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    高效液相色譜法測(cè)定亞甲基二磷酸含量

    2012-07-18 01:26:04趙秀巖王曉靜葉肇云柳銀黎
    同位素 2012年1期
    關(guān)鍵詞:亞磷酸檢測(cè)器磷酸

    趙秀巖,王曉靜,付 博,葉肇云,柳銀黎

    (原子高科股份有限公司,北京 102413)

    亞甲基二膦酸(MDP)是雙磷酸類(lèi)藥物,在臨床上主要用于檢查骨骼的血供和代謝方面的病變;經(jīng)99TcO4-標(biāo)記后的產(chǎn)品(云克)用作類(lèi)風(fēng)濕關(guān)節(jié)炎、強(qiáng)直性脊柱炎等疾病的治療劑。由于MDP生產(chǎn)過(guò)程中會(huì)引入一些雜質(zhì),這些雜質(zhì)(特別是亞磷酸)的存在可能會(huì)影響藥物臨床用藥的安全有效性,而且其用量也是嚴(yán)格控制的,因此MDP原料藥中亞磷酸含量分析是質(zhì)量控制中的一項(xiàng)重要指標(biāo)。

    MDP屬雙磷酸類(lèi)藥物,是一種焦磷酸類(lèi)似物,是將后者的P-O-P連接用P-C-P連接代替。由于其結(jié)構(gòu)中無(wú)生色團(tuán),極性也較強(qiáng),因此該類(lèi)藥物的質(zhì)量控制一般采用重量分析法[1]、酸堿滴定法[2]、絡(luò)合滴定法[3]和分光光度法[4]、柱前或柱后衍生反相高效液相色譜法[5-8]等方法。這幾種分析方法的缺點(diǎn)是特異性較差,其中柱前或柱后衍生法較繁瑣,而且僅能檢測(cè)到雙磷類(lèi)藥物,而不能對(duì)其分解產(chǎn)物進(jìn)行檢測(cè);其他幾種方法的特異性較差。本研究擬采用反相短碳鏈C8色譜柱以減少雙膦酸在柱上的吸附,配以通用型蒸發(fā)光散射器代替?zhèn)鹘y(tǒng)的紫外檢測(cè)器對(duì)各相關(guān)物質(zhì)進(jìn)行檢測(cè),以解決MDP及相關(guān)物質(zhì)的分離及檢測(cè)問(wèn)題。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器和裝置

    液相色譜系統(tǒng):高效液相色譜儀(美國(guó)waters公司)、Alltech2000ES蒸發(fā)光散射檢測(cè)器(美國(guó)奧泰公司)和CSChrom Plus色譜工作站(美國(guó)科學(xué)系統(tǒng)SSI公司)。

    1.2 主要試劑

    甲醇(色譜純)、磷酸二氫鈉和亞磷酸:均為國(guó)產(chǎn)分析純;MDP 對(duì)照品:Toronto Reserch Chemicals Inc提供;正戊胺:純度99%,美國(guó)Alfa Aesar產(chǎn)品。

    1.3 色譜條件

    色譜柱:Symmetry C8色譜柱(150mm×4.6mm,5μm):Waters公司;流 動(dòng)相:V (30 mmol/L正戊胺(用乙酸調(diào)節(jié)pH 5.0))∶V(甲醇)=98∶2;流速:1mL/min。

    蒸發(fā)光散射檢測(cè)器(ELSD):漂移管溫度110℃,氣體流量:2.7L/min;撞擊器位置:off,增益:1。在上述條件下,MDP的理論塔板數(shù)為2 141,分離度為10.4,拖尾因子0.97。

    2 實(shí)驗(yàn)方法

    分別將磷酸二氫鈉、亞磷酸、MDP對(duì)照品進(jìn)樣至高效液相色譜系統(tǒng),采用反相高效液相色譜法分析其MDP含量,確定樣品的保留時(shí)間。在相同條件下對(duì)MDP原料進(jìn)行反相高效液相色譜分析。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 實(shí)驗(yàn)條件的確定

    3.1.1 檢測(cè)器的選擇 MDP分子中有二個(gè)膦酸基體,極性強(qiáng),易電離,分子結(jié)構(gòu)中無(wú)生色團(tuán),因此不能用常規(guī)的紫外檢測(cè)器或熒光檢測(cè)器間接檢測(cè)。由于ELSD是通用的質(zhì)量型檢測(cè)器,對(duì)檢測(cè)室中的各種物質(zhì)均有響應(yīng),它的檢測(cè)不依賴(lài)于樣品分子中的官能團(tuán),因此對(duì)于無(wú)生色團(tuán)的磷酸、亞磷酸、MDP等有關(guān)物質(zhì)可同時(shí)檢測(cè),避免了衍生對(duì)分析的干擾,因此,本工作選用ELSD作為檢測(cè)器。

    3.1.2 ELSD實(shí)驗(yàn)條件 ELSD的參數(shù)選擇主要是霧化氣體的流速和漂移管的溫度。以信噪比為考察指標(biāo),考察了漂移管溫度對(duì)檢測(cè)器靈敏度的影響。結(jié)果顯示,溫度過(guò)低,流動(dòng)相揮發(fā)不完全、噪音大、雜峰多、信噪比?。粶囟冗^(guò)高,部分樣品揮發(fā),且檢測(cè)的靈敏度降低。在溫度為110℃時(shí),信噪比最大。因此選擇漂移管溫度為110℃。

    霧化器氣體流量對(duì)檢測(cè)靈敏度的影響:實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),氣體流速過(guò)小,流動(dòng)相揮發(fā)不完全、背景噪音大;而流速過(guò)高,霧化形成的物質(zhì)微粒小、散射能力弱、靈敏度降低。當(dāng)空氣流速為2.7L/min時(shí),樣品的信噪比最大,因此選擇霧化器氣體流量為2.7L/min。

    3.1.3 離子對(duì)試劑的選擇 離子對(duì)反相液相色譜常用四丁基季銨鹽做離子對(duì),但由于四丁基季銨鹽不具有揮發(fā)性,因此不能直接應(yīng)用于ELSD。本實(shí)驗(yàn)采用可揮發(fā)的正戊胺做為離子對(duì)試劑,結(jié)合ELSD檢測(cè)器,克服了四丁基季銨鹽離子對(duì)流動(dòng)性與ELSD不相匹配的缺點(diǎn)。

    3.2 影響色譜行為的因素

    在反相高效液相色譜中,影響物質(zhì)在色譜柱上保留的主要因素包括流動(dòng)相的pH、流動(dòng)相的濃度、流動(dòng)相中有機(jī)溶劑及無(wú)機(jī)溶劑的比例,通過(guò)實(shí)驗(yàn)考察了以上各因素對(duì)有關(guān)物質(zhì)色譜峰的影響,并確定實(shí)驗(yàn)的最佳條件。

    3.2.1 pH對(duì)分離的影響 配制濃度30mol/L的正戊胺溶液,用乙酸調(diào)其pH為4~7,甲醇體積含量為2%,考察不同pH對(duì)磷酸、亞磷酸及MDP保留值的影響,結(jié)果示于圖1。圖1顯示,隨著pH增加,各組分保留值增加。譜峰變寬,當(dāng)pH為5.0時(shí),譜峰最佳,且滿(mǎn)足分離要求,因此選擇流動(dòng)相的pH為5.0。

    3.2.2 流動(dòng)相濃度的影響 分別配制濃度為25~40mmol/L正戊胺溶液(用乙酸調(diào)節(jié)pH至5.0),甲醇體積含量為2%,考察不同流動(dòng)相濃度對(duì)磷酸、亞磷酸及MDP保留值的影響,結(jié)果示于圖2。圖2顯示,隨著流動(dòng)相濃度的增加,各組分的保留值減小,磷酸及亞磷酸分離變差。為保證充分的分離,選用濃度30mol/L的正戊胺溶液。

    3.2.3 甲醇含量的影響 甲醇體積含量為0~5%時(shí)對(duì)各組分的影響結(jié)果示于圖3。由圖3可以看出,隨著甲醇體積含量的增加,各組分的保留值減小,為保證各組分的充分分離,選用甲醇體積含量為2%。

    3.3 最佳條件下的色譜分析

    選用30mmol/L的正戊胺,pH 5.0,甲醇體積含量為2%時(shí),MDP、磷酸及亞磷酸的色譜分離結(jié)果示于圖4。由圖4可以看出,MDP與其相關(guān)物質(zhì)在合適的保留時(shí)間內(nèi)達(dá)到良好的分離。

    圖1 pH對(duì)保留值的影響▲——MDP;■——亞磷酸;◆——磷酸

    圖2 流動(dòng)相濃度對(duì)保留值的影響▲——MDP;■——亞磷酸;◆——磷酸

    圖3 甲醇體積含量對(duì)保留值的影響▲——MDP;■——亞磷酸;◆——磷酸

    圖4 MDP與相關(guān)物質(zhì)的分離色譜圖1——磷酸;2——亞磷酸;3——MDP

    3.4 線性范圍

    MDP在600~4 000mg/L范圍內(nèi)峰面積A的對(duì)數(shù)值lgA濃度C對(duì)數(shù)值lgC呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,線性回歸方程為:lgA=1.943 6lgC+16.212,r=0.999 6,檢出限為200mg/L。

    3.5 精密度與重復(fù)性

    在優(yōu)化色譜條件下,取濃度為2.07g/L的MDP對(duì)照品溶液,連續(xù)進(jìn)樣6次,MDP峰面積的相對(duì)偏差為1.07%。

    3.6 回收率

    取濃度為920mg/L和299mg/L MDP對(duì)照品溶液,按兩點(diǎn)法進(jìn)樣進(jìn)行色譜分析,并對(duì)分析結(jié)果進(jìn)行線性回歸,另外配制3個(gè)已知濃度的MDP對(duì)照品溶液,做空白加樣回收,結(jié)果列于表1。由表1可以看出,回收率為98%~102%,符合檢測(cè)要求。

    3.7 樣品測(cè)定

    采用兩點(diǎn)法進(jìn)樣,對(duì)三批樣品進(jìn)行測(cè)量,結(jié)果列于表2。由表2可見(jiàn),MDP質(zhì)量含量為95.0%~98.1%,符合檢測(cè)要求。

    表1 加樣回收率(n=3)

    表2 樣品測(cè)量結(jié)果(n=3)

    4 結(jié) 論

    采用反相高效液相色譜法/ELSD測(cè)定MDP及有關(guān)物質(zhì),方法的線性范圍為600~4 000mg/L,r=0.999 6,檢出限為200mg/L,回收率在98%~102%,適用于MDP原料的質(zhì)量控制。

    [1] 邢玉仁,劉金榮.HEDP含量測(cè)定的研究[J].山東醫(yī)藥工業(yè),1997,16(2):17.

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