氚光源及其研究進展

吳 健，雷家榮，劉文科

（中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900）

日益惡化的能源和環(huán)境形勢，已逐漸成為制約人類生存和發(fā)展的重大問題。節(jié)約傳統(tǒng)能源，開發(fā)利用新能源，是解決人類能源和環(huán)境困境的必由之路。同位素能源是一種清潔、安全的能源。用放射性核素與熒光物質(zhì)制備自發(fā)光材料，是同位素能源應用的一種形式。用放射性核素制成的自發(fā)光材料光強穩(wěn)定，無需電源，無需維護，是黑暗條件下小視野照明的優(yōu)良光源，具有良好的應用前景。例如氚（3H）的自發(fā)光材料可用于地鐵、礦井、建筑物逃生標牌［1］和各種航海、航空儀表盤，槍械瞄準器具［2］等。這些自發(fā)光材料軍民兩用，拓寬了同位素能源利用的領域和形式 ，大幅節(jié)約了傳統(tǒng)能源。

國外對于放射性同位素照明研究起步早，應用廣泛。國內(nèi)相關研究起步較晚，應用程度低。我國正處于經(jīng)濟建設的繁榮時期，很多場合需要放射性同位素照明裝置。氚光源是應用最為廣泛的同位素照明裝置，因此有必要加大其研發(fā)力度，使之為國民經(jīng)濟發(fā)展服務。

1 氚光源發(fā)光機理及應用現(xiàn)狀

1.1 發(fā)光機理

同位素照明裝置是利用放射性同位素衰變時放出的帶電粒子（α或β粒子）轟擊熒光粉，在其晶格內(nèi)發(fā)生初級電離，產(chǎn)生電子空穴對，具有較大動能的次級電子繼續(xù)在熒光粉晶格內(nèi)發(fā)生次級電離。它們或者再產(chǎn)生新的電子空穴對，或者與晶格相互作用，迅速失去多余的能量，達到導帶底和價帶頂［3］。電離過程產(chǎn)生的電子空穴對在摻雜原子形成的發(fā)光中心復合時輸出光子。不同種類的熒光粉基體和摻雜物質(zhì)（又稱激活劑）在晶體中形成不同的能帶結(jié)構(gòu)，導致發(fā)光顏色各異。同位素照明裝置發(fā)光的顏色主要是：藍色、綠色、橙色、紅色等。其中綠色光的需求量最大，因為綠色光是人視神經(jīng)最敏感的色光。從能量角度看，同位素衰變產(chǎn)生帶電粒子動能作為能量輸入，熒光粉將帶電粒子動能轉(zhuǎn)化為光輸出。熒光粉的發(fā)光效率直接影響氚發(fā)光裝置的亮度。影響熒光粉發(fā)光效率主要有三個因素［4］：傳遞效率、量子效率和光子輸出比?；|(zhì)被電子束激發(fā)后產(chǎn)生電子空穴對，這些電子空穴對經(jīng)過能量弛豫和無輻射復合等過程后才將一部分能量交給發(fā)光中心，此部分能量與電子空穴對能量之比為傳遞效率；發(fā)光中心接受到的激發(fā)能只有一部分是產(chǎn)生光子的，稱之為量子效率；發(fā)光中心發(fā)出的光子在晶粒內(nèi)和晶粒中穿越，因再吸收、折射、反射等損耗，只有一部分輸出，稱為光子輸出比。如何提高這三個因素已成為熒光粉研究的熱點問題。

1.2 氚的優(yōu)勢

應用于同位素照明裝置的放射性核素需要滿足如下條件［5］：1）要具有足夠的能量；2）對發(fā)光材料晶體的結(jié)構(gòu)不會造成大的破壞；3）制成的發(fā)光器件或光源，對使用環(huán)境和人員不會造成危害；4）有較長的物理半衰期和較短的生物半衰期；5）較低的化學毒性。

從歷史上看，第一次世界大戰(zhàn)期間，鐳（226Ra）和硫化鋅混合物就已經(jīng)用于飛機儀表照明。但使用中發(fā)現(xiàn)，226Ra的α射線及其子體的β、γ射線激發(fā)基質(zhì)發(fā)光的同時，也對基質(zhì)的發(fā)光性能造成損壞，使之失去發(fā)光能力，引起發(fā)光粉灰化［6］。隨后，人們又發(fā)現(xiàn)了226Ra與90Sr等放射性核素的生物毒性，因此，國際原子能機構(gòu)（IAEA）對用于同位素照明裝置的核素做出了規(guī)定［7］。20 世 紀 60 年 代，較 低 毒 性 的 钷（147Pm）和氚（3H）逐步取代了原來的高毒同位素。目前同位素照明裝置中最常用的核素是氚。氚是氫的同位素，是目前同位素發(fā)光裝置中最具優(yōu)勢的核素，其物理性能如下［8］。

1）氚是純β發(fā)射，最大能量18.6keV，平均能量5.7keV，產(chǎn)物為穩(wěn)定核素3He。氚衰變的β電子在通常的固體材料中射程不足1μm，因此不會構(gòu)成外照射危害。

2）氚的物理半衰期為12.3a，能滿足長壽命光源的要求。

3）氚衰變的β電子能量較低，對于熒光粉晶格結(jié)構(gòu)的損傷小；在熒光粉中的射程短，能量沉積完全。

4）氚的生物毒性小。其衰變產(chǎn)生的β電子能量低，且氚的生物半衰期短。氚水是氚最具毒性的形式，生物半衰期約12d。

5）氚價格相對較低。

6）氚通常以氣態(tài)形式存在。實際上，含氚載體可以為液態(tài)和固態(tài)。其他核素存在各自的缺陷，如85Kr存在 γ放射性，90Sr生物毒性大，147Pm半衰期較短（約2.6a）。

1.3 應用現(xiàn)狀

氚發(fā)光裝置廣泛用于軍事領域，如儀表盤、機場跑道標識、槍械瞄準器具等。美國、前蘇聯(lián)等核大國從國防需要出發(fā)，先后研制出形狀各異、用途不同的氚熒光燈［9］。隨著冷戰(zhàn)的結(jié)束，國外這類軍用技術(shù)逐漸轉(zhuǎn)為民用，許多發(fā)達國家都有氚發(fā)光制品的生產(chǎn)廠家。如，瑞士的Mbmicrotec公司具有激光封口技術(shù)專利，其產(chǎn)品主要用于軍用和民用鐘表指針，槍械瞄準器，軍用指南針等。產(chǎn)品系列稱為Trigalight，保證至少十年的使用壽命，能在－60～80℃溫度范圍內(nèi)長期使用。產(chǎn)品由鋁管或者不銹鋼管內(nèi)涂覆熒光粉，并充氚氣密閉，以藍寶石作為透光窗口［10］。

目前氚氣自發(fā)光管主要由加拿大SRBT公司提供，該公司已有25年生產(chǎn)氚氣自發(fā)光管的經(jīng)驗，持有加拿大政府原子能安全委員會頒發(fā)的氚氣產(chǎn)品生產(chǎn)許可證［11］。目前SRBT公司名下已有Betalight、Betalux和Luminexit三款產(chǎn)品，并開始為工業(yè)需求研制故障保險光源。其產(chǎn)品是在硼硅酸鹽玻璃內(nèi)壁涂敷ZnS熒光劑，充入氚氣密封，并將玻璃管置于ABS阻燃塑料中。制造時產(chǎn)品最低初始亮度約0.51cd／m2［12］。

國內(nèi)尚未實現(xiàn)氚發(fā)光裝置的工業(yè)化生產(chǎn)。20世紀90年代，中國原子能科學研究院與明光儀器廠聯(lián)合研制出一種氚光源樣燈［2］，照度與進口產(chǎn)品相近，但是離大批量生產(chǎn)還有很大距離［13］。近年來，東北師范大學輻射技術(shù)研究所谷德山等［14］研制出紅、綠、藍三種顏色的氚燈，亮度分別為：0.3、0.6和0.22cd／m2。

國內(nèi)實際應用氚發(fā)光裝置極少。2001年香港機電工程署從國外引入氚發(fā)光逃生指示牌，以取代目前使用干電池的緊急出口指示燈和各類提示牌。據(jù)估算［1］，由于氚光源逃生指示牌無需維護，其十年使用期內(nèi)的總費用遠遠低于使用干電池逃生指示牌所需的費用。可見，使用氚光源指示牌既節(jié)能又經(jīng)濟。

2 氚燈亮度影響因素

氚燈是應用最早最廣泛的氚發(fā)光裝置。氚燈由玻璃管內(nèi)壁涂覆熒光粉，并充入氚氣體密封構(gòu)成，又稱氚氣自發(fā)光管。氚燈研究與應用過程中，有兩方面的問題值得關注：亮度、安全使用與保存。影響亮度的主要因素有熒光粉性能、熒光粉涂層厚度、氚氣壓強、玻璃管幾何形狀等。安全使用與保存方面主要是氚燈設計和氚燈使用保存相關措施。

氚發(fā)光裝置常用的熒光粉有硫化鋅基熒光粉和稀土基熒光粉。影響熒光粉發(fā)光性能的因素有熒光粉基體類型、粒徑、晶型、表面形貌、摻雜元素種類及濃度等。適合氚發(fā)光裝置的熒光粉應該具有高發(fā)光效率，對自身發(fā)光光譜有較高的透過率和耐輻照能力。選用合適的熒光粉可以提高氚發(fā)光裝置的亮度和使用壽命。

Korin等［8］通過實驗研究了圓柱形氚燈亮度的影響因素。在考慮了熒光粉粒徑、熒光粉涂層厚度、管徑、氚氣壓力后，得到了氚燈亮度的經(jīng)驗公式：

（1）式中，I為光電倍增管電流，正比于氚燈光強；P、Di分別為氚氣壓力（Torr）和氚燈玻璃管內(nèi)徑（mm）；a和b為擬合參數(shù)，a僅與氚氣壓強有關，與熒光粉粒徑及涂層厚度無關；b僅與熒光粉粒徑及涂層厚度有關，與氚氣壓強無關。其主要實驗結(jié)論如下。

1）隨氚氣壓強增大，氚燈亮度增大。在較高壓強下，亮度隨氚氣壓強增大而呈現(xiàn)飽和趨勢，但在最高實驗壓力270kPa時并未達到飽和值。

2）在較小壓強下，氚燈亮度隨玻璃管內(nèi)徑增加而線性增大；在較高壓強下，亮度隨管徑增大而呈現(xiàn)飽和趨勢。

3）對于同一粒徑的熒光粉，其涂層厚度存在最優(yōu)值，且該值不隨壓強變化。粒徑越大，相應的涂層厚度最優(yōu)值越小。

4）相同壓強下，熒光粉粒徑越小，氚燈亮度越大。

氚衰變產(chǎn)生的β電子與氣體分子碰撞，能量逐漸損失，甚至不能到達玻璃管壁，無法激發(fā)熒光粉發(fā)光，稱為氣體的β能量自吸收。Korin等的結(jié)論1）和2）表明，在較高氣壓下，氚氣的β能量自吸收現(xiàn)象不容忽視。氚氣壓力增大，一方面使β電子的自由程變短，損失在氣體中的β電子能量比例增大，實際對光強有貢獻的氚氣體層厚變??；另一方面對光強有貢獻的氚氣體層厚內(nèi)的氚氣總數(shù)增加。二者相互競爭，出現(xiàn)了上述現(xiàn)象。在270kPa時，亮度未達飽和。這與國內(nèi)實驗結(jié)果［2］一致。如果認為實際對光強有貢獻的氚氣體層厚與氣壓呈反比，可以計算出大約在2.5MPa（25個大氣壓）過后，氚燈亮度不再隨氣壓上升，并假設采用ZnS基熒光粉，此時光強大約為6.9cd／m2［15］。在較高壓強下，由于氣體的β能量自吸收效應更為顯著，導致了亮度隨管徑增大而呈現(xiàn)飽和趨勢。熒光粉對自身發(fā)光光譜具有一定的吸收，即熒光粉有蔽光性。熒光粉的蔽光性導致涂層厚度存在最優(yōu)值。

氚燈亮度會隨時間延長而衰減。造成亮度衰減的原因主要有［8］：氚核素衰變、核素衰變導致壓力升高（一個氚分子衰變產(chǎn)生兩個3He單原子分子）、熒光粉的輻射老化等。商用氚燈亮度大約以每年10%的速度衰減，其亮度衰減曲線與氚燈幾何形狀有關［16］。

3 氚光源研究概況

一般而言，傳統(tǒng)玻璃管型氚燈的亮度在1cd／m2以下［17］，適用于黑暗條件下小視野照明。如果能夠提高氚光源亮度，并同時保證其安全性能，那么氚光源的應用范圍將大幅擴展。例如，如果能將氚光源在波長520nm處的亮度提高到約34.3cd／m2，則可能制成間接轉(zhuǎn)換型同位素電池［18，19］。提高氚氣壓力和增大玻璃管內(nèi)徑對傳統(tǒng)玻璃管型氚燈亮度的提高有限，而且不經(jīng)濟，也不實用。國外有公司曾經(jīng)制成含6.142TBq（166Ci）的玻璃管型氚燈，亮度約3.4～4.4cd／m2［20］。由于采用了很大的保護裝置確保其安全使用與保存，該氚燈的適用范圍受到限制。

傳統(tǒng)玻璃管型氚燈具有結(jié)構(gòu)簡單、亮度穩(wěn)定和使用壽命長的優(yōu)點。但是，傳統(tǒng)玻璃管型氚燈也存在氣體β能量自吸收、熒光粉蔽光性和玻璃管有破裂可能等缺點，影響了氚燈性能的進一步提高，限制了氚燈應用領域的擴大。為了克服傳統(tǒng)玻璃管型氚燈的缺點，并獲得更高亮度的氚光源，國外學者做了很多嘗試。其研究工作中使用的氚載體形式可分為：氚化有機物、金屬氚化物、氚水以及氚氣。

3.1 氚化有機物

氚化有機物的制備通常是在催化劑的作用下，將氚原子加到不飽和有機物的碳碳雙鍵或碳碳三鍵上［21］。有機物在輻照下通常是不穩(wěn)定的，因此如何選擇耐輻照的有機物成為制備氚化有機物的關鍵。芳香族有機物常用于放射性同位素發(fā)光涂料［22］。國內(nèi)外研究者用于制備氚化有機物的芳香族化合物有苯乙烯［23，24］、1，4－雙（苯基乙炔基）苯（1，4－bis（phenylethynyl）benzene，DEB）［25］等。Shepodd等［21］以 Pd／C作為催化劑，使DEB分子中的兩個碳碳三鍵與H2或T2發(fā)生反應，反應式為：

（2）式中，R為苯基。DEB與催化劑Pd／C的混合物能在室溫下快速與H、D和T發(fā)生反應，并且在較長時間內(nèi)保持很好的穩(wěn)定性。因此，DEB可以用于氚氣運輸過程，防止氚氣泄漏。DEB的氚化率可達95%，氚化DEB的固氚能力強，并對可見光透明［25］。因此，DEB也可以作為氚的載體，用于氚光源研制。Renschler等［26］利用DEB作為氚載體，將其與有機熒光物質(zhì)一起溶入苯乙烯中制成透明的發(fā)光塑料。該發(fā)光塑料具有0.34～1.4cd／m2的初始亮度，但是幾周后發(fā)光塑料老化變色并且不再發(fā)光。發(fā)光塑料亮度的損失主要是因為輻射導致的老化效應［18］：輻射導致塑料變色和有機熒光分子受到損傷。Clough等［27］提出將無機熒光粉分散于氚化有機物中，制成高透明性的發(fā)光材料。這種氚發(fā)光材料相比于傳統(tǒng)氚燈的優(yōu)勢在于：1）氚化有機物中氚密度可等效于數(shù)十個大氣壓的氚氣密度；2）即使容器破損，也不影響發(fā)光性能；3）亮度可能隨包膜熒光粉的涂層厚度增大而增大；4）如果氚化有機物的折射率與熒光粉相近，熒光粉的光輸出會提高。Gill等［28］利用氚化DEB與無機熒光粉制成氚化DEB包膜的氚發(fā)光粉。利用所制成的氚發(fā)光粉制作涂層，在涂層厚度約0.5mm時，亮度為1.4cd／m2；在厚度約3mm時，亮度為3.4cd／m2。但是氚發(fā)光粉的亮度隨時間衰減快，20d后亮度降至約0.24cd／m2。亮度衰減的原因同樣是因為輻射作用使有機物的老化變色。Ellefson等［29］將氚化DEB與含熒光粉的二氧化硅氣凝膠［30］結(jié)合，制成的氚光源亮度為4.1cd／m2，但同樣由于輻射作用導致有機物老化，22d后亮度衰減至1cd／m2。Renschler等［18］采用耐輻照的硅氧烷聚合物，將其氚化后與無機熒光粉結(jié)合，產(chǎn)物初始亮度＞3.4cd／m2。由于氚化硅氧烷的揮發(fā)和輻射老化變色，亮度逐漸衰減。陳玉璽［23］在純苯乙烯溶液中，通入氣態(tài)氚，制得氚化聚苯乙烯，并包膜到發(fā)光基質(zhì)表面，制成氚發(fā)光粉。所得產(chǎn)品亮度為4～8μcd／cm2。清華大學核能與新能源技術(shù)研究院［6］在研制氚發(fā)光粉時采用氚化聚苯乙烯包膜到發(fā)光基質(zhì)表面，所制得的氚發(fā)光粉同樣存在有機物老化的問題，使得亮度低、壽命短。

3.3 金屬氚化物

某些金屬對氚的吸附能力強，可形成金屬氚化物。例如，氚化鈦可以作為氚光源中穩(wěn)定的氚載體，用于氚光源改進研究。Tompkins等［31］采用0.4～1μm的鈦薄膜吸附氚，形成氚化鈦（TiT2）作為氚載體。氚化鈦薄膜與ZnS涂屏間距0.25mm形成氚光源。但是金屬的β能量自吸收很嚴重，制成的發(fā)光粉亮度低，約0.2cd／m2。

3.4 氚水

氚水也可以作為氚的載體。Ellefson等［29］利用含熒光粉的二氧化硅氣凝膠吸附氚水，形成的氚光源亮度達15.8cd／m2。但是由于氣凝膠與氚水結(jié)合不牢固，一旦與氚水供應源斷開，亮度很快衰減。Gill等［17］以離子交換的方式使稀土離子進入沸石，形成發(fā)光中心，再使沸石吸附氚水，制成氚光源。沸石耐輻照能力強，且與氚水結(jié)合緊密。利用沸石制得的氚光源亮度接近3.4cd／m2，且亮度穩(wěn)定。

3.5 氚氣

氚氣是氚光源中應用最廣泛的氚載體。Ellefson［15］將熒光粉松散地分散于玻璃管內(nèi)，并使管內(nèi)氚氣壓力從0～7.07×105Pa變化，觀察到亮度呈線性增加。Ellefson等［29］將氚氣引入含熒光粉的二氧化硅氣凝膠中，使氣凝膠表面殘存的—OH和—C2H5基團與氚氣進行同位素交換，制成的氚光源亮度達3.8cd／m2，且穩(wěn)定。

4 安全評價

正常情況下，商品氚發(fā)光源釋放的氚極少。氚以氚化水形式進入體內(nèi)后，它主要以體內(nèi)游離水的形式參與代謝，并能迅速自體內(nèi)排出［32］。在美國，氚光源應用較早，且使用范圍也較廣，并未發(fā)生因氚光源的使用而危害人員和環(huán)境的事件，其安全使用記錄非常好。美國的四例氚光源破損事件的調(diào)查結(jié)果表明［33］，即使氚光源發(fā)生意外破損導致氚氣泄漏，也不會對人員和環(huán)境帶來有害影響。從輻射防護的角度來看，氚發(fā)光裝置的生產(chǎn)和使用都具有明顯的正當性。氚發(fā)光裝置經(jīng)濟合算，優(yōu)越性與安全性早有共識。只要按照相關規(guī)定進行正確操作與使用，氚發(fā)光裝置是不會對人員和環(huán)境產(chǎn)生任何危害的環(huán)保產(chǎn)品［11］。

對于氚燈及標志牌，國際上相應的標準有英國標準 BS 5499：Part2－1988［34］、美國標準 UL－924［35］等。中國核工業(yè)集團公司四○四廠在1994年7月18日發(fā)布了“氣體氚光源（EJ／T 856－94）［36］”的行業(yè)標準，該標準規(guī)定了氣體氚光源的技術(shù)要求、檢驗方法和標志、包裝、運輸、貯存等內(nèi)容，該標準適用于氣體氚光源，也適用于氣體氚光源裝置。

5 展 望

一些發(fā)達國家對于氚光源的研究與使用起步早，且應用程度較高。與之相比，國內(nèi)相應的研究及應用水平還存在很大差距。在能源日趨緊缺的背景下，更應該著力研發(fā)符合實際應用要求的國產(chǎn)氚光源；同時應完善相關法律法規(guī)，以使氚光源得以推廣應用。當前如何在不增加氚用量的前提下提高氚燈亮度是氚燈發(fā)展的關鍵。業(yè)已發(fā)現(xiàn)，氚氣與分散在三維空間中的無機熒光粉構(gòu)成氚光源，可以減少氣體β能量自吸收和避免熒光粉的蔽光性，并且隨氚氣壓力增大，其亮度可有效增加，這樣的體發(fā)光氚光源應該成為對傳統(tǒng)氚燈改進嘗試研究的重點。目前氚光源改進研究概況列于表1。此外，熒光粉的發(fā)光效率和使用壽命直接影響氚光源的性能。隨著顯示器的工業(yè)需求增長，熒光粉研究與生產(chǎn)有了長足的進展。氚發(fā)光裝置的研制可借鑒陰極射線管熒光粉和熒光粉涂層技術(shù)，從而提高氚燈的亮度和使用壽命。

表1 氚光源改進研究概況

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