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    檸檬黃拉曼光譜、紫外可見吸收光譜的理論和實驗研究

    2024-05-10 01:20:52劉靚趙寧王楠曲靜杜新月孫悅孫海婷陳玉鋒
    山東化工 2024年6期
    關(guān)鍵詞:檸檬黃激發(fā)態(tài)苯環(huán)

    劉靚,趙寧,王楠,曲靜,杜新月,孫悅,孫海婷,陳玉鋒

    (牡丹江師范學院 化學化工學院,黑龍江 牡丹江 157011)

    檸檬黃為一種人工食用色素,分子式C16H9N4Na3O9S2。在食品行業(yè)中,按照中國的《食品添加劑使用衛(wèi)生標準》規(guī)定,檸檬黃可用于果汁飲料、碳酸飲料、糖果、果凍等食物,但用量有嚴格限制。據(jù)研究顯示,人長期或一次性過量食用富含檸檬黃的食品可能會導致過敏、腹瀉等不良反應[1]。因此建立快速有效檢測檸檬黃分子的分析方法非常有意義。已報道的檢測方法有高效液相色譜[2]、毛細管電泳法[3]、循環(huán)伏安(CV)[4]。這些方法雖然靈敏度高,但成本大,不利于現(xiàn)場檢測。表面增強拉曼光譜(Surface enhanced Raman spectros-copy,SERS)作為一種非破壞性、高靈敏度、適合快速檢測的分析方法,SERS在生物醫(yī)學[5]、環(huán)境監(jiān)測[6]、食品安全[7]等領域中具有廣泛的應用前景。金屬有機框架材料(Metal-organic frameworks materials,MOFs)是一種多孔結(jié)構(gòu)材料[8],由金屬離子和有機配體通過配位化學原理自組裝形成的具有周期性網(wǎng)格晶態(tài)的材料,MOFs的典型特征是高孔隙率和大的比表面積、孔道結(jié)構(gòu)易于調(diào)節(jié)、晶體結(jié)構(gòu)多樣化[9]。這些獨特的特性使它們在分析化學中具有廣闊的應用前景,MOFs有望作為納米顆粒的穩(wěn)定基質(zhì)。通過將MOFs和具有表面活性的納米銀制備成一種復合材料,對檸檬黃進行快速檢測。檸檬黃分子具有共軛π鍵,且為偶氮類有機化合物,采用密度泛函理論優(yōu)化了檸檬黃分子的結(jié)構(gòu)[10],根據(jù)頻率計算結(jié)果繪制了理論拉曼光譜,和實驗光譜進行了比對,測定了以MOFs-Ag復合材料為增強基底的表面增強拉曼光譜,結(jié)合理論計算結(jié)果進行了拉曼光譜特征峰的指認,分析討論了檸檬黃分子的紫外吸收光譜,和實驗光譜進行了比對分析。

    1 實驗和理論計算

    1.1 試劑與儀器

    檸檬黃(LY,上海阿拉丁生化科技股份有限公司),MIL-101(Fe)(先豐納米科技有限公司)。

    氘燈(北京泊菲萊科技有限公司,PLS-SXE300+),高速離心機(eppendorf Centrifuge 5418 R),拉曼光譜儀(B&W Tek BWS415-785S i-Raman)。

    1.2 實驗步驟

    將15 mg MIL-101(Fe) 加入到10 mL 的10-2mol/L的AgNO3溶液中,靜置過夜,使用氘燈照射1 h,用高速離心機離心3次。去掉上層清液,將產(chǎn)物分散在去離子水中備用。將得到的復合材料沉積到硅片上,自然風干,得到SERS復合基底。將基底在檸檬黃溶液中浸泡1 h后取出,去離子水沖洗干凈,自然晾干后進行SERS檢測。

    1.3 理論計算

    采用Gaussian 09量子化學程序包[11]對檸檬黃分子在B3LYP/6-31+g(d,p)的水平下進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化和頻率計算,頻率計算結(jié)果獲得的拉曼位移乘以矯正因子0.964,以和實驗獲得的拉曼光譜進行比對。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 檸檬黃分子結(jié)構(gòu)

    對檸檬黃分子的初始結(jié)構(gòu),我們采用了B3LYP/6-31+g(d,p)方法進行了幾何優(yōu)化。圖1展示了優(yōu)化后的檸檬黃分子的幾何結(jié)構(gòu)模型示意圖。優(yōu)化結(jié)果表明沒有發(fā)現(xiàn)虛頻,這表明其優(yōu)化結(jié)果是穩(wěn)定的。

    圖1 檸檬黃分子結(jié)構(gòu)模型示意圖

    從圖1可知,經(jīng)過理論優(yōu)化后的檸檬黃分子呈現(xiàn)出三維非平面結(jié)構(gòu)。計算結(jié)果表明苯環(huán)、偶氮基團和五元環(huán)具有近平面結(jié)構(gòu),而苯環(huán)和五元環(huán)的∠C15C13C11C10二面角為-154.90°,說明它們不是平面結(jié)構(gòu)。C5C3的鍵長為1.41 ?、C9C8的鍵長為1.43 ?、C4C2的鍵長為1.39 ?,這說明取代基會扭曲苯環(huán)的結(jié)構(gòu)。S29O17和O21S20的鍵長也有所變化,分別為1.52 ?和1.47 ?,比正常鍵長更長,這表明取代基對基團的影響較大。

    2.2 檸檬黃分子的振動頻率和歸屬

    B3LYP/6-31+g(d,p)基組水平上優(yōu)化檸檬黃分子的結(jié)構(gòu)并進行頻率計算,頻率計算結(jié)果無虛頻,表明獲得的檸檬黃分子的結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定結(jié)構(gòu),根據(jù)頻率結(jié)果繪制拉曼光譜圖,見圖2[11]。采用veda4 軟件基于勢能函數(shù)分布計算結(jié)果,對檸檬黃分子的特征拉曼光譜進行了指認歸屬,見表1。

    表1 檸檬黃分子的理論頻率及振動歸屬

    a.理論計算;b.固體粉末拉曼光譜;c.表面增強拉曼光譜。圖2 檸檬黃理論計算和實驗的拉曼光譜圖

    其中483 cm-1歸屬于苯環(huán)上C-H的面外彎曲振動;613 cm-1歸屬于苯環(huán)的環(huán)變形、C-C-C的彎曲振動模式;810 cm-1歸屬于苯環(huán)上C-H的面外彎曲振動模式;1 122 cm-1歸屬于苯環(huán)上C-H的面內(nèi)彎曲振動模式、羥基上O-H的面內(nèi)彎曲振動模式;1 176 cm-1歸屬于苯環(huán)上C-H的面內(nèi)彎曲振動和C-N伸縮振動模式;1 344 cm-1被指認為苯環(huán)上C-H的面內(nèi)彎曲振動和苯環(huán)上C=C伸縮振動模式;1 500 cm-1歸屬于苯環(huán)上C-H的面內(nèi)彎曲振動、羥基上O-H的面內(nèi)彎曲振動及N=N伸縮振動模式;1 597 cm-1歸屬于苯環(huán)上C=C伸縮振動及C-H的面內(nèi)彎曲振動模式。檸檬黃分子的實驗與理論計算獲得的拉曼光譜基本吻合,表明所使用的理論計算方法基組是可行的。MOFS@Ag增強基底采集得到的檸檬黃的拉曼光譜和固體拉曼光譜基本吻合,結(jié)果表明增強機理主要基于電磁場增強機理。

    2.3 吸收光譜與激發(fā)態(tài)分析

    基于含時密度泛函理論,計算了檸檬黃分子的激發(fā)態(tài),繪制了檸檬黃分子的吸收光譜,并和實驗采集得到的紫外-可見吸收光譜圖進行了比對,利用Multiwfn軟件分析了檸檬黃分子激發(fā)態(tài)的電子-空穴分布圖[12],分析討論了電荷轉(zhuǎn)移。檸檬黃分子的計算得到的理論吸收光譜和實驗紫外-可見吸收光譜圖見圖3。

    圖3 檸檬黃理論計算和實驗的拉曼光譜圖

    檸檬黃分子理論計算吸收光譜峰的位置分別是基態(tài)S0到激發(fā)態(tài)S10躍遷的262 nm,基態(tài)S0到激發(fā)態(tài)S2躍遷367 nm,紫外-可見吸收光譜實驗測定的峰的位置分別為258 nm和426 nm,理論計算結(jié)果S0到激發(fā)態(tài)S10躍遷產(chǎn)生的吸收波長262 nm和實驗測定的258 nm較為吻合,基態(tài)S0到激發(fā)態(tài)S2躍遷的吸收波長367 nm和實驗測定的426 nm吸收波長之間有一定的偏差,這可能是由于計算模型和溶劑效應的影響。計算結(jié)果電子-空穴分布結(jié)果(見圖4)表明,基態(tài)S0到激發(fā)態(tài)S10躍遷是環(huán)2和苯環(huán)環(huán)1之間的局域電子激發(fā),基態(tài)S0到激發(fā)態(tài)S2躍遷是環(huán)2和苯環(huán)環(huán)3之間的局域電子激發(fā)。

    圖4 檸檬黃分子的空穴-電子分布等值面圖

    3 結(jié)論

    制備了一種新型的MOFs@Ag復合SERS基底,對檸檬黃分子進行檢測,并采用密度泛函理論,在B3LYP/6-31+g(d,p)水平上對檸檬黃分子進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化和頻率計算,根據(jù)計算結(jié)果繪制檸檬黃分子拉曼光譜圖并和實驗采集得到的拉曼光譜圖進行比對,理論光譜和實驗光譜吻合性較好,表明本文選取的理論計算方法和計算模型是合適的,對譜圖信息較為豐富的500~2 000 cm-1拉曼譜帶的檸檬黃的特征峰進行了歸屬與指認;基于含時密度泛函理論,計算了檸檬黃分子的激發(fā)態(tài),理論計算得到檸檬黃分子的吸收光譜和實驗采集得到的紫外-可見吸收光譜圖進行了比對,分析了檸檬黃分子激發(fā)態(tài)的電子-空穴分布圖。

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