基于氣流床氣化爐熔渣結(jié)構(gòu)的黏度預(yù)測

王倩，李強，張建勝

（清華大學(xué)熱能工程系，熱科學(xué)與動力工程教育部重點實驗室，北京 100084）

基于氣流床氣化爐熔渣結(jié)構(gòu)的黏度預(yù)測

王倩，李強，張建勝

（清華大學(xué)熱能工程系，熱科學(xué)與動力工程教育部重點實驗室，北京 100084）

在煤氣化工藝中，煤灰高溫黏度特性是影響熔渣流動特性重要參數(shù)之一。以NBO/T、P/M為結(jié)構(gòu)參數(shù)，建立熔渣高溫黏度預(yù)測模型，對結(jié)構(gòu)參數(shù)、熔渣黏度的關(guān)系進(jìn)行了研究，并通過文獻(xiàn)的實驗數(shù)據(jù)驗證了模型的準(zhǔn)確性。研究發(fā)現(xiàn)隨著NBO/T的增大，熔體聚合程度降低，熔體流動時內(nèi)摩擦力減小，黏度降低；隨著P/M增大，熔體結(jié)構(gòu)強度減弱，熔體流動所需要克服的阻力增加，熔渣黏度逐漸升高。引入結(jié)構(gòu)參數(shù)后的熔渣黏度預(yù)測模型對一定范圍內(nèi)的熔渣黏度具有良好的預(yù)測效果，在NBO/T ＜ 0.5時，黏度預(yù)測值和實驗值誤差在10% 以內(nèi)，采用兩種結(jié)構(gòu)參數(shù)均可；在NBO/T ＞ 0.5時，黏度預(yù)測值和實驗值誤差在25% 以內(nèi)，采用結(jié)構(gòu)參數(shù)P/M更合適。

熔渣結(jié)構(gòu)；黏度；氣化；模型；NBO/T；P/M

Abstract:The viscosity of molten slags is one of the most significant parameters to predict the flow properties of ash in coal gasification process.To estimate the viscosity of molten slags,a model based on the structure of slags was established.NBO/T (number of non-bridging oxygen/tetragonally-bonded oxygen) and P/M(polymer/modifier),as the structural parameters of slags,provide description of the polymerization and bond strengths of molten slags,respectively.The model presented the dependency on both temperature and structural parameters with the viscosity in the SiO2-Al2O3-CaO-MgO-Fe2O3-K2O-Na2O-TiO2slag systems.The accuracy of the model was verified by the experimental data of literatures.The results indicate that the viscosity decreases with the increase of NBO/T due to the reduction of polymerization in the molten slags,whereas the viscosity rises with the increase of P/M because of the strength weaken of molten slags.A good agreement is obtained from the calculated and measured values of the viscosity within a certain range.The deviation between the prediction and experiment results is within 10% when NBO/T ＜ 0.5 and 25% when NBO/T ＞ 0.5.

Key words:slag structure; viscosity; gasification; model; NBO/T; P/M

引 言

煤氣化技術(shù)是煤炭潔凈高效利用的龍頭技術(shù)之一，目前工業(yè)化大型化的工藝以氣流床氣化爐工藝為主。基于氣流床氣化爐工藝高溫、高壓、高熱載荷的特點，操作溫度一般高于所燒煤種的灰熔點，采用液態(tài)排渣工藝。氣化爐運行過程中，由于排渣不暢導(dǎo)致排渣口堵塞甚至迫使氣化爐停爐的現(xiàn)象時常發(fā)生，常采用升溫、減負(fù)荷的方式保證氣化爐的連續(xù)排渣，但是長期高溫運行會造成氧耗、煤耗的增加，加快耐火磚的侵蝕[1]。

熔渣的流動特性是影響氣化爐穩(wěn)定運行的重要因素，直接關(guān)系到灰渣能否順利排出。熔渣流動特性最重要的參數(shù)之一是煤灰高溫黏度特性，由于氣流床氣化爐在高溫高壓下運行，受到實驗手段的限制，難以直接觀測高溫灰渣的流動現(xiàn)象，建立黏度預(yù)測模型是研究煤灰黏溫特性的有效手段之一。

煤灰在高溫下是一種硅酸鹽熔體，其黏度特性與熔體結(jié)構(gòu)和溫度密切相關(guān)。黏溫曲線通常用來表征煤灰高溫黏度特性，煤灰熔渣的黏度預(yù)測公式一般是基于組成結(jié)構(gòu)和黏溫數(shù)據(jù)，通過數(shù)據(jù)回歸的方式得到。目前擬合得到的經(jīng)驗公式大多數(shù)是以Arrhenius[2-4]、 Weymann[5-7]、 Vogel-Fulcher-Tamman[8-9]模型為基礎(chǔ)，建立黏度和溫度的指數(shù)關(guān)系，并采用煤灰化學(xué)組成表示模型參數(shù)。Riboud等[10]將模型參數(shù)表示為網(wǎng)絡(luò)形成組分的線性加和，由于與實際的非線性變化不符而很少采用。Urbain[5]則將模型參數(shù)表示為有關(guān)組分的多項式，擬合過程涉及的參數(shù)較多，但對牛頓流體特性煤灰渣的預(yù)測效果較好[11]。

煤灰組分對硅酸鹽熔體黏度的影響比較復(fù)雜，基于煤灰組分的黏度預(yù)測模型多采用氧化物的百分含量作為擬合參數(shù)[12-14]，來量化組分對黏度的影響。然而，煤灰組分是通過改變?nèi)垠w結(jié)構(gòu)而影響?zhàn)ざ鹊?，為了直接探究熔體結(jié)構(gòu)對黏度的影響，一些研究者提出采用熔渣聚合度（NBO/T）、光學(xué)堿度（Λ）、熔渣強度（P/M）等結(jié)構(gòu)參數(shù)來表征熔體結(jié)構(gòu)。研究者們[5,15]建立了擬合參數(shù)和NBO/T之間的關(guān)系，研究了熔體結(jié)構(gòu)對黏度的影響。Mills等[2]為了考慮陽離子的作用，采用Λ構(gòu)建熔渣黏度預(yù)測的模型參數(shù)，發(fā)現(xiàn)對于大多數(shù)組分的灰渣預(yù)測能力強于 Riboud等和 Urbain的模型，但是對煤灰渣的預(yù)測效果較差。而Zhang等[16-18]提出直接采用橋氧、非橋氧和自由氧的數(shù)目來表示模型參數(shù)，并較好地預(yù)測了四元和五元模擬渣系，但有待對實際灰渣進(jìn)行預(yù)測。此外，熊友輝等[19]提出了P/M來描述熔體結(jié)構(gòu)，用于分析熔體結(jié)構(gòu)對煤灰物理化學(xué)性質(zhì)的影響。

綜上所述，由于熔渣結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，缺乏對熔體結(jié)構(gòu)仍缺乏全面的認(rèn)識。本研究通過引入熔體結(jié)構(gòu)參數(shù)，構(gòu)建黏度預(yù)測模型，探究熔體結(jié)構(gòu)參數(shù)對黏度的影響，更深入地認(rèn)識煤灰黏度的影響機理，為宏觀調(diào)控配煤提供指導(dǎo)性建議。

1 實驗部分

1.1 實驗煤樣組分及黏度測量

實驗選取了11個典型高硅鋁、高硅鋁比煤樣作為研究對象，根據(jù) GB/T 1574的要求制成（815±10）℃的標(biāo)準(zhǔn)灰樣，并采用 X射線熒光光譜分析獲取灰樣中各氧化物的組成成分，分析數(shù)據(jù)見表1。

表1 煤灰組分Table 1 Components of coal ash

依據(jù)DL/T 660的標(biāo)準(zhǔn)，實驗采用ND-3數(shù)字式高溫旋轉(zhuǎn)黏度計測量灰樣的黏度特性。實驗過程中將煤灰加熱至預(yù)定溫度，使煤灰完全熔融，采用逐個溫度點測量，降溫間隔為10℃，在對應(yīng)溫度點恒溫30 min保證熔渣系統(tǒng)達(dá)到平衡。每個溫度點下測定3次偏轉(zhuǎn)角，取算數(shù)平均值計算對應(yīng)溫度下的黏度值。測試氣氛為弱還原性氣氛（CO/CO2=3/2）。

1.2 實驗煤樣組分及黏度測量

1.2.1 熔體結(jié)構(gòu)參數(shù) 熔渣的主要成分是硅酸鹽熔體，其基本結(jié)構(gòu)為 [SiO4]4?四面體構(gòu)成的三維隨機網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)[20-21]。在熔體中氧原子主要以橋氧、非橋氧和自由氧3種結(jié)構(gòu)狀態(tài)存在，3類氧原子的含量比及分布代表熔體聚合程度[22-23]。

熔渣的聚合度大小直接影響其黏度。不同氧化物在網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)形成過程中作用不同。SiO2是網(wǎng)絡(luò)形成氧化物，是熔渣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的主要形成組分，一般與氧原子形成橋氧鍵，SiO2含量越大，熔體結(jié)構(gòu)聚合程度越高[24]。Na2O、K2O、CaO、MgO 等低價氧化物是網(wǎng)絡(luò)改性氧化物，高溫下通過破壞 Si—O共價鍵，形成非橋氧鍵，導(dǎo)致網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)解體，聚合程度降低，黏度減小[25-26]。而Al2O3、Fe2O3為網(wǎng)絡(luò)兩性氧化物，在熔體結(jié)構(gòu)中既可充當(dāng)網(wǎng)絡(luò)形成氧化物，也可成為網(wǎng)絡(luò)改性氧化物，對網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的影響與自身氧化物和堿（土）金屬氧化物的含量有關(guān)[27]。因此 Mills等[2]采用 NBO/T（熔體中非橋氧數(shù)量與熔體形成四面體聚合物的數(shù)量的比值，即每個四面體中的非橋氧數(shù)量）來衡量熔體聚合程度，NBO/T越大，表明熔渣聚合度越低。

此外，硅酸鹽熔體的黏度與熔體中的化學(xué)鍵的強度有關(guān)，一般堿金屬、堿土金屬按照K＞Na＞Li，Ba＞Sr＞Ca＞Mg 的順序降低熔體的黏度[28]。因此采用結(jié)構(gòu)參數(shù)P/M（網(wǎng)絡(luò)形成氧化物結(jié)構(gòu)強度與網(wǎng)絡(luò)改性氧化物結(jié)構(gòu)強度之比）來表示熔體化學(xué)鍵強度，其中鍵強用不同金屬陽離子的離子勢表示。從物理意義上講，P/M反映了煤灰熔體的庫侖締合力，這種締合力可能直接反映了熔體的強度。

基于煤灰特性，在氣流床氣化爐中的高溫熔渣主要以SiO2-Al2O3-CaO-MgO-Fe2O3-K2O-Na2O-TiO2的八元渣系表示。采用NBO/T和P/M兩種結(jié)構(gòu)參數(shù)表征熔體結(jié)構(gòu)，進(jìn)行模型構(gòu)建。研究中SiO2、TiO2和 Al2O3為網(wǎng)絡(luò)形成氧化物，Na2O、K2O、CaO、MgO、Fe2O3為網(wǎng)絡(luò)改性氧化物。NBO/T和P/M的計算公式如下

式中，Xi為氧化物摩爾分?jǐn)?shù)；L(i)為陽離子i的離子勢；下角標(biāo)poly指網(wǎng)絡(luò)形成氧化物，modi指網(wǎng)絡(luò)改性氧化物。具體見表2。

表2 氧化物的離子勢Table 2 Ionic potential of oxides

1.2.2 黏度預(yù)測模型 煤灰黏度預(yù)測主要是基于溫度和煤灰成分，對于確定組分的熔渣，在給定溫度下對應(yīng)一個確定的黏度值。高硅鋁及高硅鋁比煤灰的黏溫特性表現(xiàn)為牛頓流體特性，采用Urbain模型的預(yù)測結(jié)果強于其他模型[27]。因此，研究主要是在Urbain模型的基礎(chǔ)上，引入熔體結(jié)構(gòu)參數(shù)，建立新的黏度預(yù)測模型。

基于煤灰典型的8種氧化物組分，研究中采用Weymann方程描述熔渣黏度與溫度的關(guān)系

式中，A、B為模型參數(shù)，與煤灰組分密切相關(guān)。對于給定組分的熔渣，根據(jù)其黏溫數(shù)據(jù)利用式（3）擬合得到lnA和B，通過式（1）、式（2）計算結(jié)構(gòu)參數(shù)NBO/T和 P/M，根據(jù)式（4）擬合計算得到m、n、k。模型參數(shù)B的各項系數(shù)可通過式（5）～式（7）擬合得到。其中，S指代結(jié)構(gòu)參數(shù)NBO/T或P/M。

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 黏度預(yù)測模型結(jié)果

基于熔渣結(jié)構(gòu)的預(yù)測模型參數(shù)如表3和表4所示。對于給定組分的煤灰，根據(jù)煤灰組分含量可得模型參數(shù)B和結(jié)構(gòu)參數(shù)NBO/T或P/M，再依據(jù)表3中的公式計算lnA，將參數(shù)lnA和B代入Weymann方程[式（3）]即可獲得不同溫度下的黏度預(yù)測值，圖1所示為兩個模型對11個灰樣黏度的預(yù)測值和實驗值對比。由圖1可知，引入結(jié)構(gòu)參數(shù)后，預(yù)測值和實驗值的吻合度較高，模型的預(yù)測效果很好，低黏度下的預(yù)測效果要優(yōu)于高黏度下的預(yù)測結(jié)果。

表3 黏度預(yù)測模型Table 3 Models of estimating viscosity

表4 模型參數(shù)B的各項系數(shù)Table 4 Coefficients of model parameterB

圖1 熔渣黏度模型預(yù)測值和實驗值對比Fig.1 Comparison between model calculation and experimental data of slag viscosity

2.2 結(jié)構(gòu)參數(shù)與黏度的關(guān)系

2.2.1 NBO/T與黏度的關(guān)系 圖2所示為不同溫度下黏度和 NBO/T的關(guān)系，從圖中可知，隨著溫度的降低，熔渣逐漸從液態(tài)渣向固態(tài)渣轉(zhuǎn)變，黏度逐漸升高。隨著NBO/T的增加，熔渣黏度降低。這是由于網(wǎng)絡(luò)改性氧化物如堿土金屬增加，破壞Si—O共價鍵，形成非橋氧鍵，導(dǎo)致網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)變松散或者解聚，熔體聚合程度降低，使得熔體流動時內(nèi)摩擦力減小，從而使得黏度降低。

圖2 不同溫度下熔渣黏度和NBO/T的關(guān)系Fig.2 Relation between slag viscosity and NBO/T at different temperatures

從圖2可發(fā)現(xiàn)存在NBO/T＜0的情況，這是由于網(wǎng)絡(luò)中性氧化物 Al2O3在熔體中作用發(fā)生了變化。圖3所示為不同Al2O3含量下的NBO/T，當(dāng)NBO/T＞0 時，[AlO6]9?轉(zhuǎn)化為[AlO4]四面體替代[SiO4]四面體，充當(dāng)網(wǎng)絡(luò)形成氧化物的作用，含量越高，NBO/T越小，黏度越大；當(dāng)NBO/T＜0時，部分Al的配位數(shù)從6變?yōu)?，起到網(wǎng)絡(luò)改性氧化物的作用，其黏度與充當(dāng)網(wǎng)絡(luò)改性作用的 Al2O3含量有關(guān)。

圖3 Al2O3含量和NBO/T的關(guān)系Fig.3 Relation between NBO/T and mass fraction of Al2O3

2.2.2 P/M與黏度的關(guān)系 圖4所示為不同溫度下黏度和P/M的關(guān)系。由圖4可知，隨著P/M增加，熔體結(jié)構(gòu)強度增大，熔體流動所需要克服的阻力增加，導(dǎo)致熔渣黏度逐漸升高。從圖4中還可發(fā)現(xiàn)當(dāng)溫度為1600℃時，隨著P/M增加到一定程度，熔渣黏度不再增加，這是由于此時熔渣完全熔融，熔渣結(jié)構(gòu)對黏度的影響減小，而溫度對黏度的影響占主導(dǎo)地位。

圖4 不同溫度下熔渣黏度和P/M的關(guān)系Fig.4 Relation between slag viscosity and P/M at different temperatures

2.3 NBO/T和P/M的關(guān)系

通過上述分析可知，NBO/T、P/M這兩個表征熔體結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)參數(shù)均考慮了網(wǎng)絡(luò)形成氧化物和網(wǎng)絡(luò)改性氧化物在熔體形成中的作用，但是 P/M 在NBO/T的基礎(chǔ)上進(jìn)一步區(qū)分了同類氧化物中不同陽離子對熔體結(jié)構(gòu)的影響，如網(wǎng)絡(luò)形成氧化物中Si—O和Al—O的作用，網(wǎng)絡(luò)改性氧化物中K、Na、Ca、Mg的作用。圖5建立了NBO/T和P/M兩個結(jié)構(gòu)參數(shù)間的關(guān)系。

圖5 NBO/T和P/M的關(guān)系Fig.5 Relation between P/M and NBO/T

從圖中可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)NBO/T＜0.5時，隨NBO/T的減小，P/M逐漸降低，同類氧化物中不同金屬陽離子對熔體結(jié)構(gòu)的影響較小，此時可以直接用NBO/T代替 P/M 來表征熔體結(jié)構(gòu)。這是由于隨著NBO/T的減小，網(wǎng)絡(luò)改性體氧化物含量較少，不同堿（土）金屬氧化物陽離子對熔體強度的影響可以忽略。當(dāng)NBO/T＞0.5時，隨NBO/T的增大，P/M基本不變，這表明金屬陽離子對熔體結(jié)構(gòu)的作用很大，尤其是堿（土）金屬氧化物的含量增加會導(dǎo)致不同金屬陽離子的作用越來越大，用參數(shù) NBO/T表征熔體結(jié)構(gòu)效果不如P/M，此時采用參數(shù)P/M更為合適。

2.4 預(yù)測模型應(yīng)用

為了驗證模型的準(zhǔn)確性，從國內(nèi)外文獻(xiàn)搜集了4組相關(guān)黏度實驗數(shù)據(jù)，利用該預(yù)測模型進(jìn)行計算并與實驗值進(jìn)行了對比。以NBO/T和P/M為結(jié)構(gòu)參數(shù)的預(yù)測模型分別如圖6所示、圖7所示，4組數(shù)據(jù)計算得到的NBO/T和P/M的值見表5。

由圖可知，4組黏度數(shù)據(jù)采用兩種預(yù)測模型預(yù)測的結(jié)果均較為理想。兩個模型對Mills等[2]的兩個渣樣數(shù)據(jù)預(yù)測結(jié)果良好，其誤差均在 8%以內(nèi)，這是由于該熔渣的結(jié)構(gòu)參數(shù)NBO/T均小于0.5，兩個參數(shù)均能很好地表征熔體結(jié)構(gòu)；但是兩個模型對Duchesne等[29]和Folkedahl等[30]兩個熔渣黏度的預(yù)測結(jié)果誤差分別為 23.6%和 16.7%，這是由于NBO/T＞0.5，金屬陽離子對熔體結(jié)構(gòu)影響越來越重要，這與上述對比分析兩參數(shù)的結(jié)果一致。

其中，對 Mills等的兩個渣樣數(shù)據(jù)預(yù)測結(jié)果優(yōu)于 Duchesne等和 Folkedahl等的結(jié)果，由于Duchesne等和Folkedahl等的熔渣為中硅鋁煤灰，在高溫段表現(xiàn)為非牛頓流體，采用以 Urbain模型為基礎(chǔ)的預(yù)測模型誤差較大。

圖6 以NBO/T為結(jié)構(gòu)參數(shù)的預(yù)測值與實際值Fig.6 Comparison of experimental data and model calculation for NBO/T as structural parameter

圖7 以P/M為結(jié)構(gòu)參數(shù)的預(yù)測值與實際值Fig.7 Comparison of experimental data and model calculation for P/M as structural parameter

表5 煤灰結(jié)構(gòu)參數(shù)Fig.5 Structural parameters of coal slags

3 結(jié) 論

以NBO/T、P/M為結(jié)構(gòu)參數(shù)，建立熔渣高溫黏度預(yù)測模型，對預(yù)測模型進(jìn)行對比分析及應(yīng)用，主要結(jié)論如下。

隨著 NBO/T的增大，熔體聚合程度降低，熔體流動時內(nèi)摩擦力減小，黏度降低；隨著P/M增大，熔體結(jié)構(gòu)強度增大，熔體流動所需要克服的阻力增加，熔渣黏度逐漸升高。引入結(jié)構(gòu)參數(shù)后的熔渣黏度預(yù)測模型對一定范圍內(nèi)的熔渣黏度具有良好的預(yù)測效果，在NBO/T＜0.5時，黏度預(yù)測值和實驗值誤差在 10%以內(nèi)，采用兩種結(jié)構(gòu)參數(shù)均可；在NBO/T＞0.5時，黏度預(yù)測值和實驗值誤差在25%以內(nèi)，此時采用結(jié)構(gòu)參數(shù)P/M更為合適。

符 號 說 明

A,B——預(yù)測模型參數(shù)

L(i) ——氧化物i中陽離子的離子勢

NBO/T,P/M ——表征熔渣結(jié)構(gòu)的參數(shù)

Xi——氧化物i的摩爾分?jǐn)?shù)，%

Xmodi——網(wǎng)絡(luò)改性氧化物i的摩爾分?jǐn)?shù)，%

Xpoly——網(wǎng)絡(luò)形成氧化物i的摩爾分?jǐn)?shù)，%

ηexperiment——實驗得到的黏度，Pa·s

ηmodel——模型計算得到的黏度，Pa·s

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Model of estimating viscosity based on slag structure in entrained flow gasifier

WANG Qian,LI Qiang,ZHANG Jiansheng
(Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of Ministry of Education,Department of Thermal Engineering,Tsinghua University,Beijing100084,China)

TQ 546.4

A

0438—1157（2017）10—3877—07

10.11949/j.issn.0438-1157.20170443

2017-04-21收到初稿，2017-06-29收到修改稿。

聯(lián)系人：張建勝。

王倩（1992—），女，博士研究生。

國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃項目（2014CB744300）。

Received date:2017-04-21.

Corresponding author:Prof.ZHANG Jiansheng,zhang-jsh@tsinghua.edu.cn

Foundation item:supported by the National Basic Research Program of China(2014CB744300).