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    QuEChERS-液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物

    2019-08-14 02:13:09黃思聰龍敏儀
    肉類研究 2019年6期
    關(guān)鍵詞:串聯(lián)質(zhì)譜法液相色譜

    黃思聰 龍敏儀

    摘 要:采用QuEChERS技術(shù)提取氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考及其代謝物氟苯尼考胺,建立液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(liquid chromatography-tandem mass spectrometry,LC-MS/MS)同時(shí)測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的檢測(cè)方法。結(jié)果表明:在0.1~50.0 ng/mL范圍內(nèi),酰胺醇類抗生素及其代謝物質(zhì)量濃度與其質(zhì)譜響應(yīng)值呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均大于0.999 1;檢出限為0.007 5~0.003 0 μg/kg,定量限為0.025~0.100 μg/kg;加標(biāo)回收率為94.3%~97.9%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.8%~3.7%。

    關(guān)鍵詞:酰胺醇類抗生素;液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法;QuEChERS;牛蛙肉

    Abstract: A quick, easy, cheap, effective, rugged and safe (QuEChER) extraction procedure followed by a liquid chromatography-tandem mass spectrometry (LC-MS/MS) assay was established for the simultaneous determination of amphenicol antibiotics (chloramphenicol, thiabendazole and florfenicol) and the florfenicol metabolite florfenicol amine (FFA) in bullfrog meat. The results showed that there was a good linear relationship between the mass spectrometric response and concentrations of all analytes in the range from 0.1 to 50.0 ng/mL with correlation coefficients all greater than 0.999 1. The limits of detection and quantitation were in the range from 0.007 5 to 0.003 0 μg/kg and from 0.025 to0.100 μg/kg, respectively. The recoveries from spiked samples were in the range from 94.3% to 97.9%, with relative standard deviation of 0.8% to 3.7%.Keywords: amphenicol antibiotics; liquid chromatography-tandem mass spectrometry; QuEChERS; bullfrog meat

    DOI:10.7506/rlyj1001-8123-20190428-091

    中圖分類號(hào):TS251.7? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號(hào):1001-8123(2019)06-0039-05

    引文格式:

    黃思聰, 龍敏儀. QuEChERS-液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物[J]. 肉類研究, 2019, 33(6): 39-43. DOI:10.7506/rlyj1001-8123-20190428-091.? ? http://www.rlyj.net.cnHUANG Sicong, LONG Minyi. Determination of amphenicol antibiotics and metabolite residues in bullfrog meat by QuEChERS-liquid chromatography-tandem mass spectrometry[J]. Meat Research, 2019, 33(6): 39-43. DOI:10.7506/rlyj1001-8123-20190428-091.? ? http://www.rlyj.net.cn

    牛蛙(Rana catesbiana Shaw),俗名美國(guó)水蛙,是一種經(jīng)濟(jì)價(jià)值較高的大型食用蛙[1-2],原產(chǎn)于北美洲和墨西哥[3-4],因個(gè)體碩大、生長(zhǎng)快、產(chǎn)量高,且肉質(zhì)細(xì)嫩、味道鮮美、營(yíng)養(yǎng)豐富,具有滋補(bǔ)解毒功效,已成為世界各大洲養(yǎng)殖的主要食用蛙種[5-7]。但牛蛙在養(yǎng)殖過程中易發(fā)生病毒性、細(xì)菌性、真菌性等疾病,部分養(yǎng)殖場(chǎng)為追求利益而添加大量具有廣譜抗菌功效的氯霉素(chloramphenicol,CAP)、甲砜霉素(thiamphenicol,TAP)和氟苯尼考(florfenicol,F(xiàn)F)等酰胺醇類抗生素[8-9],但若這些抗生素使用不當(dāng)會(huì)殘留在牛蛙肉中,危害消費(fèi)者的健康。毒理學(xué)研究表明,CAP可引起再生障礙性貧血和粒狀白細(xì)胞缺乏癥等疾病,美國(guó)、中國(guó)規(guī)定在動(dòng)物食品中CAP不得檢出;TAP不易引起再生障礙性貧血,但可抑制紅細(xì)胞、白細(xì)胞和血小板的生成[10-12];FF為CAP和TAP的替代藥物,既克服了易產(chǎn)生耐藥性和造成再生障礙性貧血的缺陷,又具有較強(qiáng)的抗菌活性,且具有抗菌譜廣、吸收好、生物利用度高等特點(diǎn),但FF具有一定的胚胎毒性,美國(guó)[12]、歐盟[13]、中國(guó)[14-16]均對(duì)TAP和FF的殘留量作了限量規(guī)定。因此,有必要建立牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的檢測(cè)方法。

    目前,酰胺醇類抗生素的檢測(cè)方法有氣相色譜法(gas chromatography,GC)[17]、液相色譜法(liquid chromatography,LC)[18]、氣相色譜-質(zhì)譜法(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)[19]和液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(liquid chromatography-tandem mass spectrometry,LC-MS/MS)[20-22],但其中GC和HPLC無法提供目標(biāo)物的結(jié)構(gòu)信息,靈敏度不高;GC-MS因衍生化處理樣品前處理繁瑣;LC-MS/MS具有分離能力強(qiáng)、靈敏度高等特點(diǎn),且操作簡(jiǎn)便,適合低殘留多組分同時(shí)測(cè)定[23-24]。QuEChERS(Quick, Easy, Cheap, Effective, Rugged and Safe)是一種快速的樣品前處理技術(shù),具有回收率高、準(zhǔn)確度高、分析速度快等特點(diǎn),QuEChERS-LC-MS/MS已用于水產(chǎn)品和畜禽產(chǎn)品中農(nóng)藥、獸藥殘留檢測(cè)[25-26]。本研究采用QuEChERS技術(shù)提取凈化牛蛙肉中的CAP、TAP、FF及FF代謝物氟苯尼考胺(florfenicol amine,F(xiàn)FA),建立LC-MS/MS法同時(shí)測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    CAP、TAP、FF、FFA標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(純度均大于99%)? ?德國(guó)Dr.Ehrenstorfer公司;N-丙基乙二胺(分析純)美國(guó)CNW公司;氯化鈉、無水硫酸鎂(均為分析純)? ?天津龍騰化工有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    LC-MS 8050高效液相色譜-串聯(lián)四級(jí)桿質(zhì)譜聯(lián)用儀、AUW220D電子分析天平 日本島津株式會(huì)社;JJ-2B勻漿機(jī) 江蘇常州金壇區(qū)西城基銘實(shí)驗(yàn)儀器廠;VORTEX旋渦混合器 上海達(dá)姆實(shí)業(yè)有限公司;Scientz-800 CQ超聲波提取振蕩反應(yīng)器 寧波新芝生物科技股份有限公司;Allegra X-22R高速冷凍離心機(jī) 德國(guó)Beckman公司;Milli-Q超純水系統(tǒng) 美國(guó)Millipore公司;TTL-DC氮吹儀 北京同泰聯(lián)科技發(fā)展有限公司;中性氧化鋁柱(規(guī)格500 mg/6 mL) 天津博納艾杰爾科技有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品前處理

    精密稱取粉碎混勻5.0 g牛蛙肉樣品置于50 mL離心管中,依次加入純乙腈10 mL、無水硫酸鎂3 g、氯化鈉2 g和乙二胺-N-丙基硅烷(ethylenediamine-N-propyl silane,PSA)150 mg,渦旋振蕩1 min,超聲振蕩提取10 min(頻率40 kHz,功率800 W),10 000 r/min離心5 min;上清液經(jīng)中性氧化鋁柱凈化,用3 mL乙腈淋洗,收集流出液,45 ℃氮吹近干,用乙腈定容至1 mL,0.22 μm微孔濾膜過濾,濾液供LC-MS/MS測(cè)定。

    1.3.2 溶液配制

    標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液:準(zhǔn)確稱取酰胺醇類抗生素及其代謝物標(biāo)準(zhǔn)品各10 mg,用乙腈溶解并定容至100 mL,配制成質(zhì)量濃度為100 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液。

    1.3.3 液相色譜條件

    色譜柱:Shim-pack GIST C18柱(100 mm×2.1 mm,2.0 ?m);流動(dòng)相A為乙腈,流動(dòng)相B為純水;流速0.3 mL/min;進(jìn)樣量10.0 μL;柱溫40 ℃。梯度洗脫程序:0~1 min,20%流動(dòng)相A;1~2 min,20%~60%流動(dòng)相A;2~3 min,60%~95%流動(dòng)相A;3~8 min,95%流動(dòng)相A;8~8.1 min,95%~20%流動(dòng)相A;8.1~10 min,20%流動(dòng)相A。

    1.3.4 質(zhì)譜條件

    離子化模式:電噴霧離子源(electron spray ionization,ESI),負(fù)離子掃描;掃描模式:多反應(yīng)監(jiān)測(cè)(multiple reaction monitoring,MRM);碰撞氣:氬氣,純度>99.99%;加熱氣:氮?dú)猓魉?0 mL/min;霧化氣:氮?dú)?,流? mL/min;干燥氣:氮?dú)猓魉?0 mL/min;接口溫度300 ℃;脫溶劑管溫度250 ℃;加熱模塊溫度400 ℃。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    每組實(shí)驗(yàn)重復(fù)6 次,結(jié)果表示為平均值,采用SPSS 16.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 質(zhì)譜條件的優(yōu)化

    將1.0 μg/mL酰胺醇類抗生素單標(biāo)以在線流動(dòng)注射方式進(jìn)樣。由于酰胺醇類抗生素結(jié)構(gòu)式中含有氟、氯、羥基等官能團(tuán),在ESI源負(fù)離子模式下可產(chǎn)生帶負(fù)電荷的分子離子峰[M-H]-,故選擇負(fù)離子掃描模式,在50~500 m/z范圍內(nèi)進(jìn)行母離子掃描;通過自動(dòng)優(yōu)化模式,找出豐度較強(qiáng)的碎片離子,選擇豐度最強(qiáng)的碎片離子為定量離子,優(yōu)化后的碰撞能量、錐孔電壓等參數(shù)如表1所示。

    2.2 色譜柱的選擇

    以酰胺醇類抗生素及其代謝物的峰面積和分離度為指標(biāo),分析Diamonsil C18、Agilent Zorbax SB C18、Waters X-Bridge C18、Shim-pack ODS C18和Shim-pack GIST C18等不同色譜柱對(duì)牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的分離效果。結(jié)果表明:在相同流動(dòng)相條件下,Shim-pack GIST C18色譜柱可有效分離酰胺醇類抗生素及其代謝物,更適合分析各目標(biāo)物;采用粒徑(2.0 ?m)和內(nèi)徑(2.1 mm)相同的Shim-pack GIST C18色譜柱,50 mm柱用時(shí)短,但不能保證目標(biāo)物均有良好的峰形,而100 mm柱用時(shí)較短,且各目標(biāo)物峰形尖銳、對(duì)稱,酰胺醇類抗生素及其代謝物的提取離子總離子流圖如圖1所示。酰胺醇類抗生素單標(biāo)質(zhì)量濃度10.0 ng/mL。

    2.3 流動(dòng)相的選擇

    采用Shim-pack GIST C18柱(100 mm×2.1 mm,2.0 ?m)作為分析柱,考察甲醇-水、甲醇-0.1%甲酸、乙腈-水、乙腈-0.1%甲酸、甲醇-10 mmol/L乙酸銨、乙腈-10 mmol/L乙酸銨等流動(dòng)相對(duì)酰胺醇類抗生素及其代謝物的分離效果及其質(zhì)譜響應(yīng)情況。結(jié)果表明:在ESI源負(fù)離子模式下,水相采用純水比采用0.1%甲酸或10 mmol/L乙酸銨更容易使酰胺醇類抗生素及其代謝物電離形成帶負(fù)電荷的分子離子峰[M-H]-,且峰形良好;有機(jī)相采用乙腈比采用甲醇具有更好的分離效果和靈敏度;采用乙腈-水為流動(dòng)相時(shí),酰胺醇類抗生素及其代謝物的質(zhì)譜響應(yīng)值較高,且經(jīng)梯度洗脫后可有效分離

    2.4 QuEChERS提取溶劑的選擇

    根據(jù)酰胺醇類抗生素及其代謝物的極性,結(jié)合QuEChERS前處理方法,選擇乙腈、酸化乙腈(0.1%鹽酸)、二氯甲烷和乙酸乙酯作為提取溶劑,通過空白牛蛙肉加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)進(jìn)行提取效果的比較。結(jié)果表明:乙腈和酸化乙腈對(duì)酰胺醇類抗生素及其代謝物的提取效果最好,提取回收率為86.3%~98.6%,這可能是由于牛蛙肉中脂肪和蛋白質(zhì)含量高,乙腈和酸化乙腈沉淀蛋白質(zhì)和提取能力比較強(qiáng),結(jié)合QuEChERS方法(無水硫酸鎂脫水、PSA吸附糖類、脂肪酸等有機(jī)酸及色素)與固相萃取凈化(中性氧化鋁柱吸附極性物質(zhì)和除脂)可有效去除蛋白質(zhì)和脂肪,但酸化乙腈提取物中殘留的酸會(huì)對(duì)酰胺醇類抗生素的質(zhì)譜檢測(cè)產(chǎn)生干擾,重現(xiàn)性不理想;乙酸乙酯對(duì)酰胺醇類抗生素的提取效果較好,但對(duì)FFA提取效果較差,提取回收率約為82.7%;二氯甲烷對(duì)目標(biāo)物的提取效果較好,但二氯甲烷提取物中脂肪和蛋白質(zhì)較多,影響后續(xù)凈化,且耗時(shí)。因此選擇乙腈作為提取溶劑。

    2.5 基質(zhì)效應(yīng)的消除

    為消除LC-MS/MS法測(cè)定牛蛙基質(zhì)中酰胺醇類抗生素及其代謝物的基質(zhì)效應(yīng),采用標(biāo)準(zhǔn)添加法分析純乙腈和不含目標(biāo)物的空白牛蛙樣品中的基質(zhì)效應(yīng)(matrix effect,ME)[20]。

    由表2可知:在純乙腈和不含目標(biāo)物的空白牛蛙樣品2 種基質(zhì)中分別加入10、250、500 μg/kg酰胺醇類抗生素及其代謝物標(biāo)準(zhǔn)溶液,按上述QuEChERS-LC-MS/MS法測(cè)定目標(biāo)物質(zhì)譜響應(yīng)強(qiáng)度,重復(fù)測(cè)定6 次,計(jì)算所得ME值為2.4%~5.3%,說明采用QuEChERS-LC-MS/MS法測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物時(shí)不存在基質(zhì)干擾。

    2.6 線性范圍、檢出限與定量限

    依次配制質(zhì)量濃度分別為0.1、0.5、1.0、10.0、50.0 ng/mL的酰胺醇類抗生素及其代謝物標(biāo)準(zhǔn)溶液,按上述LC-MS/MS法進(jìn)行測(cè)定,以目標(biāo)物質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)(x),質(zhì)譜響應(yīng)值為縱坐標(biāo)(y),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    由表3可知:在0.1~50.0 ng/mL范圍內(nèi),酰胺醇類抗生素及其代謝物質(zhì)量濃度與其質(zhì)譜響應(yīng)值呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均大于0.999 1。采用國(guó)際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)(International Union of Pure and Applied Chemistry,IUPAC)推薦的方法,對(duì)11 份不含目標(biāo)物的空白牛蛙樣品進(jìn)行加標(biāo)測(cè)定,以3 倍信噪比(RS/N=3)為方法檢出限,以10 倍信噪比(RS/N=10)為方法定量限,得酰胺醇類抗生素及其代謝物的檢出限為0.007 5~0.030 0 μg/kg,定量限為0.025~0.100 μg/kg。

    2.7 加標(biāo)回收率和精密度

    在不含目標(biāo)物的空白牛蛙樣品中分別加入0.1、25.0、50.0 μg/kg酰胺醇類抗生素及其代謝物標(biāo)準(zhǔn)溶液,按上述LC-MS/MS法進(jìn)行測(cè)定,每個(gè)添加水平測(cè)定6 次,計(jì)算回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(relative standard deviation,RSD)。

    由表4可知:在0.1~50.0 μg/kg加標(biāo)范圍內(nèi),酰胺醇類抗生素及其代謝物的平均加標(biāo)回收率為94.3%~97.9%,RSD為0.8%~3.7%,符合方法學(xué)的要求,表明該法準(zhǔn)確度高、精密度好。

    2.8 實(shí)際樣品分析

    按本研究所建QuEChERS-LC-MS/MS法測(cè)定30 份市售牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物殘留量,結(jié)果表明,2 份樣品中分別檢出含有CAP、TAP殘留,其中CAP殘留量高達(dá)187.3 μg/kg,這可能是由于牛蛙飼養(yǎng)過程中感染病毒性、細(xì)菌性等疾病,使用酰胺醇類抗生素藥物殘留所致,市場(chǎng)監(jiān)管部門應(yīng)加強(qiáng)監(jiān)督檢驗(yàn)。

    2.9 與文獻(xiàn)方法比較

    將本研究所建QuEChERS-LC-MS/MS法與現(xiàn)有文獻(xiàn)報(bào)道[20-24]、國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[27-28]及行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)[29-30]的相關(guān)檢測(cè)方法進(jìn)行比較,并從儀器、檢測(cè)對(duì)象、檢出限、精密度和回收率等方面進(jìn)行比較。

    由表5可知,采用QuEChERS方法進(jìn)行樣品前處理,經(jīng)LC-MS/MS對(duì)牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物進(jìn)行分析,在檢出限、精密度和回收率等方面均取得較為滿意的結(jié)果。

    3 結(jié) 論

    本研究采用QuEChERS技術(shù)提取凈化牛蛙肉中的CAP、TAP、FF及FF代謝物FFA,成功建立LC-MS/MS法同時(shí)測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的方法。該法前處理簡(jiǎn)單、分離效果好、靈敏度高、準(zhǔn)確度好,可為牛蛙肉中酰胺醇類抗生素殘留檢測(cè)及確證提供方法。

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