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    氣相色譜法測定人胎盤肝細胞生長素中有機溶劑殘留量

    2016-09-09 07:50:54霍建富連建科申云飛張慧蘭山西康寶生物制品股份有限公司技術(shù)中心長治046000通訊作者mailhjf19690320163com
    關(guān)鍵詞:乙醚甲酯正己烷

    霍建富,連建科,申云飛,張慧蘭(山西康寶生物制品股份有限公司技術(shù)中心,長治046000;通訊作者,E-mail:hjf19690320@163.com)

    氣相色譜法測定人胎盤肝細胞生長素中有機溶劑殘留量

    霍建富*,連建科,申云飛,張慧蘭(山西康寶生物制品股份有限公司技術(shù)中心,長治046000;*通訊作者,E-mail:hjf19690320@163.com)

    目的建立人胎盤肝細胞生長素中乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷有機溶劑殘留量毛細管氣相色譜測定法。方法采用DB-WAX毛細管柱(30m×0.320mm×0.50μm),載氣為氮氣,氫火焰離子化檢測器(FID檢測器),以四氫呋喃為內(nèi)標(biāo)檢測人胎盤肝細胞生長素中有機溶劑殘留量。結(jié)果乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷5種有機溶劑的含量分別在10.08-201.6μg/ml,9.964-199.28μg/ml,10.012-200.24μg/ml,10.036-200.72μg/ml,0.586-11.72μg/ml的范圍內(nèi)與峰面積具有較好的線性關(guān)系,檢測限分別為1.05μg/ml,0.39μg/ml,0.52μg/ml,0.81μg/ml,0.06μg/ml;平均回收率分別為98.14%,97.81%,98.60%,98.84%,99.64%。精密度實驗相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)均小于2.0%。結(jié)論該方法靈敏、準(zhǔn)確,可用于人胎盤肝細胞生長素中有機溶劑殘留量的測定。

    人胎盤肝細胞生長素;有機溶劑殘留量;毛細管氣相色譜法

    健康人胎盤制品的研究和臨床使用已有悠久的歷史[1,2],但作為靜脈注射藥物治療早期肝硬化和慢性活動性肝炎還不多見。為此,我們研究了作為治療用新生物制品的人胎盤肝細胞生長素(肝復(fù)康),由于該藥在提取過程中使用了乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷,而這些殘留溶劑對人體有毒害和致癌作用[3,4]。因此為保證產(chǎn)品的質(zhì)量,控制產(chǎn)品中有機溶劑的殘留量十分重要,本研究根據(jù)溶劑的性質(zhì)和初步分離的結(jié)果,建立了毛細管氣相色譜的方法,測定人胎盤肝細胞生長素中5種有機溶劑的殘留量,方法準(zhǔn)確可靠。

    1 試劑與儀器

    1.1試劑

    人胎盤肝細胞生長素(山西康寶生物制品股份有限公司,批號:20140101、20140102、20140103);乙醚(色譜純,上海阿拉丁化學(xué)試劑有限公司);正己烷(色譜純,天津市北科化學(xué)品有限公司);四氫呋喃、乙醇(色譜純,天津市凱通化學(xué)試劑有限公司);乙酸乙酯、乙酸甲酯、N,N-二甲基甲酰胺(色譜純,上海阿拉丁化學(xué)試劑有限公司);純化水,山西康寶生物制品股份有限公司。

    1.2儀器

    GC2010 Plus型氣相色譜儀(日本島津公司);GA-380A型低噪音空氣泵(北京中興江利科技發(fā)展有限公司);GH-300型高純氫發(fā)生器(北京中興江利科技發(fā)展有限公司);F-502型頂空進樣器(北京北分瑞利分析儀器有限責(zé)任公司);DB-WAX型(30m×0.320mm×0.50μm)毛細管色譜柱(Agilent technologies);FID檢測器;AE240電子天平(梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司)。

    2 方法與結(jié)果

    2.1色譜條件

    2.1.1氣相色譜條件DB-WAX毛細管柱(30m ×0.320mm×0.50μm),柱溫:程序升溫35℃保持1min,以3℃/min升溫至50℃,保持2min;以25℃/min升溫至200℃,保持5min;進樣口溫度: 230℃;檢測器溫度:230℃;載氣:高純氮3ml/min;燃氣:氫氣40ml/min;空氣300ml/min。

    2.1.2頂空條件參考文獻[5,6],頂空瓶平衡溫度90℃;平衡時間30min;傳輸線溫度100℃;頂空瓶加壓時間0.2min;進樣時間1min;進樣體積1ml。

    2.2溶液配制

    2.2.1內(nèi)標(biāo)溶液的配制精密稱取四氫呋喃適量,用純化水配制成1ml含四氫呋喃0.1mg的內(nèi)標(biāo)溶液。

    2.2.2對照品溶液分別精密稱取乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷各適量,參考文獻[3,4]溶媒,用N,N-二甲基甲酰胺稀釋制成每1ml中約含乙醇5mg、乙醚5mg、乙酸甲酯5mg、乙酸乙酯5mg、正己烷0.29mg的溶液,作為貯備溶液。精密量取貯備溶液和內(nèi)標(biāo)溶液各5ml到20ml頂空瓶中密封作為對照品溶液。

    2.2.3供試品溶液精密量取人胎盤干細胞生長素樣品和內(nèi)標(biāo)溶液各5ml到20ml頂空瓶中密封作為供試品溶液。

    2.2.4貯備溶液分別精密稱取乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷各適量,參考文獻[3,4]溶媒,用N,N-二甲基甲酰胺稀釋制成每1ml中約含乙醇5.040mg、乙醚4.982mg、乙酸甲酯5.006mg、乙酸乙酯5.018mg、正己烷0.293mg的溶液,作為貯備溶液。

    2.3專屬性試驗

    取空白溶劑乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷、四氫呋喃、N,N-二甲基甲酰胺分別進樣。乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷、四氫呋喃、N,N-二甲基甲酰胺峰的保留時間分別為4.205,0.996,1.842,2.409,0.931,2.141,9.691min。

    取空白溶劑乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷及四氫呋喃的混合物進樣,色譜圖見圖1。從圖1可以看出,各溶劑間分離度良好,空白溶劑對測定無干擾。

    圖1 五種殘留溶劑分離度氣相色譜圖Figure1 Gas chromatogramgraph ofresoluiton for the fiveresidual solvents

    2.4線性關(guān)系

    精密量取2.2.4項下貯備溶液0.2,0.4,1.0,1.0,1.0,2.0ml,分別置100ml,100ml,200ml,100ml,50ml,50ml,量瓶中,用純化水稀釋,分別制成含不同濃度乙醇(10.08,20.16,25.20,50.40,100.80,201.60μg/ml)、乙醚(9.964,19.928,24.910,49.820,99.640,199.280μg/ml)、乙酸甲酯(10.012,20.024,25.030,50.060,100.120,200.240μg/ml)、乙酸乙酯(10.036,20.072,25.090,50.180,100.360,200.720μg/ml)、正己烷(0.586,1.172,1.465,2.930,5.860,11.720μg/ml)的溶液。按2.1項下的色譜條件頂空進樣,以對照峰面積(A1)與內(nèi)標(biāo)峰面積(A2)之比對對照品濃度(C1)與內(nèi)標(biāo)濃度(C2)之比進行線性回歸。線性方程及相關(guān)系數(shù)見表1。結(jié)果表明,各溶劑線性關(guān)系良好。

    2.5檢測限

    取各溶劑,精密稱定,用25%N,N-二甲基甲酰胺逐步稀釋,按信噪比為3∶1進行試驗。乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷的檢出限分別為1.05,0.39,0.52,0.81,0.06μg/ml。

    2.6精密度試驗

    取2.2.1項下對照品溶液重復(fù)進樣6次,測得乙醇、乙醚、乙酸甲酯、乙酸乙酯、正己烷與內(nèi)標(biāo)四氫呋喃的峰面積比的RSD值分別為1.02%,0.93%,1.05%,0.98%,1.16%,均小于2.0%,說明該方法精密度好。

    2.7回收率試驗

    精密量取本品(批號:20140101)5ml,共9份,分別各置于10ml量瓶中,分別加入2.2.3項下貯備溶液0.4,0.5,0.6ml,各3份,用內(nèi)標(biāo)溶液定容,搖勻,使其濃度分高、中、低三個檔次,作為供試品溶液。按2.1項下的色譜條件頂空進樣,計算回收率及相對標(biāo)準(zhǔn)偏差,結(jié)果見表2-6。

    表2 乙醇回收率試驗結(jié)果Table2 The ethanolrecovery testresult

    表3 乙醚回收率試驗結(jié)果Table3 The ethyl etherrecovery testresult

    從表2-6實驗結(jié)果看出,高、中、低三種不同濃度的加樣回收率乙醇在97.47%-98.74%之間,平均回收率為98.14%;乙醚在97.14%-98.29%之間,平均回收率為97.81%;乙酸甲酯在97.74%-99.33%之間,平均回收率為98.60%;乙酸乙酯在97.41%-99.56%之間,平均回收率為98.84%;正己烷在97.44%-101.36%之間,平均回收率為99.64%;均符合試驗要求,相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于2.0%,說明該方法的準(zhǔn)確度好。

    2.8樣品檢測

    取三批樣品(20140101,20140102,20140103)按2.1項下的方法測定殘留有機溶劑,結(jié)果見表7。

    表4 乙酸甲酯回收率試驗結(jié)果Table4 Themethyl acetaterecovery testresult

    表5 乙酸乙酯回收率試驗結(jié)果Table5 The ethyl acetaterecovery testresult

    表6 正己烷回收率試驗結(jié)果Table6 The n-hexanerecovery testresult

    表7 三批樣品中有機溶劑殘留量測定結(jié)果Table7 Thedetectionresult ofresidual solvents in three batches of samples

    3 討論

    在人用藥物注冊技術(shù)要求國際協(xié)調(diào)會(ICH)的有機溶劑殘留量指導(dǎo)原則中,規(guī)定正己烷為第二類應(yīng)該限制使用的溶劑,本文參照中國藥典2010年版二部的指標(biāo)要求[7],規(guī)定待測溶劑正己烷的限度為0.029%。雖然乙醇、乙醚、乙酸乙酯、乙酸甲酯均為第三類溶劑,毒副作用很小,但還是應(yīng)該控制,規(guī)定限度為0.5%,從測定結(jié)果看,三批樣品中這5種溶劑均未檢出,符合藥典要求。

    本試驗應(yīng)用DB-WAX毛細管色譜柱,采用程序升溫,使5種有機溶劑得到完全分離,35℃保持1min,讓沸點低的溶劑乙醚、正己烷析出,3℃/min升溫至50℃,讓乙酸甲酯、四氫呋喃(內(nèi)標(biāo))、乙酸乙酯、乙醇依次分離,25℃/min升溫至200℃,保持5min,讓沸點高雜質(zhì)溶劑沖出柱子,以確保試驗準(zhǔn)確,選用四氫呋喃做內(nèi)標(biāo)不僅可以和待測組分有效分離,又能避免由于進樣體積誤差對測定結(jié)果的影響,從而獲得比外標(biāo)法較好的測定精密度和回收率[8,9]。

    頂空時間要確保供試品溶液氣-液相達到平衡,頂空時間不易過長,一般為30-45min,過長時可能導(dǎo)致頂空瓶的氣密性變差,過短達不到平衡效果,經(jīng)試驗摸索,本試驗選擇30min。

    本文采用了內(nèi)標(biāo)法對人胎盤干細胞生長素注射劑中乙醇、乙醚、乙酸乙酯、乙酸甲酯、正己烷5種殘留溶劑進行測定,并就該測定方法進行了方法學(xué)研究。研究結(jié)果表明該方法簡便、靈敏、重現(xiàn)性好,可用于控制本品中殘留溶劑的含量。

    [1]許巧慧,蔚秀敏,馬艷,等.紫河車在婦科的臨床應(yīng)用[J].湖南中醫(yī)雜志,2014,30(1):55-56.

    [2]桂志芳,曾衛(wèi)華,謝小芹,等.紫河車對骨質(zhì)疏松癥的治療效果[J].中國當(dāng)代醫(yī)藥,2013,20(32):122-123.

    [3]池舒耀,伍迪科,孫晉紅,等.毛細管氣相色譜法同時測定人工牛黃中7種殘留溶劑[J].色譜,2014,32(5):553-557.

    [4]張赟赟,嚴(yán)赟,羅佚.頂空毛細管氣相色譜法測定血栓通注射液中有機溶劑殘留量[J].中醫(yī)藥信息,2014,31(4):67-69.

    [5]陳汝紅,楊春巧,張軼華.頂空氣相色譜法檢測芐新青霉素原料藥中的5種殘留溶劑[J].中國藥房,2012,23(45):4287-4288.

    [6]杜薇,鄒巧根,孫莉莉,等.靜態(tài)頂空氣相色譜法測定鹽酸西那卡塞中的殘留溶劑[J].華西藥學(xué)雜志,2013,28(3):290-292.

    [7]國家藥典委員會.中華人民共和國藥典(二部)[M].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2010:31-32,61-65.

    [8]鄒黎,黃鑫.頂空氣相色譜內(nèi)標(biāo)法與外標(biāo)法測定血液中乙醇含量的比較[J].長汀大學(xué)學(xué)報,2014,11(27):109-111.

    [9]嚴(yán)振宇,劉新穎,王瑞,等.毛細管氣相色譜法測定甲磺酸伊馬替尼中殘留有機溶劑[J].藥學(xué)進展,2014,38(10):761-764.

    [10]吉同琴,趙硯榮,魏佳,等.頂空毛細管氣象色譜法測定替加環(huán)素中的殘留溶劑[J].西北藥學(xué)雜志,2012,27(2):123-124.

    [11]朱玲玲,陸小平,孫海勝.頂空毛細管氣象色譜法測定替加環(huán)素中的殘留溶劑[J].藥學(xué)與臨床研究,2007,15(5):360-361.

    [12]丁愛忠,吳寶祥.毛細管氣相色譜法測定鹽酸非索非那定中9種有機溶劑殘留量[J].北方藥學(xué),2014,11(10):185.

    Determ ination ofresidual organic solvents inhuman p lacentalhepatocytegrowth factors bygas chromatography

    HUO Jianfu*,LIAN Jianke,SHEN Yunfei,ZHANGhuilan(Technical Centreof ShanxiKangbao Biological ProductCO.Ltd,Changzhi046000,China;*Corresponding author,E-mail:hjf19690320@163.com)

    Objective To establish a capillarygas chromatography(GC)method fordetermining the contents of ethanol,ethyl ether,methyl acetate,ethyl acetate,n-hexane inhuman p lacentalhepatocytegrowth factor.MethodsgC was performed todetermine theresidual organic solvents ondB-WAX capillary column(30m×0.320mm×0.50μm)with FIDdetector,nitrogen as carriergas,and tetrahydrofuran as internal standard.Results The calibration curve showed agood linearity in therangesof10.08-201.6μg/ml for ethanol,9.964-199.28μg/ml for ethyl ether,10.012-200.24μg/ml formethyl acetate,10.036-200.72μg/ml for ethyl acetate,and 0.586-11.72μg/ml for n-hexanerespectively.Theminimumdetectable quantity was 1.05μg/ml,0.39μg/ml,0.52μg/ml,0.81μg/ml,0.06μg/ml for ethanol,ethyl ether,methyl acetate,ethyl acetate,n-hexane,respectively,and the averagerecoverywas 98.14%,97.81%,98.60%,98.84%,99.64%.The precisionrSD was less than 2.0%.Conclusion Thismethod is sensitive and accurate for thedetermination ofresidual organic solvents inhuman placentalhepatocytegrowth factor.

    human placentalhepatocytegrowth factor;residual organic solvent;capillarygas chromatography

    R927.2

    A

    1007-6611(2016)04-0348-04

    10.13753/j.issn.1007-6611.2016.04.011

    霍建富,女,1969-03生,本科,工程師,E-mail:hjf19690320@163.com

    2016-01-04

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