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    多組分氣體在JOB-9003炸藥表面吸附的動力學模擬

    2014-01-28 10:00:12王玉玲
    火炸藥學報 2014年6期
    關(guān)鍵詞:范德華鍵長晶面

    張 翔,王玉玲

    (第二炮兵工程大學,陜西西安710025)

    引 言

    JOB-9003炸藥是一種熱安定性較好、不易發(fā)生熱分解的塑料黏結(jié)炸藥,在軍用及民用炸藥中應(yīng)用廣泛。但在長期貯存過程中,會發(fā)生緩慢的物理、化學變化,并產(chǎn)生一定的熱量[1],由于系統(tǒng)的密封性,產(chǎn)生的熱量不能及時擴散出去,熱量積聚使體系升溫,在升溫貯存一段時間后會產(chǎn)生H2O、N2、乙醇、苯、甲苯等氣體及化合物[2]。在長期貯存過程中,隨著貯存溫度的升高,JOB-9003炸藥中HMX[3]會發(fā)生熱分解,當溫度升至478K時,N-N鍵和C-N 鍵斷裂,釋放出CO2、HCHO和HCN 等氣體[4]。另外,在包裝、運輸和貯存過程中炸藥可能與空氣接觸,由于炸藥表面的不平整性,自身熱分解釋放出的氣體以及空氣中的H2O、O2和CO2等氣體也會在炸藥表面發(fā)生吸附,從而影響其力學性能、感度以及爆轟性能等。

    目前,關(guān)于固體表面的吸附模擬主要采用分子動力學(MD)或量子化學方法(QM),前者基于原子層面,計算量更小,適用于更大的體系[2];后者基于電子層面,因此計算更精確,但運算量大,適用于小分子量體系[2]。張朝陽[5]采用分子動力學方法模擬了兩種氟聚合物在TATB 晶體表面的吸附情況。本研究利用分子動力學方法模擬了多種氣體在JOB-9003炸藥表面產(chǎn)生的吸附,分析了吸附后對炸藥力學性能的影響,以期為炸藥的安全貯存提供參考。

    1 計算模型和計算方法

    1.1 模型的構(gòu)建

    在構(gòu)建JOB-9003 炸藥模型時,參照馬秀芳[6]的JOB-9003四組分模型。其中JOB-9003 的配方(質(zhì)量分數(shù))為:環(huán)四亞甲基四硝銨(HMX)87%、三氨基三硝基苯(TATB)7%、黏結(jié)劑(F2311)4.2%、鈍感劑(石蠟)1.8%。首先構(gòu)建HMX 模型,取最穩(wěn)定的β型在MS[8]軟件中搭建模型。構(gòu)建HMX(4×3×3)超晶胞,在軟件Build/Symmetry工具欄中選擇Make P1,以此超晶胞為基礎(chǔ),根據(jù)四組分模型中各組分的質(zhì)量分數(shù),在HMX 超晶胞的X、Y、Z 方向 分 別 放 置6個TATB分子、10 鏈 節(jié)F2311 和 石蠟,再將整個模型置于邊長a、b、c 分別為2.816、3.815、3.11nm,二面角α=γ=90°、β=124.3°的周期箱中,得到JOB-9003的初始結(jié)構(gòu)模型。用MS軟件Discover、Forcite模塊對初始模型的結(jié)構(gòu)和能量進行多次優(yōu)化,之后用軟件Build/Surfaces工具欄中Cleave Surface選項將晶體剪切為(0 0 1)、(1 0 0)、(0 1 0)三個晶面,以保證晶胞中分子的完整性[9]。將得到的晶面再次進行結(jié)構(gòu)和能量的優(yōu)化,優(yōu)化過程中COMPASS[2]力場所帶的勢能函數(shù)會根據(jù)原子間的相互作用力對模擬對象中的原子進行合理的分布,如果模擬結(jié)果收斂,可認為原子分布合理即模擬平衡。模擬平衡有兩個條件:一是能量平衡;二是溫度平衡。以(1 0 0)晶面為例,用MS軟件優(yōu)化結(jié)構(gòu)時,得到能量和溫度隨時間的變化曲線,結(jié)果如圖1所示。

    從圖1(a)可以看出,模擬初期能量有所上升,之后隨時間的增長能量幾乎不變化。從圖1(b)可以看出,初期炸藥體系經(jīng)歷了一個快冷再到逐漸升溫的過程,隨時間的增加,炸藥體系溫度在290~310K 之間波動。綜合以上能量和溫度隨時間的變化,說明MD 模擬體系已經(jīng)達到平衡。

    圖1 能量和溫度隨時間的變化曲線Fig.1 Curves of change in energy and temperature with time

    本研究選擇COMPASS 力場及正則系綜(NVT)[2],溫度設(shè)定為298K,時間步長為1fs,電荷的計算選擇Forcefield assigned。對每一個剪切后的晶面在重新構(gòu)建3D 結(jié)構(gòu)時,在C 方向加上2nm的真空層,這樣可以消除周期性邊界條件的影響。

    1.2 氣體分子在JOB-9003炸藥表面的吸附模擬

    1.2.1 單組分氣體的吸附

    首先分別對H2O、CO2、HCHO、HCN、N2、O2氣體分子單獨在JOB-9003炸藥(0 0 1)、(1 0 0)及(0 1 0)三個晶面上進行吸附模擬,選擇合適的位置將氣體分子放置在表面上,位置選擇時應(yīng)避免氣體分子與炸藥表面分子有接觸或有化學鍵形成,這就形成了初步的吸附結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)較粗糙,需再進行多次能量和結(jié)構(gòu)優(yōu)化,最終得到合理的吸附結(jié)構(gòu)。然后,對氣體在(1 0 0)、(0 0 1)、(0 1 0)晶面吸附后進行吸附能[10]的模擬計算,氣體與晶體表面之間相互作用能即吸附能E吸附可根據(jù)以下計算公式得到:

    式中:E總為吸附后晶面的總能量;E表面為無加載氣體時晶面的能量;E氣體為氣體的能量;E相對吸附為炸藥對每個氣體分子的平均吸附能;N 為氣體分子個數(shù)。

    隨著晶體表面吸附的氣體分子數(shù)的增加,吸附能增大,在此過程中,當E相對吸附顯著下降時,可以認為此時吸附已經(jīng)達到飽和,以此來確定JOB-9003晶面對不同氣體的吸附量。模擬得到的各晶面的吸附量如表1所示。

    從表1中可以看出,氣體在(1 0 0)晶面吸附量最多,說明該晶面的吸附能力最強,這可能與晶面的極性[11]有關(guān)。為進一步分析氣體分子與炸藥表面分子之間的作用,以吸附能力最強的(1 0 0)晶面為例,計算氣體中電負性較大的原子與炸藥表面層分子中H 原子的徑向分布函數(shù)(RDF),表面分子以T 表示,結(jié)果見圖2,橫坐標為原子間距r,縱坐標為概率密度百分比g(r)。

    表1 不同氣體在JOB-9003炸藥各晶面上的吸附量Table 1 The adsorption scalar of different gases on JOB-9003crystal surfaces

    圖2 分子間徑向分布函數(shù)圖Fig.2 Radial distribution function diagrams between molecules

    由圖2可以看出,JOB-9003炸藥表面分子中H與H2O 中O 的原子間距大多在0.4~0.6nm,屬于范德華力作用范圍。表面分子中C與H2O 中H 的原子間距大多在0.5~0.6nm,屬于弱范德華力的范圍。表面分子中N 與H2O 中H 的原子間距大多在0.35~0.4nm 和0.5~0.6nm,說明既有強范德華力又有弱范德華力的作用。表面分子中O 與H2O 中H 的原子間距大多在0.15~0.2nm,屬于強氫鍵的作用范圍,因此,JOB-9003炸藥表面分子與H2O 分子之間既有氫鍵的作用又有范德華力的作用。表面分子中H 與HCN 中C 原子間距分別為0.3~0.45nm、0.5~0.7nm,表面分子中H 與HCN 中N 原子間距為0.3~0.45nm,屬于強范德華力。表面分子中N、O 與HCN 中H 間距主要為0.25~0.3nm,表明JOB-9003 炸藥表面分子與HCN 分子之間既有氫鍵的作用又有范德華力的作用。表面分子中H 與CO2中C、O 原子間距分別為0.3~0.4nm 和0.2~0.3nm、0.4~0.6nm,表面分子中H 與HCHO 中C、O 原子間距分別為0.3~0.4nm、0.55~0.65nm 和0.2~0.3nm,說明JOB-9003炸藥表面分子與CO2及HCHO 分子之間既有氫鍵作用又有范德華力的作用。圖4(m)中,兩種原子間距為0.3~0.35nm 和0.5~0.6nm,圖4(n)中兩種原子的間距在0.3~0.4nm,說明JOB-9003炸藥表面分子與N2、O2分子之間主要存在強范德華力的作用。

    1.2.2 多組分氣體的吸附

    基于以上各氣體分別吸附在JOB-9003炸藥表面時與表面分子間的相互作用,以及各氣體的吸附量,將以上6 種氣體同時加載在JOB-9003 炸藥表面,模擬多組分氣體在其表面的吸附。加載氣體時,通過手動加載各組分氣體的量,計算各組分氣體的相對吸附能,參數(shù)設(shè)置與單組分氣體吸附相同,最終得到多組分氣體競爭吸附時的結(jié)構(gòu)及吸附量,如圖3和表2所示。

    圖3 吸附后JOB-9003炸藥(1 0 0)、(0 1 0)、(0 0 1)的晶面結(jié)構(gòu)Fig.3 The structure of(1 0 0)、(0 1 0)、(0 0 1)crystal surfaces of JOB-9003explosive after adsorption

    表2 多組分氣體在JOB-9003炸藥各晶面上的吸附量Table 2 The adsorption scalar of multicomponent gases on JOB-9003explosive crystal surfaces

    2 結(jié)果與討論

    2.1 吸附機理

    分析圖2氣體分子與JOB-9003炸藥表面分子間的作用力可以得出,氣體能否在JOB-9003 炸藥表面發(fā)生吸附以及吸附量的多少,主要影響因素是氣體分子能否與JOB-9003炸藥表面分子產(chǎn)生氫鍵或強范德華力,產(chǎn)生的氫鍵越多越容易吸附在其表面。其次,單個氣體分子的體積越小、組成原子越少,在其表面吸附的量就越多。

    比較表1和表2可以得出,多組分氣體在JOB-9003炸藥三個晶面會發(fā)生競爭吸附,在各晶面上的總吸附量較單組分有所下降,吸附量較多的依然是H2O 和HCN,最少的是N2和O2。但N2、O2較H2O、HCN 吸附量下降得更多,說明氫鍵間的作用力要遠大于強范德華力,這也是產(chǎn)生競爭吸附的主要原因。

    2.2 吸附前后JOB-9003炸藥引發(fā)鍵的變化

    引發(fā)鍵是分子中最弱、最易于分解和起爆的化學鍵[2]。引發(fā)鍵的強度與鍵長有關(guān),鍵長越長,鍵的強度越小;其強度又與炸藥的撞擊感度和熱感度相關(guān)[2]。JOB-9003炸藥中的引發(fā)鍵是HMX 中的N-NO2鍵。本研究以吸附前后JOB-9003炸藥的3個晶面作為研究對象,計算JOB-9003 炸藥中引發(fā)鍵N-NO2鍵長的分布概率密度,結(jié)果如表3所示。

    表3 引發(fā)鍵N-NO2 的鍵長在吸附前后分布概率密度的分布Table 3 The probability density distribution of N-NO2 trigger bond length before and after adsorption

    由表3可以看出,吸附前3個晶面引發(fā)鍵的鍵長分布集中在0.139 5nm。氣體吸附在表面之后,各晶面引發(fā)鍵的鍵長分布主要在0.139 5nm和0.140 0nm,說明吸附后一部分引發(fā)鍵的鍵長變長。由此推測,多組分氣體吸附在JOB-9003炸藥表面之后,由于氣體與表面分子間的相互作用,使表面分子中的引發(fā)鍵變長,導(dǎo)致其撞擊感度和熱感度升高。

    2.3 吸附對JOB-9003炸藥力學性能的影響

    以吸附能力較強的(1 0 0)晶面為研究對象,對JOB-9003炸藥(1 0 0)晶面吸附前后的力學性能進行模擬,結(jié)果見表4。

    表4 吸附前后JOB-9003炸藥(1 0 0)晶面的力學性能Table 4 The mechanical properties of(1 0 0)crystal surfaces for JOB-9003explosive before and after adsorption

    由表4可以得出,柯西壓的值為正值,說明材料仍顯韌性,絕對值減小說明吸附后較吸附前韌性減弱。另外,吸附后較吸附前泊松比增大,說明材料的剛性減弱;體積模量與剪切模量的比值減小說明材料的韌性減弱;體積模量和楊氏模量的值減小,表明其斷裂強度下降以及抵抗形變的能力減弱;壓縮系數(shù)增大,說明吸附后材料的可壓縮性減小,同樣說明其抵抗形變的能力減弱。綜合來看,氣體吸附后對JOB-9003 炸藥的力學性能影響比較復(fù)雜,但總體上使材料的力學性能下降。

    3 結(jié) 論

    (1)JOB-9003炸藥(1 0 0)晶面的吸附能力最強,氣體首先吸附在(1 0 0)晶面,這與(1 0 0)晶面是JOB-9003的強極性晶面有關(guān)。

    (2)JOB-9003炸藥熱分解釋放出的氣體H2O、CO2、HCHO、HCN、N2、O2會在JOB-9003炸藥表面發(fā)生競爭吸附。其中,H2O 與HCN 吸附量較多,HCHO、N2、O2吸附量最少。

    (3)氣 體 在JOB-9003 炸 藥 表 面 吸 附 后 導(dǎo) 致HMX 中的引發(fā)鍵N-NO2鍵變長,使其熱感度和撞擊感度升高,導(dǎo)致炸藥的穩(wěn)定性下降。另外,吸附后材料的韌性減弱,剛性降低,力學性能變差。

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