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      N/P比對磷酸鐵鋰電池性能的影響

      2021-07-10 07:11:32劉范芬朱智淵張偉康呂正中
      儲能科學(xué)與技術(shù) 2021年4期
      關(guān)鍵詞:極片恒流倍率

      劉范芬,陳 誠,朱智淵,張偉康,呂正中

      (湖北億緯動力有限公司,湖北荊門 448000)

      近年來,由于煤和石油等一次能源的短缺,并且對環(huán)境造成較大的危害,為了解決空氣污染和能源危機問題,先進(jìn)的儲能技術(shù)得到了極大發(fā)展[1]。鋰離子電池由于具備高能量密度、長使用壽命且環(huán)保等特點,被廣泛應(yīng)用于消費類電子產(chǎn)品、電動汽車和儲能等領(lǐng)域[2-3]。

      隨著新能源汽車的規(guī)?;瘧?yīng)用,動力電池的續(xù)航成為消費者關(guān)心的首要問題,這就要求動力電池必須具備越來越高的能量密度。無論是質(zhì)量能量密度,還是體積能量密度,均與正極活性物質(zhì)容量有關(guān)[4],所以很多廠商不惜通過降低N/P 比來提高電池的能量密度,這樣容易導(dǎo)致電池負(fù)極極片在循環(huán)過程中析鋰,鋰金屬的沉積很容易形成鋰枝晶,刺穿隔膜,影響鋰電池的安全[5-6]。楊濤等[7]發(fā)現(xiàn),鋰離子動力電池1 C 循環(huán)1000 周后正極容量和負(fù)極容量均會有一定損失,正極容量損失主要是因為正極顆粒的破碎和結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)變,負(fù)極容量衰減主要是因為循環(huán)過程中Li+持續(xù)脫嵌引起石墨層狀結(jié)構(gòu)的崩塌,這樣會導(dǎo)致電池實際N/P比在循環(huán)過程中發(fā)生變化。理論上,設(shè)計N/P比過大時,會增加負(fù)極與電解液的副反應(yīng),造成容量損失[8];但是,當(dāng)設(shè)計N/P不足時,容易導(dǎo)致電池負(fù)極極片在循環(huán)過程中表面析鋰,從而產(chǎn)生安全問題[9]。所以,探索合適的N/P比范圍尤為重要。

      目前國內(nèi)外對于正負(fù)極容量的匹配(N/P)的計算以及對于不同體系鋰離子電池N/P 比的研究較少,不夠系統(tǒng)。本文以磷酸鐵鋰軟包電池為研究對象,電池的設(shè)計容量為1.6 A·h,系統(tǒng)考察了不同N/P 比(1.02、1.06、1.10、1.14)對鋰離子電池充放電DCR、倍率性能、高低溫放電等電性能的影響,以期為以后的研究者設(shè)計開發(fā)磷酸鐵鋰電池提供理論依據(jù)。

      1 實驗部分

      1.1 實驗材料

      1.1.1 實驗藥品

      磷酸鐵鋰(深圳市德方納米科技股份有限公司)、聚偏氟乙烯(廣州浦泰新材料有限公司,PVDF)、碳納米管(深圳中科納米新材料有限公司,CNT)、N-甲基吡咯烷酮(天津市凱力達(dá)化工貿(mào)易有限公司,NMP)、導(dǎo)電炭黑(天津優(yōu)盟化工科技有限公司,super-P)、石墨(湖南中科星城石墨有限公司)、羧甲基纖維素鈉(晉州市恒祥化工科技有限公司,CMC)、電解液組成為1 mol/L 的LiPF6溶于碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二甲酯(DMC)和碳酸乙烯酯(EC)的混合溶劑中(三者體積為1∶1∶1)、SBR(深圳泰能新材料有限公司)、隔膜(深圳市瑞恩維思新能源科技有限公司)、去離子水等。

      1.1.2 實驗儀器

      攪拌機購于東莞市大族鼎新智能裝備有限公司,轉(zhuǎn)移式涂布機購于深圳市新嘉拓自動化技術(shù)有限公司,實驗室手套箱、電化學(xué)工作站等均購于武漢格瑞斯新能源有限公司。

      1.2 實驗過程

      將LiFePO4、SP、CNT、PVDF、NMP按照質(zhì)量比為95.0∶0.5∶1.5∶1.0∶2.0 攪拌,然后利用涂布機均勻涂覆于涂碳鋁箔上,設(shè)計面密度為185 g/m2,然后經(jīng)過輥壓、裁片,制得正極極片;將石墨、SP、CMC、SBR按照重量比為95.5∶1.5∶1.2∶1.8攪拌,然后利用涂布機均勻涂覆于銅箔上,根據(jù)N/P比分別為1.02、1.06、1.10、1.14,設(shè)計面密度分別為74.9、71.9、69.3、66.9 g/m2,然后經(jīng)過輥壓、裁片,制得負(fù)極極片[10-11]。

      式中,C1,負(fù)為單位面積負(fù)極0.1 C 可逆容量,C1,負(fù)為負(fù)極0.1 C可逆克容量×負(fù)極輥壓后單面面密度×負(fù)極活性材料含量;C1,正為單位面積正極0.1 C首次充電容量,C1,正為正極0.1 C首次充電克容量×正極輥壓后單面面密度×正極活性材料含量;η1,負(fù)、η2,負(fù)、η3,負(fù)分別為負(fù)極材料扣電0.1 C 循環(huán)第1 次、第2次、第3次的庫侖效率

      將13 片正極極片、14 片負(fù)極極片通過疊片工藝組裝成型號為505070 的軟包電池,每個電芯注入7.5 g 電解液,于(45±2) ℃靜置48 h,然后進(jìn)行化成-分容,待電芯制作完成后,采用電池充放電測試儀對上述制備的軟包電池進(jìn)行電性能測試[12]。

      2 結(jié)果與討論

      2.1 不同N/P比對電池首次放電效率的影響

      首次放電效率的計算方式為電池分容第1次放電容量與化成充電容量和分容第1次充電容量和的比值,簡稱“首效”,計算公式如下

      式中,Q1為電池分容第1階段0.2 C放電容量;q1為化成充電容量;q2為分容第1 階段0.2 C 充電容量。

      圖1 表示電池在不同N/P 比下分容階段的首次放電效率。由圖可知,隨著N/P的增加,首效逐漸降低,在N/P 比為1.02 時,首效最高為90.57%;在N/P 比為1.14 時,首效最低為89.23%。這是因為當(dāng)N/P比增大時,電池在化成-分容階段形成SEI膜會消耗更多的鋰,導(dǎo)致可逆鋰減小,從而首效降低[13]。

      圖1 不同N/P比下電池的首效Fig.1 First discharge efficiency of batteries under different N/P ratios

      2.2 不同N/P比對電池倍率充放電性能的影響

      圖2(a)表示不同N/P比的電池在不同倍率下的充電恒流比;圖2(b)表示不同N/P比的電池在不同倍率下的放電容量保持率。恒流比為電池充電時恒定電流下充電容量與總充電容量的比值;不同倍率放電下的容量保持率則是各個倍率下電池的放電容量與0.1 C(A)放電容量的比值。

      倍率放電測試方法為:電池在(25±2)℃條件下以0.5 C(A)電流進(jìn)行恒流恒壓充電至3.65 V,保持充電條件不變,分別以0.1、0.2、0.5、1、2、3 C(A)進(jìn)行放電,記錄各個倍率下電池的放電容量;倍率充電測試方法則是分別以0.1、0.2、0.5、1、2 C(A)恒流恒壓充電至3.65 V,放電條件保持不變,為0.5 C放電至2.5 V[14]。

      當(dāng)充電電流逐漸增大時,恒流比逐漸降低,這是因為隨著電流密度的增大,極化越大,導(dǎo)致恒流比越小[15]。當(dāng)充電電流為2 C(A)時,恒流比在N/P為1.14 時最高為88.25%,隨著N/P 的減小,恒流比逐漸減?。划?dāng)N/P 比為1.02 時,恒流比最低為67.12%,充電時間相差近3 min,可能是因為隨著N/P比的增大,負(fù)極面密度增大,負(fù)極有更大的空間來容納Li+,從而減小極化。電池在不同倍率下的放電容量保持率相差不大,推測與N/P 比無明顯關(guān)系。

      圖2 不同N/P比(1.02、1.06、1.10、1.14)下電池不同倍率充電的恒流比(a)及不同倍率放電的容量保持率(b)Fig.2 Charge constant current ratio of batteries at different current intensity(a)and discharge capacity retention rate of batteries at different current intensity(b)under different N/P ratios(1.02,1.06,1.10 and 1.14)

      2.3 不同N/P比對電池充放電DCR的影響

      圖3(a)表示25 ℃下電池在不同N/P 下的充電DCR,圖3(b)表示25 ℃下電池在不同N/P 下的放電DCR。

      充電DCR的測試方法為:調(diào)節(jié)SOC后,擱置1 h,末端電壓記為V0,然后恒流(I)充電10 s,末端電壓記為V1,則充電DCR為

      放電DCR的測試方法為:調(diào)節(jié)SOC后,擱置1 h,末端電壓記為V2,然后恒流(I)放電10 s,末端電壓記為V3,則放電DCR為

      圖3 不同N/P比(1.02、1.06、1.10、1.14)下電池充電DCR(a)及放電DCR(b)Fig.3 Charge DCR(a)and discharge DCR(b)of batteries under different N/P ratios(1.02,1.06,1.10 and 1.14)

      從圖3(a)可以看出,N/P 比為1.10、1.14 時,電池的充電DCR 要明顯小于其他兩組(N/P 比為1.02、1.06)。例如,在電池容量為60% SOC 時,N/P 比為1.10、1.14 兩組充電DCR 大小約為47 MΩ,較其他兩組(N/P 比為1.02、1.06)充電DCR 小約4 MΩ,說明隨著N/P 的增大,能在一定程度上減小電池充電過程中的極化,使得倍率充電性能得到提高。從圖3(b)可以看出,電池在不同N/P比下的放電DCR 的大小變化趨勢基本一致,說明電池放電DCR與N/P比無明顯關(guān)系。

      2.4 不同N/P 比對電池在不同溫度下放電容量的影響

      圖4(a)表示不同N/P 下電池在0 ℃下0.2 C 放電的容量保持率;圖4(b)表示不同N/P 下電池在55 ℃下1 C 放電的容量保持率,分別為0 ℃和55 ℃條件下的放電容量與電池在25 ℃下1 C放電容量的比值。

      圖4 不同N/P比(1.02、1.06、1.10、1.14)下電池0 ℃放電容量保持率(a)及55 ℃放電容量保持率(b)Fig.4 Capacity retention rate of batteries in 0 ℃(a)and 55 ℃(b)under different N/P ratios(1.02,1.06,1.10 and 1.14)

      由圖4(a)可知,在0 ℃下,4 組電池放電容量保持率均小于100%,是因為在0 ℃條件下,電解液的離子電導(dǎo)率會降低,Li+遷移阻礙增大[16],導(dǎo)致電池放電容量降低;隨著N/P的增加,電池放電容量保持率逐漸提高。由圖4(b)可知,在55 ℃條件下,電池放電容量保持率均大于100%,這是因為在高溫條件下,電解液離子電導(dǎo)率會增大,Li+遷移速率會增加[17]。放電容量增大,其容量保持率均在104%~105%,且相差不大,推測其放電容量與N/P比大小并無明顯關(guān)系。

      2.5 不同N/P比對電池45 ℃循環(huán)性能的影響

      圖5 表示電池在45 ℃下循環(huán)的容量保持率。電池的循環(huán)性能與多種因素有關(guān),包括正負(fù)極材料的種類、正負(fù)極壓實密度、電解液與正負(fù)極的浸潤性、負(fù)極容量、環(huán)境溫度等,隨著循環(huán)次數(shù)的增加,電解液會逐漸被消耗,同時與正負(fù)極的副反應(yīng)逐漸增多,這是導(dǎo)致電池循環(huán)容量逐漸衰減的主要原因[18]。

      從圖5可以看出,電池容量保持率隨著循環(huán)圈數(shù)的增加逐漸減小,循環(huán)600圈后,電池在N/P比為1.10、1.14下的容量保持率要高于其他兩組(N/P比為1.02、1.06)。在循環(huán)1000 圈后,其中N/P 比為1.10時,其容量保持率最高為91.8%;N/P比為1.02時,其容量保持率最低為88.3%。說明當(dāng)N/P比低于1.02 時,電池在45 ℃下的循環(huán)性能表現(xiàn)不佳。

      圖5 不同N/P比(1.02、1.06、1.10、1.14)下電池45 ℃放電容量保持率Fig.5 Cycle capacity retention rate of batteries in 45 ℃under different N/P ratios(1.02,1.06,1.10 and 1.14)

      3 結(jié)論

      (1)隨著N/P比的增加,形成SEI膜消耗的不可逆鋰增多,電池首效降低;

      (2)N/P的增加有利于提高電池的倍率充電性能,但對于倍率放電性能無明顯影響;

      (3)N/P比的提高有利于改善電池的0 ℃放電性能,但對55 ℃放電性能無明顯影響;

      (4)相比于N/P比1.02和1.06,N/P比為1.10和1.14時,其充電DCR在60% SOC和30% SOC時小4 MΩ 左右,N/P 比提高可以降低極化,并有利于提高電池45 ℃循環(huán)性能。

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