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    單個砷原子在砷化鎵富砷表面的遷移行為

    2014-10-16 07:38:44杜詩文
    太原科技大學學報 2014年2期
    關鍵詞:成鍵鍵角鍵長

    李 坤,楊 雯,杜詩文

    (1.太原科技大學應用科學學院,太原 030024;2.太原科技大學材料科學與工程學院,太原 030024)

    砷化鎵作為一種典型的Ⅲ-Ⅴ族半導體化合物,具有閃鋅礦結構。GaAs體材料中每個Ga原子與周圍的四個As原子成鍵,同樣的,每個As原子也與周圍的四個Ga原子成鍵。由于在GaAs體材料的表面,原子的配位數(shù)發(fā)生變化,所以處于GaAs表面的原子(As原子或是Ga原子)會產(chǎn)生部分不飽和懸掛鍵。正是由于這些懸掛鍵的出現(xiàn),使得GaAs的表面具有了豐富多彩的再構形式[1-2]。

    在GaAs材料取向眾多的表面當中,GaAs(001)表面有著特殊的重要性。一方面是因為具有(001)表面的GaAs材料是一種廣泛應用于光電器件的基礎材料[3]。另一方面,現(xiàn)在獲取GaAs材料最廣泛使用的方法是逐層生長合成法(layer-by-layer synthesis),該方法得到的GaAs材料的表面一般是(001)表面[4]。即使只在(001)取向的表面上,GaAs的再構形式也是非常豐富的。在不同的實驗條件下會呈現(xiàn)例如富砷(As-rich)的c(4×4),2×4,c(2×8),1×6,4×6,富鎵(Ga-rich)的4×2等不同的再構形式[5-6]。而在這些再構形式中,研究最多的是β2(2×4)As-rich表面再構,這是由于該表面再構是 GaAs(001)表面諸多再構形式中最穩(wěn)定的[7]。

    在關于GaAs表面的研究工作中,原子在GaAs表面的遷移行為是一個重要的研究方向。這是由于在用分子束外延(MBE)生長過程中,將不可避免的遇到原子在表面遷移的情況。而對原子遷移行為的研究能夠更深入的理解材料表面的基本性質(zhì)。近年來的研究表明,在GaAs(001)β2(2×4)的表面上往往會吸附一些As原子(adatom As)或Ga原子(adatom Ga),這些吸附原子會沿著材料表面的某一路徑進行遷移,并最終會聚合成具有穩(wěn)定結構的原子團簇[8]。這一有趣的現(xiàn)象引起了人們廣泛的關注。以往對GaAs表面原子遷移問題的研究大多是實驗研究,而對于這方面的理論研究并不多。

    本文利用經(jīng)驗勢模型結合分子動力學的方法,研究了單個砷原子在GaAs(001)β2(2×4)As-rich表面的遷移行為。

    1 研究方法

    使用經(jīng)驗勢模型模擬Ga-As系統(tǒng),需要處理Ga-Ga、As-As以及 Ga-As等三種相互作用,Ga-As之間的相互作用主要是通過共價鍵結合,而As-As、Ga-Ga之間的相互作用則是通過混合的金屬與共價鍵結合而成的。因此,對于經(jīng)驗勢模型來講,想要準確的模擬Ga-As體系,至少應能夠處理金屬鍵和共價鍵這兩種成鍵形式。本文所采用的經(jīng)驗勢模型,是由Albe等人發(fā)展的鍵序勢模型[9],該模型采用了一種短程的鍵序勢來模擬金屬鍵和共價鍵這兩種相互作用。這種經(jīng)驗勢模型成功的模擬了包括GaAs在內(nèi)的絕大多數(shù)III-V族化合物,其結果得到了人們的廣泛認可。

    根據(jù)勢模型,體系的總能E可表示為:

    上式中VR和VA分別為排斥項和吸引項:

    其中,D0是原子對的能量,r0是原子對的平衡鍵長,S是一個可調(diào)節(jié)參數(shù)。參數(shù)β是與原子對基態(tài)振動頻率相關的參數(shù):

    其中,k是原子對基態(tài)振動的波數(shù),μ是折合質(zhì)量,c是光速。

    式(1)中f(r)是原子間相互作用的截斷函數(shù):

    其中,D和R是可調(diào)節(jié)參數(shù)。若兩原子間的距離r≥R+D,則兩原子間相互作用為零。

    式(1)中Bij是含有角度項的鍵序參量,用于模擬原子間的相互作用隨鍵角和鍵長的變化,采用了Brenner等人給出的形式[10]:

    其中,μ,c,d和h都是可調(diào)參數(shù)。

    結合以上的鍵序勢模型,采用分子動力學方法計算了單個砷原子在砷化鎵(001)β2(2×4)富砷表面遷移的勢能面,在此基礎上分析了砷原子在該表面上的遷移行為。

    2 As原子在GaAs表面的遷移

    圖1 (a)GaAs(001)β2(2×4)As-rich表面俯視圖,淺色球為As原子,深色球為Ga原子,虛線部分是一個原胞。(b)GaAs(001)β2(2×4)As-rich表面?zhèn)纫晥DFig.1 (a)Top view of GaAs(001)β2(2 ×4)As-rich surface.The light spheres were As atoms and the dark spheres were Ga atoms.(b)Side view of GaAs(001)β2(2×4)As-rich surface

    GaAs(001)β2(2×4)As-rich表面的結構如圖1所示,其幾何構型是最上層有兩個砷二聚體(Asdimer),在第三層有一個 A s-dimer[11-12]。在計算過程中,分別在該表面的(110)方向和方向取兩個周期,從而組成一個超原胞(圖1(a)).同時在(001)方向上取18個原子層,且在原子層上方取50厚的真空層,由此確保吸附原子之間、上下表面之間都不具有相互作用。為方便起見,我們把(001)方向設為z方向,把(110)方向和方向分別設為(x,y)方向。為了得到單個As原子在該表面的勢能面(Potential Energy Surface,PES),沿(110)方向和將表面原胞(圖2(a)中虛線部分)均勻的劃出相隔為 0.2的格點。然后將As原子放在這些格點上方,距離表面3.0的位置。固定吸附原子的x方向與y方向,只讓其在z方向上有一個自由度。最后,結合第二部分所介紹的鍵序勢模型,利用分子動力學方法對整個體系的總能進行模擬計算。因此可以得到吸附原子吸附在(x,y)點時體系的總能E(x,y).以能量最低的E(x,y)作為參考能量(即零點),進而可以得到相對吸附能的PES(圖2).

    圖2 單個As原子在GaAs(001)β2(2×4)As-rich表面的勢能面(PES),每條等高線之間的差距是0.2 eV,深色的區(qū)域表示能量較低的區(qū)域,字母標出的位置與圖1中位置相對應Fig.2 Potential Energy Surface(PES)of an extra As atom on the GaAs(001)β2(2 ×4)As-rich surface,The unit of the isohypse line was 0.2 eV,where the dark area presented adsorption positions with lower potential energy.The positions were identical to those in Fig.1.

    在PES圖中,存在一些特殊區(qū)域,在這些區(qū)域里,原子的相對吸附能要比周圍區(qū)域的低。我們把這些區(qū)域稱為遷移通道或遷移路徑,即原子容易在這些區(qū)域吸附或沿著這些區(qū)域遷移。因此原子更容易在遷移路徑上聚合,從而形成團簇。在圖2中,D1點是As原子在整個表面上相對吸附能最低的點。在該點,吸附As原子與兩個As原子和一個Ga原子成鍵,形成三配位的情況。此外,發(fā)現(xiàn)As原子在GaAs(001)β2(2×4)As-rich表面遷移的過程中,存在兩條遷移路徑,分別是路徑(A1-B1-C1-D1-E1-F1-G1)和路徑 (A2-B2-C2-D2-E2-F2-G2),如圖2所示。而這兩條路徑對稱的分布在表面的臺階附近,情況完全相同,實際上是一條路徑。幾乎所有相對吸附能較低的點都集中在該路徑上。而且在整個路徑上,相對吸附能都很低(低于0.6 eV),如圖3所示。這意味著即使是在溫度很低的情況下,As原子也有機會沿著該遷移路徑進行遷移。而且在室溫下,As原子有可能在該遷移路徑上形成團簇。

    圖3 As原子在GaAs(001)β2(2×4)As-rich表面沿路徑(A1-B1-C1-D1-E1-F1-G1)遷移時的相對吸附能。字母表示吸附位,位置與圖1相對應Fig.3 The relative adsorption energy of an extra As atom diffusing along the path(A1-B1-C1-D1-E1-F1-G1)on the GaAs(001)β2(2 ×4)As-rich surface.The positions were identical to those in Fig.1.

    在不同吸附位有不同的相對吸附能,主要是由于在不同的吸附位上吸附As原子與周圍原子的成鍵情況是不同的。對比在遷移路徑上吸附原子與周圍原子的成鍵情況,發(fā)現(xiàn)當As原子在遷移路徑上遷移時,其成鍵配位數(shù)是二、三交替的。在能量較低的點B1,D1,F(xiàn)1,G1,吸附原子與周圍原子是三配位成鍵。其中在B1和F1點吸附時,As原子與一個As原子和兩個Ga原子成鍵。在D1和G1點吸附時,As原子與兩個As原子和一個Ga原子成鍵。在吸附能較高的點A1,C1,E1,As吸附原子與一個As原子和一個Ga原子形成兩配位的情況。

    表1 As原子在GaAs(001)β2(2×4)As-rich表面沿遷移路徑遷移時的平均鍵長和平均鍵角Tab.1 Mean bond length and bond angle of an extra As atom diffusing along the path on the GaAs(001)β2(2×4)As-rich surface

    接下來,進一步分析了在遷移路徑上的吸附As原子與周圍原子的構型。表1中統(tǒng)計了吸附As原子在遷移路徑上遷移時的平均鍵長和平均鍵角。結果表明,As-Ga鍵的平均鍵長 2.48,接近于GaAs晶體中的 Ga-As鍵的鍵長(2.447).另外,當As原子在遷移路徑上遷移時的平均鍵角111°也接近于GaAs晶體中的值109°28'.因而 As原子在遷移路徑上遷移時,所受張力非常小。這進一步解釋了吸附As原子更傾向于在遷移路徑上遷移的原因。

    3 結論

    通過以上的模擬計算和分析討論,我們發(fā)現(xiàn)As原子在GaAs(001)β2(2×4)As-rich表面上進行遷移時,存在一條沿著表面臺階處、平行于As二聚體的遷移路徑。通過分析As原子在遷移路徑的各吸附位上與周圍原子的成鍵形式和構型,發(fā)現(xiàn)當吸附As原子與周圍原子形成與GaAs晶體結構近似的四面體結構時相對吸附能較低,即形成的構型更穩(wěn)定。進而解釋了As原子傾向于在遷移路徑上遷移的原因。此外,As原子在沿著該遷移路徑進行遷移的過程中,所需克服勢壘很小(小于0.6 eV),因此在室溫下As原子有可能沿著該路徑進行遷移,并聚合為團簇。該遷移路徑的發(fā)現(xiàn),可以為相應的實驗和應用提供理論指導和參數(shù)依據(jù)。

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