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    團簇Ti4P的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性及成鍵分析

    2020-07-25 02:48:24井潤田方志剛
    遼寧科技大學(xué)學(xué)報 2020年2期
    關(guān)鍵詞:成鍵鍵長構(gòu)型

    井潤田,方志剛,秦 渝

    (遼寧科技大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院,遼寧 鞍山 1140511)

    非晶態(tài)合金由于具有較多優(yōu)良性能而被廣泛應(yīng)用于眾多領(lǐng)域。其中非晶態(tài)Ti-P二元體系在電學(xué)性能[1]、磁學(xué)性能[2]、催化性能[3]、生物效應(yīng)[4]等方面都有較好的發(fā)展前景。此外,Ti-P具有傳統(tǒng)材料無法比擬的優(yōu)異催化性能,對化學(xué)工業(yè)生產(chǎn)效率的提高、能源的節(jié)約以及新化工產(chǎn)品的產(chǎn)生起著重要的作用。金屬鈦在多種介質(zhì)環(huán)境中有良好的吸附性[5]和耐腐蝕性[6],常用來提高金屬材料的耐能,也可用于羰基合成[7]。含有磷等類金屬元素的非晶合金也具有十分突出的抗腐蝕能力,近年來對磷的穩(wěn)定性[8]和放射性[9]等方面也有相關(guān)研究。Ti-P在催化劑和耐腐蝕性等宏觀性質(zhì)的研究和應(yīng)用比較熱門,而在其他方面的研究鮮有報道。因此,本文從微觀角度對團簇Ti4P結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和成鍵特點進行分析研究,希望能夠為今后Ti-P體系的研究提供依據(jù)。

    1 模型設(shè)計和計算方法

    依據(jù)拓?fù)鋵W(xué)原理[10],將團簇Ti4P所有可能存在的構(gòu)型設(shè)計出來,在密度泛函理論[11]的支持下,使用B3LYP/Lan12dz[12]量子水平對團簇Ti4P在二、四重態(tài)下所有可能存在的構(gòu)型進行了全參數(shù)優(yōu)化計算,將所有虛頻、不存在的構(gòu)型以及相同的構(gòu)型一一進行排除,最終得到了7種優(yōu)化構(gòu)型。對Ti原子采用Hay P J[13]等人的含相對論校正的有效核電勢價電子從頭計算基組,即18-eECP的雙ξ基組,對P原子采用Dunning/Huzinaga雙ξ基組,且P加極化函數(shù) ξP.d=0.55[14]。所有運算過程均在啟天Μ7150微機上的Gaussian09程序中運行。

    2 結(jié)果討論

    2.1 優(yōu)化后的穩(wěn)定構(gòu)型

    團簇Ti4P的7種穩(wěn)定優(yōu)化構(gòu)型如圖1所示。上角標(biāo)括號內(nèi)數(shù)字表示構(gòu)型所屬重態(tài)。將能量最低的構(gòu)型1(4)設(shè)為能量零點,將優(yōu)化構(gòu)型按照能量從低到高的順序依次排列。構(gòu)型1(2)、2(4)、4(4)為三角雙錐結(jié)構(gòu),構(gòu)型1(4)、2(2)、3(2)為戴帽三角錐結(jié)構(gòu),構(gòu)型3(4)為四棱錐結(jié)構(gòu)。團簇Ti4P的三類優(yōu)化構(gòu)型均為立體構(gòu)型,說明立體構(gòu)型是團簇Ti4P的優(yōu)勢構(gòu)型。

    圖1 團簇Ti4P的優(yōu)化構(gòu)型圖Fig.1 Optimized configurations of cluster Ti4P

    構(gòu)型 1(4)和 2(2)重態(tài)不同,結(jié)構(gòu)相似,但四個 Ti原子的相對位置不同;構(gòu)型 1(2)和 2(4)四個 Ti原子的相對位置均相同,并且具有相同的能量與結(jié)構(gòu),僅重態(tài)不同。說明重態(tài)的多樣性不是影響構(gòu)型穩(wěn)定性的主要因素。

    2.2 團簇Ti4P的熱力學(xué)穩(wěn)定性

    從能量角度對團簇Ti4P的穩(wěn)定性進行分析,表1給出了各個優(yōu)化構(gòu)型的能量參數(shù),包括校正能EZPE、吉布斯自由能G、結(jié)合能EBE、吉布斯自由能變ΔG。所有優(yōu)化構(gòu)型EBE均大于零,ΔG均小于零。ΔG小于零時能自發(fā)反應(yīng),因此7種優(yōu)化構(gòu)型都能自發(fā)反應(yīng)。

    隨著能量的升高,各優(yōu)化構(gòu)型G依次升高,EBE依次降低,ΔG的絕對值依次降低。構(gòu)型1(4)的EZPE最低,且EBE最大,ΔG的絕對值最大,說明構(gòu)型 1(4)的穩(wěn)定性最好。觀察構(gòu)型 1(2)和構(gòu)型 2(4)的結(jié)構(gòu)與數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),二者不僅空間結(jié)構(gòu)相同,且各項能量參數(shù)也相同,進一步說明重態(tài)的多樣性不是影響優(yōu)化構(gòu)型穩(wěn)定性的主要因素。

    圖2是團簇Ti4P各優(yōu)化構(gòu)型的EBE和ΔG的變化曲線圖。各構(gòu)型EBE和ΔG的變化趨勢相反,其中EBE總體呈下降趨勢,ΔG總體呈上升趨勢。構(gòu)型1(4)、1(2)、2(4)、2(2)的結(jié)合能基本相同,且均明顯高于其他構(gòu)型,說明構(gòu)型1(4)、1(2)、2(4)、2(2)結(jié)合能力較強,穩(wěn)定性較好。構(gòu)型1(4)的ΔG低于其他構(gòu)型,該構(gòu)型最容易自發(fā)反應(yīng)。從上述分析可以得出,1(4)是團簇Ti4P穩(wěn)定性最好的優(yōu)化構(gòu)型。

    表1 團簇Ti4P的能量參數(shù),a.u.Tab.1 Energy parameters of cluster Ti4P,a.u.

    圖2 團簇Ti4P各優(yōu)化構(gòu)型的ΔG和EBEFig.2 ΔGandEBEof each optimized configuration of cluster Ti4P

    2.3 團簇Ti4P的成鍵性質(zhì)

    團簇Ti4P各原子之間的鍵長如表2所示。鍵長越長,則表明成鍵能力越弱。Ti-Ti鍵的鍵長變化范圍在0.234 1~0.415 7nm之間,且主要集中在0.234 1~0.277 3 nm。較為特殊的是構(gòu)型3(4)、4(4)、3(2)的Ti1-Ti4鍵,明顯要高于其他優(yōu)化構(gòu)型Ti-Ti鍵的鍵長,說明這三種構(gòu)型的Ti1-Ti4鍵的成鍵能力較弱。Ti-P鍵的鍵長變化范圍在2.382 7~4.037 1 nm之間,大部分鍵長數(shù)低于0.300 0 nm。較為特殊的是構(gòu)型1(4)、1(2)、2(4)、2(2)的Ti4-P鍵,,明顯高于其他構(gòu)型的Ti-P鍵,說明這四種構(gòu)型的Ti4-P鍵的成鍵能力較弱。另外,構(gòu)型 1(2)和 2(4)各鍵鍵長均相同,但二者所屬重態(tài)不同,因此可以說明重態(tài)的多樣性不是影響鍵長的主要因素。

    結(jié)合表2數(shù)據(jù)計算Ti-Ti鍵和Ti-P鍵的平均鍵長,如圖3所示。構(gòu)型1(4)、1(2)、2(4)、2(2)各鍵平均鍵長變化幅度較小,從構(gòu)型 2(2)到構(gòu)型 3(4)平均鍵長變化明顯,其中Ti-P鍵的平均鍵長明顯減小,Ti-Ti鍵的平均鍵長明顯增大。構(gòu)型3(4)、4(4)、3(2)的平均鍵長變化幅度較小,Ti-Ti鍵平均鍵長呈略微下降趨勢,Ti-P鍵平均鍵長呈略微上升趨勢。構(gòu)型1(4)、1(2)、2(4)、2(2)雖結(jié)構(gòu)形狀不完全相同,但各成鍵鍵長相似,構(gòu)型3(4)、4(4)、3(2)結(jié)構(gòu)均不同,但各成鍵鍵長相似。

    表2 團簇Ti4P優(yōu)化構(gòu)型的鍵長,nmTab.2 Bond length of optimized configuration of cluster Ti4P,nm

    圖3 團簇Ti4P優(yōu)化構(gòu)型的平均鍵長,nmFig.3 Average bond lengths of optimized configurations of Ti4P cluste,nm

    團簇Ti4P各原子之間的鍵級如表3所示。鍵級正值代表對成鍵起促進作用,負(fù)值代表對成鍵起抑制作用。在7種優(yōu)化構(gòu)型的Ti1-Ti4鍵中,只有構(gòu)型2(2)的Ti1-Ti4鍵鍵級為正值,其余6種優(yōu)化構(gòu)型的Ti1-Ti4鍵鍵級均為負(fù)值,表明Ti1-Ti4成鍵最弱。構(gòu)型 1(2)和構(gòu)型 2(4)雖重態(tài)不同,但各鍵鍵級均一樣,說明重態(tài)的多樣性不是影響鍵級的主要因素。

    將各優(yōu)化構(gòu)型計算所得原子間的平均鍵級及成鍵鍵級比例列于表4中。平均鍵級越大,說明成鍵能力越強。Ti-P鍵與Ti-Ti鍵的平均鍵級值均為正值,且每個構(gòu)型Ti-P鍵的平均鍵級都要高于Ti-Ti鍵,說明7種優(yōu)化構(gòu)型中Ti-P鍵的成鍵能力都較強。構(gòu)型1(2)、2(4)、2(2)中Ti-Ti鍵和Ti-P鍵的平均鍵級基本相同,構(gòu)型 3(4)、4(4)、3(2)Ti-Ti鍵和 Ti-P 鍵的平均鍵級也相差不大,故構(gòu)型1(2)、2(4)、2(2)之間具有相似的成鍵性質(zhì),構(gòu)型3(4)、4(4)、3(2)之間具有相似的成鍵性質(zhì)。隨著優(yōu)化構(gòu)型能量降低,結(jié)構(gòu)逐漸穩(wěn)定,Ti-Ti鍵的成鍵比例降低,Ti-P鍵的成鍵比例升高。因此可以看出,結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定的構(gòu)型,Ti-P鍵的作用越大。

    表3 團簇Ti4P優(yōu)化構(gòu)型的鍵級Tab.3 Bond orders of optimized configurations of Ti4P cluster

    表4 團簇Ti4P各鍵的平均鍵級及成鍵鍵級比例Tab.4 Average bond levels and their proportions in cluster Ti4P

    團簇Ti4P各鍵平均鍵級的變化趨勢如圖4所示。構(gòu)型1(4)和 1(2)的Ti-Ti鍵和 Ti-P鍵平均鍵級變化趨勢相反,構(gòu)型 1(2)、2(4)、2(2)的 Ti-Ti鍵和 Ti-P 鍵平均鍵級無明顯變化,構(gòu)型 2(2)和 3(4)、構(gòu)型 3(4)和4(4)、構(gòu)型4(4)和 3(2)的Ti-Ti鍵和 Ti-P 鍵平均鍵級具有相同的變化趨勢。因此,從總體上看,Ti-Ti鍵和Ti-P鍵平均鍵級具有一定的協(xié)同作用。

    圖4 團簇Ti4P的平均鍵級Fig.4 Average bond levels of cluster Ti4P

    3 結(jié)論

    團簇Ti4P的優(yōu)化構(gòu)型共有7種,其中二重態(tài)構(gòu)型包括三角雙錐、戴帽三角錐,四重態(tài)構(gòu)型包括戴帽三角錐、三角雙錐以及四棱錐。重態(tài)的多樣性不是影響構(gòu)型穩(wěn)定性的主要因素。所有優(yōu)化構(gòu)型的結(jié)合能均大于零,吉布斯自由能變均小于零,說明均能自發(fā)反應(yīng)。構(gòu)型 1(4)、1(2)、2(4)、2(2)具有相似的熱力學(xué)穩(wěn)定性,構(gòu)型3(4)、4(4)、3(2)具有相似的熱力學(xué)穩(wěn)定性。構(gòu)型1(4)是團簇Ti4P穩(wěn)定性最好的優(yōu)化構(gòu)型。

    構(gòu)型1(2)、2(4)、2(2)各原子間成鍵性質(zhì)相似,構(gòu)型3(4)、4(4)、3(2)各原子間成鍵性質(zhì)相似。Ti-Ti鍵和Ti-P鍵的鍵級有一定的協(xié)同作用,且重態(tài)的多樣性不是影響鍵長和鍵級主要因素。Ti-P鍵成鍵鍵級比例較大,對構(gòu)型穩(wěn)定性貢獻作用較大。

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