:5.0 mm;輔助氣和載氣(均為氬氣)流速分別為0.8和1.05 L/min;冷氣流流速14.0 L/min;霧化器類型:同心霧化器;霧化室溫度:2 ℃;掃描方式:STD模式;采集點(diǎn)數(shù):3;重復(fù)次數(shù):3次。

    2.2 對(duì)照品溶液的制備 精密量取混合標(biāo)準(zhǔn)溶液適量,用2%硝酸溶液稀釋,制成各元素質(zhì)量濃度均為10 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,4 ℃貯存?zhèn)溆谩?/p>

    2.3 供試品溶液的制備 精確稱量何首烏藥材粉末0.1 g置聚四氟乙烯微波消解罐中,依次加入1 mL過氧化氫溶液和5 mL硝酸,密閉消解罐,置于微波消解儀中消解(微波消解程序如表1)。消解完全后,自然冷卻,取消解內(nèi)罐置電熱板上180 ℃趕酸至剩余1 mL,放冷,用超純水定容至10 mL,搖勻,過0.45 μm濾膜,即得無機(jī)元素供試品溶液。分別精密量取上述供試品溶液1、10、50 mL至量瓶中,以超純水定容,搖勻,過0.45 μm濾膜,即得Na,Al,F(xiàn)e,Zn元素和Mg,K,Ca元素供試品溶液。按相同方法制備空白對(duì)照。

    2.4 線性關(guān)系考察 分別精密量取混合標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液適量,加2%硝酸溶液稀釋,分別配成含Mg,K,Ca 20,50,100,200,500,1 000,2 000 ng/mL;Na,Al,Cr,Mn,F(xiàn)e,Ni,Zn,Rb,Sr,Ba 1,2,5,10,50,100,200,500 ng/mL;Li,Be,Sc,V,Co,Ga,Ge,Se,Y,Nb,Cs,La,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Lu,Tl,Th 0.1,0.2,0.5,1,2,5,10,50 ng/mL的系列標(biāo)準(zhǔn)混合溶液,以計(jì)數(shù)比率為縱坐標(biāo),質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。見表2。結(jié)果顯示,各元素的標(biāo)準(zhǔn)曲線線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)均在0.99以上。將標(biāo)準(zhǔn)品溶液逐步稀釋,直至各元素信號(hào)值為空白溶液信號(hào)值的3倍左右(S/N≈3),此時(shí)各元素的質(zhì)量濃度即為該元素的檢出限。

    2.5 精密度考察 精密吸取同一混合對(duì)照品溶液,按照“2.1”項(xiàng)下方法分別連續(xù)進(jìn)樣6次,計(jì)算各元素響應(yīng)信號(hào)值RSD,均<3%,表明儀器精密度良好。

    2.6 穩(wěn)定性考察 取同一份供試品溶液(貴州凱里),按“2.1”項(xiàng)下方法分別于0,2,4,8,12,18,24 h進(jìn)樣測(cè)定,記錄各元素響應(yīng)信號(hào)值,計(jì)算不同時(shí)間點(diǎn)間各元素計(jì)數(shù)比率值的RSD均<3.5%,表明供試品溶液在24 h內(nèi)能穩(wěn)定性良好。

    2.7 重復(fù)性考察 取貴州凱里何首烏藥材粉末0.1 g,平行操作6份,分別按各供試品溶液的制備方法操作,按“2.1”項(xiàng)下條件進(jìn)行測(cè)定,計(jì)算各元素含量。結(jié)果表明,各元素含量的RSD在1.33%~8.74%,在痕量分析的要求下,重復(fù)性良好,可以滿足檢測(cè)要求。

    2.8 加樣回收率試驗(yàn) 取已知各元素含量的何首烏樣品(重慶石柱)3份,精密稱定,每份約0.1 g;分別加入“2.2”項(xiàng)下的各元素對(duì)照品儲(chǔ)備液適量,再按照“2.3”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,“2.1”項(xiàng)下的方法測(cè)定,記錄各元素響應(yīng)信號(hào)值,計(jì)算各元素的平均加樣回收率在88.9%~119.2%,RSD均<12%,表明在痕量分析的要求下,各元素回收率良好,該方法有效可行。

    2.9 樣品含量分析 分別精密稱取49批不同來源的何首烏樣品,按“2.3”項(xiàng)下方法制備各供試品溶液,按“2.1”項(xiàng)下的方法測(cè)定,含量測(cè)定結(jié)果見表3。

    在測(cè)定的40種無機(jī)元素中,K元素平均含量最高,達(dá)到3 791.42 mg/kg;其次為Ca和Mg元素,分別為1 423.91 mg/kg和1 519.05 mg/kg;此外,F(xiàn)e和Al元素的平均含量亦達(dá)到100 mg/kg以上,分別為168.67 mg/kg和116.68 mg/kg.上述5種元素中,F(xiàn)e元素含量變異系數(shù)最大,達(dá)到66.4%,表明不同來源何首烏中Fe元素含量變異程度最大,其含量變化在62.90~570.34 mg/kg;Al元素含量變異系數(shù)亦較大,為62.7%,其含量分布在16.87~326.00 mg/kg之間;K元素含量變異系數(shù)最小,僅為24.2%,其含量變化范圍為2 486.58~6 906.01 mg/kg。Be,Sc,Ge,Eu,Tb,Ho,Tm,Yb和Lu等8種無機(jī)元素的平均含量較低,均<0.02 mg/kg,部分或大部分批次未檢出。

    3 討論

    3.1 何首烏無機(jī)元素間的相關(guān)性分析 何首烏各種無機(jī)元素含量之間存在一定的相關(guān)性。見表4。結(jié)果顯示,何首烏中40種無機(jī)元素含量之間有233個(gè)極顯著正相關(guān)(P<0.01),53個(gè)顯著正相關(guān)(P<0.05);有14個(gè)顯著負(fù)相關(guān)(P<0.05),而不同來源何首烏無機(jī)元素間未出現(xiàn)極顯著負(fù)相關(guān)。正相關(guān)表明何首烏中不同無機(jī)元素的吸收積累過程可能有很好的協(xié)同作用;而負(fù)相關(guān)則表明這些元素的吸收積累過程可能存在一定的拮抗作用。

    3.2 聚類分析 采用SPSS 19.0統(tǒng)計(jì)軟件,以各無機(jī)元素含量進(jìn)行系統(tǒng)聚類分析(采用組間聯(lián)結(jié)、余弦距離);由于各元素含量差異較大,需要先對(duì)各元素含量數(shù)據(jù)采用Z值得分標(biāo)準(zhǔn)化。由樹形圖可見(圖1),在遺傳距離為10時(shí),來自河南、陜西、甘肅、安徽等北方省份的樣品表現(xiàn)出一定的聚集趨勢(shì);遺傳距離為15時(shí),樣品P17,P24,P25和P26與其他樣品之間差異較大,其產(chǎn)地分別是安徽石臺(tái)、四川達(dá)州、四川漢源和四川遂寧。遺傳距離為20時(shí),所有樣品大致可以區(qū)分為2大類;緯度相對(duì)較高的省份,如河南、陜西、甘肅、安徽、湖北等省份的樣品表現(xiàn)出一定的聚集趨勢(shì);緯度相對(duì)較低的省份,如四川、重慶、云南、貴州、廣西、廣東等來源樣品表現(xiàn)出一定的聚集趨勢(shì)。結(jié)果表明,無機(jī)元素含量測(cè)定結(jié)合聚類分析對(duì)不同產(chǎn)地來源的樣品表現(xiàn)出一定的溯源潛力,但是無法對(duì)所有產(chǎn)地進(jìn)行有效區(qū)分。

    植物源中藥的元素組成、含量與其生長(zhǎng)的氣候環(huán)境、地理位置、土壤環(huán)境、種植習(xí)慣等外界因素關(guān)聯(lián)較大,同時(shí)也與其自身品種、基因型等內(nèi)在因素密切相關(guān)[11]。何首烏在全國(guó)的分布區(qū)域較廣,既有野生資源,亦有栽培來源。對(duì)于栽培何首烏,在長(zhǎng)期的種植過程中,不同地區(qū)形成了一些特色的栽培品種,加之不同地域間相互引種的影響,使不同產(chǎn)地來源的何首烏內(nèi)在品種(基因型)亦存在較大的差異。由此可見,外在和內(nèi)在影響因素相互交織,使得僅從元素分布角度對(duì)何首烏產(chǎn)地來源進(jìn)行區(qū)分或歸類難度較大。

    無機(jī)元素是植物生長(zhǎng)的物質(zhì)基礎(chǔ),又可作為植物內(nèi)某些有機(jī)物合成反應(yīng)的催化劑,同時(shí)其還參與植物有效成分的結(jié)構(gòu)功能而影響植物化學(xué)成分的形成和積累。本研究建立了ICP-MS法測(cè)定何首烏中K,Ca,Mg,Al,F(xiàn)e等40種無機(jī)元素含量的方法,并對(duì)來自不同產(chǎn)地的49份何首烏樣品進(jìn)行比較分析;該方法快速、準(zhǔn)確,結(jié)果可靠,為何首烏藥材的質(zhì)量控制及優(yōu)質(zhì)資源的開發(fā)提供技術(shù)支持和科學(xué)依據(jù)。

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    (2019-10-15收稿 責(zé)任編輯:王明)基金項(xiàng)目:財(cái)政部中央本級(jí)專項(xiàng)(2060302);國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2017YFC1700701,2018YFF0214202);國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目(81891014);國(guó)家自然科學(xué)基金青年基金項(xiàng)目(81603241);浙江省基礎(chǔ)公益研究計(jì)劃項(xiàng)目(LGN18H280003);寧波市科技創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目(2015C110018)作者簡(jiǎn)介:楊?。?981.07—),男,博士,副研究員,研究方向:中藥資源,E-mail:yangchem2012@163.com通信作者:郭蘭萍(1969.08—),女,博士,研究員,研究方向:中藥資源,E-mail:glp01@126.com

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