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    QuEChERS-液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物

    2019-08-14 02:13:09黃思聰龍敏儀
    肉類研究 2019年6期
    關(guān)鍵詞:串聯(lián)質(zhì)譜法液相色譜

    黃思聰 龍敏儀

    摘 要:采用QuEChERS技術(shù)提取氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考及其代謝物氟苯尼考胺,建立液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(liquid chromatography-tandem mass spectrometry,LC-MS/MS)同時(shí)測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的檢測(cè)方法。結(jié)果表明:在0.1~50.0 ng/mL范圍內(nèi),酰胺醇類抗生素及其代謝物質(zhì)量濃度與其質(zhì)譜響應(yīng)值呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均大于0.999 1;檢出限為0.007 5~0.003 0 μg/kg,定量限為0.025~0.100 μg/kg;加標(biāo)回收率為94.3%~97.9%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.8%~3.7%。

    關(guān)鍵詞:酰胺醇類抗生素;液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法;QuEChERS;牛蛙肉

    Abstract: A quick, easy, cheap, effective, rugged and safe (QuEChER) extraction procedure followed by a liquid chromatography-tandem mass spectrometry (LC-MS/MS) assay was established for the simultaneous determination of amphenicol antibiotics (chloramphenicol, thiabendazole and florfenicol) and the florfenicol metabolite florfenicol amine (FFA) in bullfrog meat. The results showed that there was a good linear relationship between the mass spectrometric response and concentrations of all analytes in the range from 0.1 to 50.0 ng/mL with correlation coefficients all greater than 0.999 1. The limits of detection and quantitation were in the range from 0.007 5 to 0.003 0 μg/kg and from 0.025 to0.100 μg/kg, respectively. The recoveries from spiked samples were in the range from 94.3% to 97.9%, with relative standard deviation of 0.8% to 3.7%.Keywords: amphenicol antibiotics; liquid chromatography-tandem mass spectrometry; QuEChERS; bullfrog meat

    DOI:10.7506/rlyj1001-8123-20190428-091

    中圖分類號(hào):TS251.7? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號(hào):1001-8123(2019)06-0039-05

    引文格式:

    黃思聰, 龍敏儀. QuEChERS-液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物[J]. 肉類研究, 2019, 33(6): 39-43. DOI:10.7506/rlyj1001-8123-20190428-091.? ? http://www.rlyj.net.cnHUANG Sicong, LONG Minyi. Determination of amphenicol antibiotics and metabolite residues in bullfrog meat by QuEChERS-liquid chromatography-tandem mass spectrometry[J]. Meat Research, 2019, 33(6): 39-43. DOI:10.7506/rlyj1001-8123-20190428-091.? ? http://www.rlyj.net.cn

    牛蛙(Rana catesbiana Shaw),俗名美國(guó)水蛙,是一種經(jīng)濟(jì)價(jià)值較高的大型食用蛙[1-2],原產(chǎn)于北美洲和墨西哥[3-4],因個(gè)體碩大、生長(zhǎng)快、產(chǎn)量高,且肉質(zhì)細(xì)嫩、味道鮮美、營(yíng)養(yǎng)豐富,具有滋補(bǔ)解毒功效,已成為世界各大洲養(yǎng)殖的主要食用蛙種[5-7]。但牛蛙在養(yǎng)殖過程中易發(fā)生病毒性、細(xì)菌性、真菌性等疾病,部分養(yǎng)殖場(chǎng)為追求利益而添加大量具有廣譜抗菌功效的氯霉素(chloramphenicol,CAP)、甲砜霉素(thiamphenicol,TAP)和氟苯尼考(florfenicol,F(xiàn)F)等酰胺醇類抗生素[8-9],但若這些抗生素使用不當(dāng)會(huì)殘留在牛蛙肉中,危害消費(fèi)者的健康。毒理學(xué)研究表明,CAP可引起再生障礙性貧血和粒狀白細(xì)胞缺乏癥等疾病,美國(guó)、中國(guó)規(guī)定在動(dòng)物食品中CAP不得檢出;TAP不易引起再生障礙性貧血,但可抑制紅細(xì)胞、白細(xì)胞和血小板的生成[10-12];FF為CAP和TAP的替代藥物,既克服了易產(chǎn)生耐藥性和造成再生障礙性貧血的缺陷,又具有較強(qiáng)的抗菌活性,且具有抗菌譜廣、吸收好、生物利用度高等特點(diǎn),但FF具有一定的胚胎毒性,美國(guó)[12]、歐盟[13]、中國(guó)[14-16]均對(duì)TAP和FF的殘留量作了限量規(guī)定。因此,有必要建立牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的檢測(cè)方法。

    目前,酰胺醇類抗生素的檢測(cè)方法有氣相色譜法(gas chromatography,GC)[17]、液相色譜法(liquid chromatography,LC)[18]、氣相色譜-質(zhì)譜法(gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)[19]和液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法(liquid chromatography-tandem mass spectrometry,LC-MS/MS)[20-22],但其中GC和HPLC無法提供目標(biāo)物的結(jié)構(gòu)信息,靈敏度不高;GC-MS因衍生化處理樣品前處理繁瑣;LC-MS/MS具有分離能力強(qiáng)、靈敏度高等特點(diǎn),且操作簡(jiǎn)便,適合低殘留多組分同時(shí)測(cè)定[23-24]。QuEChERS(Quick, Easy, Cheap, Effective, Rugged and Safe)是一種快速的樣品前處理技術(shù),具有回收率高、準(zhǔn)確度高、分析速度快等特點(diǎn),QuEChERS-LC-MS/MS已用于水產(chǎn)品和畜禽產(chǎn)品中農(nóng)藥、獸藥殘留檢測(cè)[25-26]。本研究采用QuEChERS技術(shù)提取凈化牛蛙肉中的CAP、TAP、FF及FF代謝物氟苯尼考胺(florfenicol amine,F(xiàn)FA),建立LC-MS/MS法同時(shí)測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的方法。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    CAP、TAP、FF、FFA標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)(純度均大于99%)? ?德國(guó)Dr.Ehrenstorfer公司;N-丙基乙二胺(分析純)美國(guó)CNW公司;氯化鈉、無水硫酸鎂(均為分析純)? ?天津龍騰化工有限公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    LC-MS 8050高效液相色譜-串聯(lián)四級(jí)桿質(zhì)譜聯(lián)用儀、AUW220D電子分析天平 日本島津株式會(huì)社;JJ-2B勻漿機(jī) 江蘇常州金壇區(qū)西城基銘實(shí)驗(yàn)儀器廠;VORTEX旋渦混合器 上海達(dá)姆實(shí)業(yè)有限公司;Scientz-800 CQ超聲波提取振蕩反應(yīng)器 寧波新芝生物科技股份有限公司;Allegra X-22R高速冷凍離心機(jī) 德國(guó)Beckman公司;Milli-Q超純水系統(tǒng) 美國(guó)Millipore公司;TTL-DC氮吹儀 北京同泰聯(lián)科技發(fā)展有限公司;中性氧化鋁柱(規(guī)格500 mg/6 mL) 天津博納艾杰爾科技有限公司。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品前處理

    精密稱取粉碎混勻5.0 g牛蛙肉樣品置于50 mL離心管中,依次加入純乙腈10 mL、無水硫酸鎂3 g、氯化鈉2 g和乙二胺-N-丙基硅烷(ethylenediamine-N-propyl silane,PSA)150 mg,渦旋振蕩1 min,超聲振蕩提取10 min(頻率40 kHz,功率800 W),10 000 r/min離心5 min;上清液經(jīng)中性氧化鋁柱凈化,用3 mL乙腈淋洗,收集流出液,45 ℃氮吹近干,用乙腈定容至1 mL,0.22 μm微孔濾膜過濾,濾液供LC-MS/MS測(cè)定。

    1.3.2 溶液配制

    標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液:準(zhǔn)確稱取酰胺醇類抗生素及其代謝物標(biāo)準(zhǔn)品各10 mg,用乙腈溶解并定容至100 mL,配制成質(zhì)量濃度為100 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液。

    1.3.3 液相色譜條件

    色譜柱:Shim-pack GIST C18柱(100 mm×2.1 mm,2.0 ?m);流動(dòng)相A為乙腈,流動(dòng)相B為純水;流速0.3 mL/min;進(jìn)樣量10.0 μL;柱溫40 ℃。梯度洗脫程序:0~1 min,20%流動(dòng)相A;1~2 min,20%~60%流動(dòng)相A;2~3 min,60%~95%流動(dòng)相A;3~8 min,95%流動(dòng)相A;8~8.1 min,95%~20%流動(dòng)相A;8.1~10 min,20%流動(dòng)相A。

    1.3.4 質(zhì)譜條件

    離子化模式:電噴霧離子源(electron spray ionization,ESI),負(fù)離子掃描;掃描模式:多反應(yīng)監(jiān)測(cè)(multiple reaction monitoring,MRM);碰撞氣:氬氣,純度>99.99%;加熱氣:氮?dú)猓魉?0 mL/min;霧化氣:氮?dú)?,流? mL/min;干燥氣:氮?dú)猓魉?0 mL/min;接口溫度300 ℃;脫溶劑管溫度250 ℃;加熱模塊溫度400 ℃。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    每組實(shí)驗(yàn)重復(fù)6 次,結(jié)果表示為平均值,采用SPSS 16.0軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 質(zhì)譜條件的優(yōu)化

    將1.0 μg/mL酰胺醇類抗生素單標(biāo)以在線流動(dòng)注射方式進(jìn)樣。由于酰胺醇類抗生素結(jié)構(gòu)式中含有氟、氯、羥基等官能團(tuán),在ESI源負(fù)離子模式下可產(chǎn)生帶負(fù)電荷的分子離子峰[M-H]-,故選擇負(fù)離子掃描模式,在50~500 m/z范圍內(nèi)進(jìn)行母離子掃描;通過自動(dòng)優(yōu)化模式,找出豐度較強(qiáng)的碎片離子,選擇豐度最強(qiáng)的碎片離子為定量離子,優(yōu)化后的碰撞能量、錐孔電壓等參數(shù)如表1所示。

    2.2 色譜柱的選擇

    以酰胺醇類抗生素及其代謝物的峰面積和分離度為指標(biāo),分析Diamonsil C18、Agilent Zorbax SB C18、Waters X-Bridge C18、Shim-pack ODS C18和Shim-pack GIST C18等不同色譜柱對(duì)牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的分離效果。結(jié)果表明:在相同流動(dòng)相條件下,Shim-pack GIST C18色譜柱可有效分離酰胺醇類抗生素及其代謝物,更適合分析各目標(biāo)物;采用粒徑(2.0 ?m)和內(nèi)徑(2.1 mm)相同的Shim-pack GIST C18色譜柱,50 mm柱用時(shí)短,但不能保證目標(biāo)物均有良好的峰形,而100 mm柱用時(shí)較短,且各目標(biāo)物峰形尖銳、對(duì)稱,酰胺醇類抗生素及其代謝物的提取離子總離子流圖如圖1所示。酰胺醇類抗生素單標(biāo)質(zhì)量濃度10.0 ng/mL。

    2.3 流動(dòng)相的選擇

    采用Shim-pack GIST C18柱(100 mm×2.1 mm,2.0 ?m)作為分析柱,考察甲醇-水、甲醇-0.1%甲酸、乙腈-水、乙腈-0.1%甲酸、甲醇-10 mmol/L乙酸銨、乙腈-10 mmol/L乙酸銨等流動(dòng)相對(duì)酰胺醇類抗生素及其代謝物的分離效果及其質(zhì)譜響應(yīng)情況。結(jié)果表明:在ESI源負(fù)離子模式下,水相采用純水比采用0.1%甲酸或10 mmol/L乙酸銨更容易使酰胺醇類抗生素及其代謝物電離形成帶負(fù)電荷的分子離子峰[M-H]-,且峰形良好;有機(jī)相采用乙腈比采用甲醇具有更好的分離效果和靈敏度;采用乙腈-水為流動(dòng)相時(shí),酰胺醇類抗生素及其代謝物的質(zhì)譜響應(yīng)值較高,且經(jīng)梯度洗脫后可有效分離

    2.4 QuEChERS提取溶劑的選擇

    根據(jù)酰胺醇類抗生素及其代謝物的極性,結(jié)合QuEChERS前處理方法,選擇乙腈、酸化乙腈(0.1%鹽酸)、二氯甲烷和乙酸乙酯作為提取溶劑,通過空白牛蛙肉加標(biāo)回收實(shí)驗(yàn)進(jìn)行提取效果的比較。結(jié)果表明:乙腈和酸化乙腈對(duì)酰胺醇類抗生素及其代謝物的提取效果最好,提取回收率為86.3%~98.6%,這可能是由于牛蛙肉中脂肪和蛋白質(zhì)含量高,乙腈和酸化乙腈沉淀蛋白質(zhì)和提取能力比較強(qiáng),結(jié)合QuEChERS方法(無水硫酸鎂脫水、PSA吸附糖類、脂肪酸等有機(jī)酸及色素)與固相萃取凈化(中性氧化鋁柱吸附極性物質(zhì)和除脂)可有效去除蛋白質(zhì)和脂肪,但酸化乙腈提取物中殘留的酸會(huì)對(duì)酰胺醇類抗生素的質(zhì)譜檢測(cè)產(chǎn)生干擾,重現(xiàn)性不理想;乙酸乙酯對(duì)酰胺醇類抗生素的提取效果較好,但對(duì)FFA提取效果較差,提取回收率約為82.7%;二氯甲烷對(duì)目標(biāo)物的提取效果較好,但二氯甲烷提取物中脂肪和蛋白質(zhì)較多,影響后續(xù)凈化,且耗時(shí)。因此選擇乙腈作為提取溶劑。

    2.5 基質(zhì)效應(yīng)的消除

    為消除LC-MS/MS法測(cè)定牛蛙基質(zhì)中酰胺醇類抗生素及其代謝物的基質(zhì)效應(yīng),采用標(biāo)準(zhǔn)添加法分析純乙腈和不含目標(biāo)物的空白牛蛙樣品中的基質(zhì)效應(yīng)(matrix effect,ME)[20]。

    由表2可知:在純乙腈和不含目標(biāo)物的空白牛蛙樣品2 種基質(zhì)中分別加入10、250、500 μg/kg酰胺醇類抗生素及其代謝物標(biāo)準(zhǔn)溶液,按上述QuEChERS-LC-MS/MS法測(cè)定目標(biāo)物質(zhì)譜響應(yīng)強(qiáng)度,重復(fù)測(cè)定6 次,計(jì)算所得ME值為2.4%~5.3%,說明采用QuEChERS-LC-MS/MS法測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物時(shí)不存在基質(zhì)干擾。

    2.6 線性范圍、檢出限與定量限

    依次配制質(zhì)量濃度分別為0.1、0.5、1.0、10.0、50.0 ng/mL的酰胺醇類抗生素及其代謝物標(biāo)準(zhǔn)溶液,按上述LC-MS/MS法進(jìn)行測(cè)定,以目標(biāo)物質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo)(x),質(zhì)譜響應(yīng)值為縱坐標(biāo)(y),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    由表3可知:在0.1~50.0 ng/mL范圍內(nèi),酰胺醇類抗生素及其代謝物質(zhì)量濃度與其質(zhì)譜響應(yīng)值呈良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均大于0.999 1。采用國(guó)際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)(International Union of Pure and Applied Chemistry,IUPAC)推薦的方法,對(duì)11 份不含目標(biāo)物的空白牛蛙樣品進(jìn)行加標(biāo)測(cè)定,以3 倍信噪比(RS/N=3)為方法檢出限,以10 倍信噪比(RS/N=10)為方法定量限,得酰胺醇類抗生素及其代謝物的檢出限為0.007 5~0.030 0 μg/kg,定量限為0.025~0.100 μg/kg。

    2.7 加標(biāo)回收率和精密度

    在不含目標(biāo)物的空白牛蛙樣品中分別加入0.1、25.0、50.0 μg/kg酰胺醇類抗生素及其代謝物標(biāo)準(zhǔn)溶液,按上述LC-MS/MS法進(jìn)行測(cè)定,每個(gè)添加水平測(cè)定6 次,計(jì)算回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(relative standard deviation,RSD)。

    由表4可知:在0.1~50.0 μg/kg加標(biāo)范圍內(nèi),酰胺醇類抗生素及其代謝物的平均加標(biāo)回收率為94.3%~97.9%,RSD為0.8%~3.7%,符合方法學(xué)的要求,表明該法準(zhǔn)確度高、精密度好。

    2.8 實(shí)際樣品分析

    按本研究所建QuEChERS-LC-MS/MS法測(cè)定30 份市售牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物殘留量,結(jié)果表明,2 份樣品中分別檢出含有CAP、TAP殘留,其中CAP殘留量高達(dá)187.3 μg/kg,這可能是由于牛蛙飼養(yǎng)過程中感染病毒性、細(xì)菌性等疾病,使用酰胺醇類抗生素藥物殘留所致,市場(chǎng)監(jiān)管部門應(yīng)加強(qiáng)監(jiān)督檢驗(yàn)。

    2.9 與文獻(xiàn)方法比較

    將本研究所建QuEChERS-LC-MS/MS法與現(xiàn)有文獻(xiàn)報(bào)道[20-24]、國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)[27-28]及行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)[29-30]的相關(guān)檢測(cè)方法進(jìn)行比較,并從儀器、檢測(cè)對(duì)象、檢出限、精密度和回收率等方面進(jìn)行比較。

    由表5可知,采用QuEChERS方法進(jìn)行樣品前處理,經(jīng)LC-MS/MS對(duì)牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物進(jìn)行分析,在檢出限、精密度和回收率等方面均取得較為滿意的結(jié)果。

    3 結(jié) 論

    本研究采用QuEChERS技術(shù)提取凈化牛蛙肉中的CAP、TAP、FF及FF代謝物FFA,成功建立LC-MS/MS法同時(shí)測(cè)定牛蛙肉中酰胺醇類抗生素及其代謝物的方法。該法前處理簡(jiǎn)單、分離效果好、靈敏度高、準(zhǔn)確度好,可為牛蛙肉中酰胺醇類抗生素殘留檢測(cè)及確證提供方法。

    參考文獻(xiàn):

    [1] Renata R, Xavier J F, Andreza M, et al. Thermo-oxidative stability evaluation of bullfrog (Rana catesbeiana Shaw) oil[J]. Molecules, 2017, 22(4): 606-610. DOI:10.3390/molecules22040606.

    [2] Lin Meixi, Zhang Shan, Yao Meng. Effective detection of environmental DNA from the invasive American bullfrog[J]. Biological Invasions, 2019, 21(3): 1-14. DOI:10.1007/s10530-019-01974-2.

    [3] Adam S, Megan L, Dave S, et al. Invasion of American bullfrogs along the Yellowstone river[J]. Aquatic Invasions, 2015, 10(1): 69-77. DOI:10.3391/ai.2015.10.1.07.

    [4] Gobel N, Laufer G, Cortizas S. Changes in aquatic communities recently invaded by a top predator: evidence of American bullfrogs in Acegua, Uruguay[J]. Aquatic Sciences, 2019, 81(1):25-32. DOI:10.1007/s00027-018-0604-1.

    [5] Liu Xuan, Luo Yu, Chen Jiaxin, et al. Diet and prey selection of the invasive american bullfrog (Lithobates catesbeianus) in southwestern China[J]. Asian Herpetological Research, 2015, 6(1): 34-44. DOI:10.16373/j.cnki.ahr.140044.

    [6] Evaristo G P C, Pinkse M W H, Chen T B, et al. De novo sequencing of two novel peptides homologous to calcitonin-like peptides, from skin secretion of the Chinese frog, Odorrana schmackeri[J]. EuPA Open Proteomics, 2015, 8(9): 157-166. DOI:10.1016/j.euprot.2015.07.008.

    [7] NAVA A F, NAVA M O, LEYVA E G, et al. A comparison of the effects of three water-circulation regimes on the aquaculture of bullfrog (Rana catesbeiana Shaw) tadpoles[J]. Aquaculture, 1994, 128(1): 105-114. DOI:10.1016/0044-8486(94)90106-6.

    [8] 楊宏亮, 黃珂, 李劉冬, 等. 2015—2017年市售貝類產(chǎn)品中氯霉素的暴露評(píng)估[J]. 南方水產(chǎn)科學(xué), 2019, 15(1): 93-99. DOI:10.12131/20180089.

    [9] 杭小英, 葉雪平, 周冬仁, 等. 牛蛙鏈球菌病的診斷和防治[J]. 水產(chǎn)養(yǎng)殖, 2012, 33(2): 48-49. DOI:10.3969/j.issn.1004-2091.2012.02.021.

    [10] 趙霞, 王波, 謝愷舟, 等. 動(dòng)物性食品中氯霉素類藥物殘留色譜和質(zhì)譜檢測(cè)技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 分析試驗(yàn)室, 2018, 37(8): 978-985. DOI:10.13595/j.cnki.issn1000-0720.2018.0190.

    [11] 楊潔, 楊釗, 于宙, 等. 超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定禽蛋中氯霉素、甲砜霉素和氟甲砜霉素[J]. 分析試驗(yàn)室, 2016, 35(12): 1463-1467. DOI:10.13595/j.cnki.issn1000-0720.2016.0330.

    [12] Sumate K N, Pakawadee S, Pongsak L H, et al. Magnetic molecularly imprinted polymer prepared by microwave heating for confirmatory determination of chloramphenicol in chicken feed using high-performance liquid chromatography-tandem mass spectrometry[J]. Journal of Environmental Science and Health: Part B, 2018, 53(11): 738-745. DOI:10.1080/03601234.2018.1480161.

    [13] CUI Binbin, YANG Jing, WANG Zhibin, et al. An ultra-high performance liquid chromatography with tandem mass spectrometry method for determination of 10 alkaloids in beagle dog plasma after the oral administration of the Corydalis yanhusuo W.T. Wang extract and Yuanhuzhitong tablets[J]. Molecules, 2018, 23(8): 1925-1931. DOI:10.3390/molecules23081925.

    [14] JIA Bingjie, Huang Jun, LIU Juxiang, et al. Detection of chloramphenicol in chicken, pork and fish with a molecularly imprinted polymer-based microtiter chemiluminescence method[J]. Food Additives and Contaminants: Part A, 2019, 36(1): 572-579. DOI:10.1080/19440049.2018.1562238.

    [15] 馬燕紅, 李志剛, 陳超. 食品中氯霉素類藥物殘留量檢測(cè)方法研究進(jìn)展[J]. 肉類研究, 2016, 30(7): 35-38. DOI:10.15922/j.cnki.rlyj.2016.07.008.

    [16] Ma Wei, Wang Na, Li Songtian, et al. Synthesis and properties of B-Ni-TiO2/g-C3N4 photocatalyst for degradation of chloramphenicol (CAP) under visible light irradiation[J]. Journal of Materials Science: Materials in Electronics, 2018, 29(16): 13957-13969. DOI:10.1007/s10854-018-9529-7.

    [17] 楊秋紅, 艾曉輝, 李榮, 等. 固相萃取-氣相色譜法同時(shí)檢測(cè)水產(chǎn)品中的氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考和氟苯尼考胺[J]. 分析實(shí)驗(yàn)室, 2015, 34(5): 533-537. DOI:10.13595/j.cnki.issn1000-0720.2015.0118.

    [18] 孫情, 王寶維, 張樂樂. 液相色譜法檢測(cè)畜禽食品中氯霉素殘留研究進(jìn)展[J]. 肉類研究, 2011, 25(10): 40-42.

    [19] 邵會(huì), 冷凱良, 周明瑩, 等. 水產(chǎn)品中氯霉素、甲砜霉素、氟苯尼考、氟苯尼考胺多殘留的同時(shí)測(cè)定: GC/MS法[J]. 漁業(yè)科學(xué)進(jìn)展, 2015, 36(3): 137-141. DOI:10.11758/yykxjz.20150321.

    [20] 陳曉蘭, 陳未, 王帥兵, 等. HPLC-MS/MS法測(cè)定鴨肉中氯霉素類藥物殘留[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué), 2016, 44(12): 316-319. DOI:10.15889/j.issn.1002-1302.2016.12.098.

    [21] 楊潔, 楊釗, 于宙, 等. 超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定禽蛋中氯霉素、甲砜霉素和氟甲砜霉素[J]. 分析試驗(yàn)室, 2016, 35(12): 1463-1467. DOI:10.13595/j.cnki.issn1000-0720.2016.0330.

    [22] 肖利龍, 張?chǎng)析危?花錦. 高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜同時(shí)測(cè)定蜂膠中氯霉素、甲砜霉素和氟甲砜霉素殘留量[J]. 化工設(shè)計(jì)通訊, 2016, 42(9): 73-74. DOI:10.3969/j.issn.1003-6490.2016.09.057.

    [23] Moghazy A Y E, Zhao C Y, Istamboulie G, et al. Ultrasensitive label-free electrochemical immunosensor based on PVA-co-PE nanofibrous membrane for the detection of chloramphenicol residues in milk[J]. Biosensors and Bioelectronics, 2018, 117(2):838-844. DOI:10.1016/j.bios.2018.07.025.

    [24] 李貞, 陳科. LC-MS/MS法快速篩查辣椒制品中8 種禁用蘇丹染料[J]. 食品研究與開發(fā), 2019, 40(3): 167-172. DOI:10.3969/j.issn.1005-6521.2019.03.030.

    [25] 李麗春, 劉書貴, 尹怡, 等. QuECHRS結(jié)合UPLC-MS/MS法測(cè)定水產(chǎn)品中酰胺醇類抗生素殘留及基質(zhì)效應(yīng)[J]. 中國(guó)漁業(yè)質(zhì)量與標(biāo)準(zhǔn), 2018, 8(6): 32-39. DOI:10.3969/j.issn.2095-1833.2018.06.005.

    [26] 方從容, 高潔, 王雨昕, 等. QuEChERS-超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測(cè)定雞蛋中125 種獸藥殘留[J]. 色譜, 2018, 36(11): 1119-1131. DOI:10.3724/SP.J.1123.2018.06007.

    [27] 中國(guó)肉類食品綜合研究中心, 中國(guó)商業(yè)聯(lián)合會(huì)商業(yè)標(biāo)準(zhǔn)中心,武漢市疾病預(yù)防控制中心, 等. 肉與肉制品 氯霉素含量的測(cè)定:GB/T 9695.32—2009[S]. 北京: 中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2009.

    [28] 中華人民共和國(guó)秦皇島出入境檢驗(yàn)檢疫局, 中華人民共和國(guó)廣東出入境檢驗(yàn)檢疫局. 河豚魚、鰻魚和烤鰻中氯霉素、甲砜霉素和氟苯尼考?xì)埩袅康臏y(cè)定 液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法: GB/T 22959—2008[S].北京: 中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2008.

    [29] 浙江省檢驗(yàn)檢疫科學(xué)技術(shù)研究院, 中華人民共和國(guó)上海出入境檢驗(yàn)檢疫局. 出口動(dòng)物源食品中甲砜霉素、氟甲砜霉素和氟苯尼考胺殘留量的測(cè)定 液相色譜-質(zhì)譜質(zhì)譜法: SN/T 1865—2016[S]. 北京: 中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2016.

    [30] 中華人民共和國(guó)農(nóng)業(yè)部. 動(dòng)物源食品中氯霉素殘留量的測(cè)定 高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法: 農(nóng)業(yè)部781號(hào)公告-2—2006[S]. 北京: 中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2006.

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