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    UPLC法同時(shí)測(cè)定連參通淋片中5種黃連生物堿類成分的含量

    2017-12-13 09:49:17周亞楠白潔袁浩劉永利河北省藥品檢驗(yàn)研究院石家莊050011
    中國(guó)藥房 2017年33期
    關(guān)鍵詞:巴馬小檗黃連

    周亞楠,白潔,袁浩,劉永利(河北省藥品檢驗(yàn)研究院,石家莊050011)

    UPLC法同時(shí)測(cè)定連參通淋片中5種黃連生物堿類成分的含量

    周亞楠*,白潔,袁浩,劉永利#(河北省藥品檢驗(yàn)研究院,石家莊050011)

    目的:建立同時(shí)測(cè)定連參通淋片中表小檗堿、鹽酸藥根堿、黃連堿、鹽酸巴馬汀和鹽酸小檗堿含量的方法。方法:采用超高效液相色譜法。色譜柱為Thermo Scientific Syncronis C18,流動(dòng)相為乙腈-0.1%磷酸溶液(加三乙胺調(diào)pH至3.0)(30∶70,V/V),流速為0.3 mL/min,檢測(cè)波長(zhǎng)為345 nm,柱溫為25℃,進(jìn)樣量為2 μL。結(jié)果:表小檗堿、鹽酸藥根堿、黃連堿、鹽酸巴馬汀和鹽酸小檗堿檢測(cè)進(jìn)樣量線性范圍分別為4.08~163 ng(r=0.999 9)、5.72~229 ng(r=0.999 8)、5.67~227 ng(r=0.999 9)、6.78~271 ng(r=0.999 6)、13.2~526 ng(r=0.999 9);精密度、穩(wěn)定性、重復(fù)性試驗(yàn)的RSD<2.0%;加樣回收率分別為96.83%~103.92%(RSD=2.2%,n=9)、97.62%~104.85%(RSD=2.9%,n=9)、99.44%~104.18%(RSD=1.8%,n=9)、98.64%~104.42%(RSD=1.8%,n=9)、98.24%~102.40%(RSD=1.5%,n=9)。結(jié)論:該方法簡(jiǎn)便、靈敏、快速、準(zhǔn)確,適用于連參通淋片中5種黃連生物堿類成分含量的同時(shí)測(cè)定。

    超高效液相色譜法;黃連生物堿;連參通淋片;含量

    連參通淋片由黃連、苦參、瞿麥、川木通、萹蓄、梔子、大黃、丹參、綿萆薢、茯苓、白術(shù)、石菖蒲、甘草等13味中藥組成,具有清熱祛濕、利水通淋的功效[1]。該制劑現(xiàn)收載于國(guó)家食品藥品監(jiān)督管理局標(biāo)準(zhǔn)YBZ00622009,該標(biāo)準(zhǔn)中僅收載了黃連中鹽酸小檗堿的含量測(cè)定項(xiàng);且現(xiàn)有文獻(xiàn)多采用薄層掃描法[2]、紫外分光光度法[3]、高效液相色譜法[4-6]測(cè)定黃連生物堿的含量,但分離度和靈敏度均不好。鑒于此,筆者采用超高效液相色譜法(UPLC)建立了同時(shí)測(cè)定連參通淋片中表小檗堿、鹽酸藥根堿、黃連堿、鹽酸巴馬汀和鹽酸小檗堿5種黃連生物堿含量的方法,以期為完善該制劑的質(zhì)量控制提供參考。

    1 材料

    1.1 儀器

    e2695型UPLC儀,包括光電二極管矩陣檢測(cè)器、自動(dòng)進(jìn)樣器、Empower色譜工作站(美國(guó)Waters公司);KQ-500KDE型超聲波清洗儀(昆山市超聲儀器有限公司);AE240型電子分析天平(瑞士Mettler-Toledo公司)。

    1.2 藥品與試劑

    連參通淋片(A 廠,1511272、1503081、1503102、1503101、1503091、1511091、1511101、140305、130820、140304、140806,規(guī)格:0.8 g/片);表小檗堿對(duì)照品[批號(hào):YS-(usp)-0049,純度:98%]、黃連堿對(duì)照品(批號(hào):BR-09205,純度:98%)均購自日本Sigma公司;鹽酸藥根堿對(duì)照品(批號(hào):110733-201108,純度:90.3%)、鹽酸巴馬汀對(duì)照品(批號(hào):110732-200506,純度:100%)、鹽酸小檗堿對(duì)照品(批號(hào):110713-200911,純度:86.8%)均購自中國(guó)食品藥品檢定研究院;乙腈為色譜純,其余試劑均為分析純,水為純化水。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 色譜條件

    色譜柱:Thermo Scientific Syncronis C18(100 mm×2.1 mm,1.7 μm);流動(dòng)相:乙腈-0.1%磷酸溶液(加三乙胺調(diào)pH至3.0)(30∶70,V/V);流速:0.3 mL/min;檢測(cè)波長(zhǎng):345 nm;柱溫:25 ℃;進(jìn)樣量:2 μL。

    2.2 溶液的制備

    2.2.1 混合對(duì)照品溶液 取待測(cè)成分對(duì)照品適量,精密稱定,加甲醇適量,超聲(功率:400 W,頻率:40 kHz,下同)處理30 min,制成表小檗堿、鹽酸藥根堿、黃連堿、鹽酸巴馬汀、鹽酸小檗堿質(zhì)量濃度分別為0.102 1、0.142 8、0.141 7、0.328 8、0.328 8 mg/mL的單一對(duì)照品貯備液。取上述表小檗堿、鹽酸藥根堿、黃連堿和鹽酸巴馬汀單一對(duì)照品貯備液各5.0 mL,鹽酸小檗堿對(duì)照品貯備液10.0 mL,置于同一50 mL量瓶中,加甲醇定容,搖勻,即得。

    2.2.2 供試品溶液 取樣品20片,研細(xì),取約0.5 g,精密稱定,置于150 mL具塞錐形瓶中,精密加鹽酸-甲醇溶液(1∶100,V/V)50 mL,密塞,稱定質(zhì)量,超聲處理30 min,放冷;再次稱定質(zhì)量,用甲醇補(bǔ)足減失的質(zhì)量,搖勻,濾過,取續(xù)濾液2 mL,置于10 mL量瓶中,加鹽酸-甲醇溶液(1∶100,V/V)定容,搖勻,即得。

    2.2.3 陰性對(duì)照溶液 按樣品的制備工藝和配方比例,制備缺黃連的陰性樣品,再按“2.2.2”項(xiàng)下方法制備陰性對(duì)照溶液。

    2.3 系統(tǒng)適用性試驗(yàn)

    精密量取“2.2”項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液、供試品溶液和陰性對(duì)照溶液各適量,按“2.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄色譜,詳見圖1。由圖1可知,在該色譜條件下,各待測(cè)成分均能達(dá)到基線分離,分離度>1.5;理論板數(shù)以鹽酸小檗堿峰計(jì)>10 000,保留時(shí)間約為10.2 min。結(jié)果表明,其他成分對(duì)測(cè)定無干擾。

    圖1 超高效液相色譜圖Fig 1 UPLC chromatograms

    2.4 線性關(guān)系考察

    分別精密吸取“2.2.1”項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液0.4、0.6、1、2、6、10、16 μL,按“2.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積。以待測(cè)成分進(jìn)樣量(x,ng)為橫坐標(biāo)、峰面積(y)為縱坐標(biāo)進(jìn)行線性回歸?;貧w方程與線性范圍見表1。

    表1 回歸方程與線性范圍Tab 1 Regression equations and linear ranges

    2.5 精密度試驗(yàn)

    精密吸取“2.2.1”項(xiàng)下混合對(duì)照品溶液2μL,按“2.1”項(xiàng)下色譜條件連續(xù)進(jìn)樣測(cè)定6次,記錄峰面積。結(jié)果,表小檗堿、鹽酸藥根堿、黃連堿、鹽酸巴馬汀和鹽酸小檗堿峰面積的RSD分別為0.2%、0.1%、0.6%、0.1%、0.2%(n=6),表明儀器精密度良好。

    2.6 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    取“2.2.2”項(xiàng)下供試品溶液(批號(hào):140806)適量,分別于室溫下放置0、1、3、6、15、24 h時(shí)按“2.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積。結(jié)果,表小檗堿、鹽酸藥根堿、黃連堿、鹽酸巴馬汀和鹽酸小檗堿峰面積的RSD分別為0.5%、0.9%、1.7%、0.5%、0.2%(n=6),表明供試品溶液在室溫下放置24 h內(nèi)穩(wěn)定性良好。

    2.7 重復(fù)性試驗(yàn)

    取樣品(批號(hào):140806)適量,按“2.2.2”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,再按“2.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積并計(jì)算樣品含量。結(jié)果,表小檗堿、鹽酸藥根堿、黃連堿、鹽酸巴馬汀和鹽酸小檗堿含量的平均值分別為3.01、4.25、4.75、7.11、22.93 mg/g,RSD分別為0.8%、0.7%、1.0%、1.1%、0.7%(n=6),表明本方法重復(fù)性良好。

    2.8 加樣回收率試驗(yàn)

    取樣品(批號(hào):140806)適量,共9份,每份約0.25 g,分別置于50 mL量瓶中,各加入低、中、高質(zhì)量的待測(cè)成分對(duì)照品,按“2.2.2”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,再按“2.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積并計(jì)算加樣回收率,結(jié)果見表2。

    2.9 樣品含量測(cè)定結(jié)果

    取11批樣品各適量,按“2.2.2”項(xiàng)下方法制備供試品溶液,再按“2.1”項(xiàng)下色譜條件進(jìn)樣測(cè)定,記錄峰面積并計(jì)算樣品含量,結(jié)果見表3。

    3 討論

    3.1 檢測(cè)波長(zhǎng)的選擇

    筆者采用光電二極管矩陣檢測(cè)器在200~800 nm波長(zhǎng)范圍內(nèi)進(jìn)行光譜掃描,結(jié)果表明表小檗堿、鹽酸藥根堿、黃連堿、鹽酸巴馬汀和鹽酸小檗堿在228、265、345 nm波長(zhǎng)附近均有較大吸收,考慮到樣品中藥味較多,低波長(zhǎng)處雜質(zhì)峰可能會(huì)增多,故選擇較大波長(zhǎng)345 nm作為本試驗(yàn)的檢測(cè)波長(zhǎng)。

    表2 加樣回收率試驗(yàn)結(jié)果(n=9)Tab 2 Results of recovery tests(n=9)

    3.2 流動(dòng)相的選擇

    筆者在參考相關(guān)文獻(xiàn)[7-9]的基礎(chǔ)上,分別考察了不同比例的乙腈-磷酸二氫鉀、乙腈-庚烷磺酸鈉-磷酸二氫鉀、乙腈-0.1%磷酸溶液-庚烷磺酸鈉以及乙腈-0.1%磷酸溶液(加三乙胺)等作為流動(dòng)相系統(tǒng)時(shí)的情況,結(jié)果乙腈-0.1%磷酸溶液-庚烷磺酸鈉系統(tǒng)和乙腈-0.1%磷酸溶液(加三乙胺)系統(tǒng)分離較好,基線平穩(wěn)。但是,考慮到乙腈-0.1%磷酸-庚烷磺酸鈉系統(tǒng)配置煩瑣,且長(zhǎng)期使用會(huì)對(duì)色譜柱造成堵塞,因此本試驗(yàn)最終選擇乙腈-0.1%磷酸溶液(加三乙胺)系統(tǒng),經(jīng)過預(yù)試驗(yàn)最終確定流動(dòng)相為乙腈-0.1%磷酸溶液(加三乙胺調(diào)pH至3.0)(30∶70,V/V)。

    表3 樣品含量測(cè)定結(jié)果(n=3,mg/g)Tab 3 Results of content determination of samples(n=3,mg/g)

    綜上所述,本方法簡(jiǎn)便、靈敏、快速、準(zhǔn)確,適用于連參通淋片中5種黃連生物堿類成分含量的同時(shí)測(cè)定。

    [1]孔德憲,姜海,劉育強(qiáng),等.HPLC測(cè)定連參通淋片中鹽酸小檗堿的含量[J].中國(guó)現(xiàn)代中藥,2011,13(5):29-31.

    [2]劉法錦,孫東梅,魯佳慧,等.薄層色譜掃描法測(cè)定黃連吳茱萸藥對(duì)中黃連生物堿的含量[J].中成藥,2010,32(1):75-79.

    [3]朱強(qiáng),王有為,齊海濤,等.不同品系黃連產(chǎn)量和質(zhì)量的研究[J].中草藥,2006,37(12):1866-1869.

    [4]匡艷輝,朱晶晶,王智民,等.一測(cè)多評(píng)法測(cè)定黃連中小檗堿、巴馬汀、黃連堿、表小檗堿、藥根堿含量[J].中國(guó)藥學(xué)雜志,2009,44(5):390-394.

    [5]袁久榮,魏英勤,袁浩,等.RP-HPLC法同時(shí)測(cè)定黃連中4種原小檗堿型生物堿的含量[J].世界科學(xué)技術(shù),2006,8(6):36-39.

    [6]蘇靜華,張超,孫磊,等.HPLC法同時(shí)測(cè)定黃連上清片的黃芩-黃連-黃柏藥對(duì)中9個(gè)指標(biāo)性成分的含量[J].藥物分析雜志,2015,35(11):1940-1945.

    [7]張曉靜,劉德福,丁菲菲,等.HPLC法測(cè)定癃清片中表小檗堿、黃連堿、鹽酸藥根堿、鹽酸巴馬汀、鹽酸小檗堿和丹皮酚[J].現(xiàn)代藥物與臨床,2015,30(5):527-530.

    [8]鄧六勤,鐘鳴.RP-HPLC法測(cè)定黃連上清片中鹽酸小檗堿、鹽酸藥根堿、鹽酸巴馬汀的含量[J].中國(guó)藥房,2011,22(16):1514-1516.

    [9]孫建彬,王欣,陽勇,等.黃連須中5種生物堿含量的高效液相色譜法測(cè)定[J].時(shí)珍國(guó)醫(yī)國(guó)藥,2015,26(7):1607-1609.

    Simultaneous Determination of 5 Coptis Alkaloid in Lianshen Tonglin Tablets by UPLC

    ZHOU Yanan,BAI Jie,YUAN Hao,LIU Yongli(Hebei Institute for Drug Control,Shijiazhuang 050011,China)

    OBJECTIVE:To establish the method for simultaneous determination of epiberberine,jateorhizine hydrochloride,coptisine,palmatine hydrochloride and berberine hydrochloride in Lianshen tonglin tablets.METHODS:HPLC method was adopted.The determination was performed on Thermo Scientific Syncronis C18column with mobile phase consisted of acetonitrile-0.1%phosphoric acid solution(pH adjusted to 3.0 with triethylamine)(30∶70,V/V)at the flow rate of 0.3 mL/min.The detection wavelength was set at 345 nm,and column temperature was 25℃.The sample size was 2 μL.RESULTS:The linear ranges were 4.08-163 ng for epiberberine(r=0.999 9),5.72-229 ng for jateorhizine hydrochloride(r=0.999 8),5.67-227 ng for coptisine(r=0.999 9),6.78-271 ng for palmatine hydrochloride(r=0.999 6),13.2-526 ng for berberine hydrochloride(r=0.999 9).RSDs of precision,stability and reproducibility tests were lower than 2.0%.The recoveries were 96.83%-103.92%(RSD=2.2%,n=9),97.62%-104.85%(RSD=2.9%,n=9),99.44%-104.18%(RSD=1.8%,n=9),98.64%-104.42%(RSD=1.8%,n=9),98.24%-102.40%(RSD=1.5%,n=9),respectively.CONCLUSIONS:The developed method is simple,sensitive,rapid and accurate.It is suitable for simultaneous determination of 5 coptis alkaloids in Lianshen tonglin tablets.

    UPLC;Coptis alkaloid;Lianshen tonglin tablets;Content

    R927.2

    A

    1001-0408(2017)33-4725-03

    DOI 10.6039/j.issn.1001-0408.2017.33.32

    *主管藥師,碩士研究生。研究方向:中藥質(zhì)量控制。電話:0311-85212007-8042。E-mail:172774170@qq.com

    #通信作者:主任藥師,碩士。研究方向:中藥質(zhì)量控制。電話:0311-85212007-8041。E-mail:Liuyongli2008@126.com

    (編輯:劉 柳)

    2017-04-21

    2017-07-06)

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