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    頂空-氣相色譜法測定聚碳酸酯聚合溶液中微量三乙胺

    2023-11-09 02:49:24龐玉娜宮斌馮慶霞胡長英楊碩
    化學(xué)分析計(jì)量 2023年10期
    關(guān)鍵詞:三乙胺聚碳酸酯頂空

    龐玉娜,宮斌,馮慶霞,胡長英,楊碩

    (魯西化工集團(tuán)股份有限公司,山東聊城 252000)

    雙酚A 型聚碳酸酯是一種綜合性能優(yōu)良的熱塑性工程塑料,具有優(yōu)良的透光性、力學(xué)強(qiáng)度、沖擊韌性、尺寸穩(wěn)定性和耐候性,廣泛應(yīng)用于電子電器、食品包裝、汽車部件等領(lǐng)域[1]。雙酚A 型聚碳酸酯主要生產(chǎn)工藝有光氣界面縮聚法和熔融酯交換法[2],界面縮聚法生產(chǎn)過程使用三乙胺作為反應(yīng)催化劑,以提高聚合物相對分子質(zhì)量,而聚碳酸酯中三乙胺的殘留量會直接影響產(chǎn)品的光學(xué)性能和熱穩(wěn)定性。為便于監(jiān)控產(chǎn)品中的三乙胺殘留量,及時(shí)發(fā)現(xiàn)工藝波動和異常情況,避免對產(chǎn)品質(zhì)量產(chǎn)生重大影響,工業(yè)生產(chǎn)中將分離洗滌后重相聚合溶液中三乙胺的殘留量作為一項(xiàng)重要的控制指標(biāo),因此建立聚碳酸酯聚合溶液中微量三乙胺的快速、準(zhǔn)確檢測方法,對于生產(chǎn)工藝調(diào)整和運(yùn)行質(zhì)量監(jiān)控具有重要意義。

    目前,微量三乙胺檢測方法研究主要集中于藥物殘留、工業(yè)廢水、大氣、土壤等領(lǐng)域[3-14],針對高分子聚合物中微量三乙胺檢測方法報(bào)道較少[15],而關(guān)于聚碳酸酯樹脂生產(chǎn)過程中重相聚合溶液中微量三乙胺的檢測方法則未見報(bào)道。GB 31604.37—2016《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn) 食品接觸材料及制品 三乙胺和三正丁胺的測定》[16]針對的是聚碳酸酯產(chǎn)品及制品,與聚合溶液性質(zhì)差別較大,聚合溶液中聚碳酸酯質(zhì)量分?jǐn)?shù)約為12%,不宜直接引用,同時(shí)由于三乙胺為堿性化合物,若在中性溶液中直接提取,提取物為三乙胺的鹽類物質(zhì),并且存在提取不完全的情況,影響檢測結(jié)果準(zhǔn)確性,因此需要建立更適宜的檢測方法。

    筆者對樣品處理、色譜柱、柱溫、定量方法等條件進(jìn)行優(yōu)化,建立了頂空-氣相色譜法測定聚碳酸酯聚合重相溶液中三乙胺含量的分析方法。該方法操作簡單,精密度和準(zhǔn)確度高,可為聚碳酸酯生產(chǎn)過程中離心洗滌調(diào)整和運(yùn)行效果監(jiān)控提供數(shù)據(jù)支持。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    頂空自動進(jìn)樣器:G4556-64000型,美國安捷倫科技有限公司。

    氣相色譜儀:Agilent 7890B 型,配有FID 檢測器,美國安捷倫科技有限公司。

    電子天平:AL204 型,感量為0.1 mg,瑞士梅特勒-托利多公司。

    振蕩器:SC420,上海達(dá)姆實(shí)業(yè)有限公司。

    二氯甲烷、乙醇、三乙胺:分析純,純度(質(zhì)量分?jǐn)?shù))均為99.5%,阿拉丁試劑(上海)有限公司。

    氫氧化鈉:分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    氫氣、氮?dú)猓后w積分?jǐn)?shù)不小于99.999%,濟(jì)南德洋特種氣體有限公司。

    聚碳酸酯聚合溶液樣品:編號分別為1#、2#、3#、4#,魯西聚碳酸酯有限公司。

    實(shí)驗(yàn)用水為三級水。

    1.2 溶液配制

    混合溶劑:分別移取88 mL 二氯甲烷、100 mL乙醇和2 mL 10%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))氫氧化鈉溶液于500 mL 燒杯中,攪拌均勻后轉(zhuǎn)移至具塞試劑瓶中避光保存。

    三乙胺標(biāo)準(zhǔn)儲備液:100 mg/L,稱取0.01 g三乙胺于100 mL 容量瓶中,加入混合溶劑稀釋、定容至標(biāo)線并混勻。

    三乙胺標(biāo)準(zhǔn)中間液:10 mg/L,移取10 mL 三乙胺儲備液于100 mL 容量瓶中,加入混合溶劑稀釋、定容至標(biāo)線并混勻。

    三乙胺系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液:分別移取不同體積的三乙胺標(biāo)準(zhǔn)中間液于50 mL 容量瓶中,用混合溶劑定容至標(biāo)線,配制成質(zhì)量濃度分別為0.2、0.5、0.8、1.0、1.5、2.0 mg/L的三乙胺系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。

    1.3 儀器工作條件

    1.3.1 頂空條件

    平衡溫度:60 ℃;平衡時(shí)間:30 min;樣品流路溫度:150 ℃;樣品傳輸線溫度:160 ℃;色譜循環(huán)時(shí)間:30 min。

    1.3.2 色譜條件

    色譜柱:DB-624 柱(30 m×0.25 mm×1.4 μm,美國安捷倫科技有限公司);載氣:氮?dú)?,流量?.2 mL/min;升溫程序:初始溫度為80 ℃,以10 ℃/min的升溫速率升至220 ℃;進(jìn)樣口溫度:200 ℃;FID檢測器溫度:250 ℃;進(jìn)樣體積:0.6 mL;進(jìn)樣方式:分流進(jìn)樣,分流比為20∶1。

    1.4 樣品處理

    移取10 mL 聚合溶液于50 mL 具塞錐形瓶中,緩慢加入10 mL 乙醇使聚碳酸酯沉淀,待沉淀完全后振蕩5 min,將溶液轉(zhuǎn)移至25 mL 容量瓶中,使用混合溶劑稀釋至標(biāo)線定容,作為樣品溶液。

    1.5 樣品分析

    移取5 mL樣品溶液于20 mL頂空瓶中,迅速加蓋密封后,采用頂空-氣相色譜法檢測,以色譜峰面積外標(biāo)法定量。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 頂空平衡溫度和平衡時(shí)間確定

    頂空平衡溫度直接影響待測溶液中氣-液分配常數(shù),提高平衡溫度可以減少達(dá)到平衡所需要的時(shí)間,但溫度過高,會明顯增大雜質(zhì)峰和溶劑峰干擾,破壞平衡體系的穩(wěn)定性。因?yàn)闃悠啡芤褐械亩燃淄?、乙醇沸點(diǎn)低、易揮發(fā),所以平衡溫度不宜過高。取4 份聚碳酸酯聚合溶液樣品,編號分別為1#、2#、3#、4#,設(shè)定平衡溫度分別為40、60、80、90 ℃,對比所得色譜峰面積,每個(gè)樣品重復(fù)測定3次,數(shù)據(jù)見表1。由表1 可知,當(dāng)平衡溫度升為90 ℃時(shí),平衡體系的穩(wěn)定性明顯破壞,60 ℃時(shí)體系的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性均較好,故選擇頂空平衡溫度為60 ℃。

    表1 不同頂空平衡溫度時(shí)色譜峰面積測定結(jié)果

    選擇平衡時(shí)間時(shí),主要考慮目標(biāo)物三乙胺的響應(yīng)值,分別選擇平衡時(shí)間為10、20、30、40、50 min,對比三乙胺色譜峰面積,結(jié)果如圖1所示。由圖1可以看出,當(dāng)平衡時(shí)間小于30 min 時(shí),隨著平衡時(shí)間增加,三乙胺色譜峰面積不斷增加;當(dāng)平衡時(shí)間大于30 min 時(shí),色譜峰面積趨于穩(wěn)定。綜合考慮靈敏度和分析效率,平衡時(shí)間選擇30 min。

    圖1 不同頂空平衡時(shí)間對應(yīng)的三乙胺色譜峰面積

    2.2 色譜柱及升溫程序選擇

    目標(biāo)物三乙胺為易揮發(fā)胺類化合物,在不同固定液體系的色譜柱中分離效果差異較大。分別考察揮發(fā)性化合物和殘留溶劑分析專用柱DB-624色譜柱(30 m×0.25 mm,1.4 μm)、通用性DB-5 ms色譜柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm)和胺類化合物分析專用色譜柱CAM (30 m×0.25 mm,0.25 μm)對三乙胺的分離效果。在相同條件下,對比三乙胺的色譜響應(yīng)值,結(jié)果表明,對于三乙胺的響應(yīng)值,DB-624 色譜柱高于CAM 色譜柱和DB-5 ms 色譜柱;而對于三乙胺與二氯甲烷、乙醇的分離度,CAM色譜柱與DB-624色譜柱相當(dāng),均高于HP-5 色譜柱;對于分析時(shí)間,DB-624 色譜柱少于CAM 色譜柱和HP-5 色譜柱。綜合考慮方法靈敏度和分離效率,最終選擇DB-624色譜柱。

    為了使三乙胺在DB-624色譜柱中得到較高的分離度和理想的色譜峰形,分別考察了兩種升溫程序。升溫程序A:初始柱溫為40 ℃,以15 ℃/min 的升溫速率升至220 ℃,保持2 min,分流比為20∶1。升溫程序B:初始柱溫為80 ℃,以10 ℃/min 的升溫速率升至220 ℃,分流比為20∶1。在升溫程序A 條件下三乙胺與二氯甲烷、乙醇色譜峰的分離度均較好,但色譜峰形明顯拖尾,對稱性差,保留時(shí)間較長(9.850 min);提高初始溫度后,在升溫程序B條件下三乙胺色譜峰形尖銳,保留時(shí)間縮短至5.977 min,同時(shí)三乙胺與溶劑峰的分離度滿足檢測要求,因此選擇升溫程序B。

    2.3 線性方程與檢出限

    在1.3 儀器工作條件下,分別測定三乙胺系列標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,以三乙胺的質(zhì)量濃度(x)為橫坐標(biāo),對應(yīng)的色譜峰面積(y)為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線,計(jì)算線性方程和相關(guān)系數(shù)。線性方程為y=7.001 2x+0.056 3,相關(guān)系數(shù)為0.999 5,質(zhì)量濃度線性范圍為0.2~2.0 mg/L。

    稀釋三乙胺標(biāo)準(zhǔn)溶液至對應(yīng)色譜峰近基線波動,重復(fù)進(jìn)樣3次,以3倍信噪比對應(yīng)的溶液質(zhì)量濃度作為方法檢出限,得三乙胺的檢出限為0.12 mg/L。

    2.4 加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)

    取4 份聚碳酸酯聚合溶液樣品,各10 mL,編號分別為1#、2#、3#、4#,分別加入一定量的三乙胺,按1.4 實(shí)驗(yàn)方法各平行制備6 份加標(biāo)樣品溶液,在1.3儀器工作條件下進(jìn)行測定,結(jié)果列于表2。由表2可知,樣品加標(biāo)回收率為98.47%~100.05%,測定結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.42%~1.34% (n=6)。表明該方法準(zhǔn)確度和精密度較高,滿足測定要求??瞻讟悠贰⑷野窐?biāo)準(zhǔn)溶液、加標(biāo)樣品色譜圖如圖2所示。

    圖2 空白樣品、三乙胺標(biāo)準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)、加標(biāo)樣品色譜圖

    表2 加標(biāo)回收與精密度試驗(yàn)結(jié)果

    3 結(jié)語

    建立了頂空-氣相色譜法測定聚碳酸酯聚合溶液中三乙胺含量的分析方法。該方法操作簡便,準(zhǔn)確度高,重復(fù)性好,實(shí)用性較強(qiáng),適用于聚碳酸酯工業(yè)生產(chǎn)過程中批量快速檢測,可為運(yùn)行參數(shù)調(diào)整和質(zhì)量監(jiān)控提供技術(shù)支持。

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