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    氯氟醚菌唑在香蕉和芒果果實中的殘留分布

    2024-03-11 08:49:34王思威王瀟楠劉艷萍
    農(nóng)藥學學報 2024年1期
    關鍵詞:殘留量芒果果肉

    王思威, 王瀟楠, 常 虹, 劉艷萍

    (廣東省農(nóng)業(yè)科學院 植物保護研究所,農(nóng)業(yè)農(nóng)村部華南果蔬綠色防控重點實驗室,廣東省植物保護新技術重點實驗室,廣州 510640)

    香蕉和芒果是重要的熱帶亞熱帶經(jīng)濟作物,但香蕉葉斑病和芒果炭疽病發(fā)生嚴重,是影響香蕉和芒果產(chǎn)量和質量的重要病害,實際生產(chǎn)上多用三唑類殺菌劑進行防治,傳統(tǒng)的三唑類殺菌劑因為抗性問題導致防治效果顯著下降。氯氟醚菌唑 (結構式見圖式1) 是巴斯夫公司開發(fā)的第一個新型異丙醇三唑類殺菌劑,與現(xiàn)有三唑類菌劑相比,其作用機制獨特,具有保護、治療、鏟除作用,以及良好的環(huán)境相容性,不會對哺乳動物造成致畸性、神經(jīng)毒性、生殖毒性、致癌性或內(nèi)分泌干擾等影響,屬于低風險的三唑類殺菌劑。先后獲得歐盟、美國、澳洲等綠色、安全等級認證,適用于大田作物、經(jīng)濟作物等 60 余種作物[1-3]。

    圖式 1 氯氟醚菌唑結構式Scheme 1 The structural formula of mefentrifluconazole

    農(nóng)藥殘留聯(lián)席會議 (JMPR) 規(guī)定其殘留物為氯氟醚菌唑,每日允許攝入量 (ADI) 為0.04 mg/(kg bw),急性參考劑量 (ARfD) 為0.3 mg/(kg bw)。國際食品法典委員會(CAC)制定氯氟醚菌唑在香蕉、芒果上的最大殘留限量 (MRL) 分別為1.5 和0.6 mg/kg[4]。歐盟的評估結果為:氯氟醚菌唑的ADI為 0.035 mg/(kg bw),ARfD 為0.15 mg/(kg bw),制定其在香蕉、芒果上的MRL 值均為0.01 mg/kg[5]。目前氯氟醚菌唑在我國登記作物有蘋果、柑橘、芒果、香蕉、馬鈴薯、黃瓜和葡萄等[6],但尚未制定氯氟醚菌唑在我國作物上的MRL 值[7]。

    目前,關于氯氟醚菌唑殘留的研究相關報道較少,Zhang 等[8]開展了氯氟醚菌唑在稻米中的殘留消解動態(tài)和最終殘留量研究,并開展了急性和慢性風險評估;Liu 等[9]闡明了S-氯氟醚菌唑和R-氯氟醚菌唑在西瓜中的選擇性降解、最終殘留量和儲藏穩(wěn)定性,并應用概率模型進行了膳食風險評估;李艷紅[10]進行了斑馬魚對氯氟醚菌唑對映體選擇性毒性效應研究;Zhang[11]采用超高效液相色譜-質譜聯(lián)用儀,多壁碳納米管凈化,對6 種植物源樣品和5 種動物源樣品中的氯氟醚菌唑殘留進行了檢測方法研究,并用該方法測定了田間黃瓜和番茄樣品;另有利用高效液相色譜分析氯氟醚菌唑制劑的報道[12]。目前尚未見采用超高效液相色譜-串聯(lián)質譜法 (UPLC-MS/MS) 研究香蕉、芒果果實中氯氟醚菌唑殘留的報道。鑒于此,本研究擬建立氯氟醚菌唑在香蕉、芒果果實中殘留量的UPLC-MS/MS 檢測方法,并開展400 g/L 氯氟醚菌唑懸浮劑在香蕉、芒果中的消解動態(tài)、殘留分布特征研究,旨在為該藥在香蕉、芒果上的科學合理使用以及制定其MRL 值提供科學依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 藥劑及主要儀器

    98.7%氯氟醚菌唑 (mefentrifluconazole) 標準品,Chem Service 公司;400 g/L 氯氟醚菌唑懸浮劑 (mefentrifluconazole 400 g/L SC),巴斯夫 (中國)有限公司;乙腈、甲醇 (色譜純,美國 Thermo Fisher Scientific 公司);氯化鈉 (分析純,上海阿拉丁試劑有限公司);純凈水 (杭州娃哈哈集團有限公司);N-丙基乙二胺吸附劑 (PSA,Agela Technology)、十八烷基鍵合硅膠吸附劑 (C18,Agela Technology);石墨化碳黑 (GCB,CNW Technology)。

    LCMS-8045 超高效液相色譜-串聯(lián)三重四極桿質譜儀 (日本島津企業(yè)管理 (中國) 有限公司);GTR22-1 離心機 (北京時代北利離心機有限公司);XW-80A 渦旋儀 (上海精科有限公司);ULTRATURRAXT 25 勻漿機 (德國IKA 公司);HY-5 回旋式振蕩器 (天津市津騰實驗設備有限公司);FA2004分析天平、TXB622L 電子天平 (日本島津公司)。

    1.2 試驗方法

    1.2.1 田間試驗 按照NY/T 788—2018《農(nóng)作物中農(nóng)藥殘留試驗準則》[13]于2018 年8—12 月分別在廣東廣州及茂名、廣西南寧、云南紅河、海南澄邁和福建漳州6 地開展了400 g/L 氯氟醚菌唑懸浮劑在香蕉上的殘留試驗;在廣東肇慶及茂名、廣西南寧、云南玉溪、海南三亞和福建漳州6 地開展了在芒果上的殘留試驗。其中殘留消解試驗在最終殘留試驗小區(qū)中開展,且不少于一半的點數(shù)開展消解試驗。每處理小區(qū)為4 棵樹,均重復1 次。另設對照小區(qū)。田間試驗設計詳見表1。施藥方式為電動噴霧器噴霧施藥。

    表1 田間殘留試驗設計Table 1 Design of field trials for residue test

    1.2.2 樣品采集與運輸 根據(jù)田間試驗的采樣時間要求,隨機在試驗小區(qū)從4 株樹的不同方向及不同部位采集生長正常、無病害的個體,不少于12 個果實 (至少2 kg),處理小區(qū)分別采集2 個獨立樣品。采集后8 h 立即制備成實驗室樣品,于-20 ℃保存,備用。

    1.2.3 樣品制備 香蕉檢測全果、果肉樣品;芒果檢測去除果核后的整個果實和果肉,但全果的殘留量計算包括果核。

    香蕉全果樣品:將香蕉果實表面上附著的雜質與尾絲用干毛刷除去,剪去果柄。取1/2 計個數(shù)和稱量后,切碎,混勻,四分法縮分,分取150 g樣品兩份,于 -20 ℃貯存,待分析。

    香蕉果肉樣品:取田間香蕉殘留樣本的另1/2 計個數(shù)和稱量后,剝?nèi)ハ憬镀?,取出果肉,切碎,混勻,四分法縮分,分取150 g 樣品兩份,于-20 ℃貯存,待分析。

    芒果全果樣品:將芒果果實表面上附著的雜質用干毛刷除去,剪去果柄。1/2 計個數(shù)和稱量后,取出果核,并稱重后,切碎,混勻,四分法縮分,分取150 g 樣品兩份,于 -20 ℃貯存,待分析。

    芒果果肉樣品:取田間香蕉殘留樣本的另1/2 計個數(shù)和稱量后,剝?nèi)ッ⒐?,取出果肉,切碎,混勻,四分法縮分,分取150 g 樣品兩份,于-20 ℃貯存,待分析。

    1.3 分析方法

    1.3.1 樣品前處理 稱取切碎樣品10 g (精確至0.1 g) 于100 mL 離心管中,加入20.0 mL 乙腈進行提取,劇烈振蕩10 min,靜置30 min;加入1.0 g氯化鈉和4.0 g 無水硫酸鎂,渦旋1 min,于3000 r/min 下離心5 min;取1.5 mL 上清液,置于加有50 mg C18和10 mg GCB 的2 mL 離心管中,渦旋1 min,于10000 r/min 下離心5 min;取上清液,過0.22 μm 濾膜,待UPLC-MS/MS 測定。

    1.3.2 液相色譜-質譜檢測條件 色譜條件:Shimpack GIST-HP C18色譜柱(2.1 mm × 100 mm,3 μm);柱箱溫度45 ℃;流動相為V(乙腈) :V(水) = 80 : 20;流速0.4 mL/ min;進樣量1 μL。

    質譜條件:電噴霧離子源正離子掃描模式(ESI+);霧化氣流量2 L/min;加熱氣流量10 L/min;接口溫度350 ℃;DL 溫度100 ℃;加熱塊溫度400 ℃;干燥氣流量10 L/min;其他質譜參數(shù)見表2。在此條件下,氯氟醚菌唑的保留時間為1.02 min。

    表2 氯氟醚菌唑質譜測定參數(shù)Table 2 MS parameters for the detection of mefentrifuconazole

    1.3.3 標準溶液配制及標準曲線繪制 準確稱取10 mg(精確至0.1 mg)氯氟醚菌唑標準品,用甲醇溶解并定容于10 mL 容量瓶中,配成質量濃度為1000 mg/L 標準母液,再用乙腈逐級稀釋,配制成質量濃度為0.5、0.1、0.05、0.01 和0.005 mg/L 的標準工作溶液,按1.3.2 節(jié)條件測定,外標法定量,以進樣質量濃度(x) 為橫坐標,相應的峰面積(y)為縱坐標,繪制標準曲線。

    分別用芒果全果、芒果果肉、香蕉全果、香蕉果肉空白基質對照液逐級稀釋上述氯氟醚菌唑標準母液,配制成0.005、0.01、0.05、0.1、0.5、1 mg/L 的系列基質匹配標準溶液。按1.3.2 節(jié)的條件測定,以氯氟醚菌唑的溶劑標準溶液和基質標準溶液質量濃度與檢測離子峰面積作標準曲線。

    1.3.4 添加回收試驗 準確稱取空白香蕉全果、果肉樣品及芒果全果、果肉樣品,分別進行0.001、0.01、0.1 和1.0 mg/kg 4 個水平氯氟醚菌唑的添加回收試驗,重復5 次。按1.3.1 節(jié)和1.3.2 節(jié)方法及條件進行提取、凈化和測定,計算平均回收率和相對標準偏差(RSD)。

    2 結果與分析

    2.1 前處理條件的優(yōu)化

    2.1.1 提取溶劑的選擇 分別考察了乙腈、甲醇為提取溶劑對氯氟醚菌唑在香蕉和芒果中回收率的影響。結果 (圖1) 表明:以乙腈為提取溶劑時回收率為87%~96%,而以甲醇為提取溶劑時回收率低于70% (41%~67%)。按農(nóng)藥殘留回收率要求[13],選擇乙腈作為提取溶劑。

    圖1 提取溶劑對氯氟醚菌唑提取效率的影響 (n = 3)Fig.1 Effect on extraction efficiency of extraction solvents for mefentrifuconazole (n = 3)

    2.1.2 固相吸附劑種類及用量的選擇 分別比較了60 mg C18、60 mg GCB、50 mg C18+ 10 mg GCB、60 mg PSA 和50 mg PSA + 10 mg GCB 對芒果、香蕉基質中氯氟醚菌唑殘留的凈化效果(n= 5)。結果 (圖2) 表明:60 mg GCB 凈化后的樣品中氯氟醚菌唑的回收率偏低 (64%~80%),其他4 種凈化劑處理的樣品中氯氟醚菌唑的回收率均達到殘留試驗要求[13],但60 mg C18和60 mg PSA 對樣品色素的吸附效果較差,50 mg C18+ 10 mg GCB 處理樣品的回收率又比50 mg PSA + 10mg GCB 的高,故最終選擇50 mg C18+ 10 mg GCB作為樣品前處理的凈化劑。

    圖2 吸附劑對氯氟醚菌唑回收率的影響Fig.2 Effects of adsorbent combinations on the recoveries of mefentrifuconazole

    2.2 色譜參數(shù)的選擇

    在流速為0.4 mL/min 條件下,分別考察了以乙腈-水、乙腈-1%甲酸水溶液、甲醇-水和甲醇-1%甲酸水溶液作為流動相體系時對氯氟醚菌唑的響應。結果 (圖3) 表明:以乙腈-水作為流動相時,氯氟醚菌唑的峰型最好,且響應峰面積最大,故選擇乙腈-水為氯氟醚菌唑的流動相。然后,又考察了乙腈-水的不同體積配比對氯氟醚菌唑的響應,結果表明:乙腈體積比例在65%~90%范圍內(nèi),氯氟醚菌唑的響應隨著乙腈體積比的增大而增大,綜合考慮保留時間和經(jīng)濟環(huán)保因素,最終選擇V(乙腈) :V(水) = 80 : 20。

    圖3 流動相體系中氯氟醚菌唑的響應強度 (體積比7 : 3)Fig.3 Response intensity of mefentrifuconazole in mobile phase system (V/V=7 : 3)

    2.3 方法的線性方程、定量限及基質效應

    如表3 所示,氯氟醚菌唑的峰面積與質量濃度間呈良好的線性關系?;|效應在-0.07%~5.86%,大于 -20%且小于20%,故基質效應可忽略,用溶劑標準曲線進行校正[14]。氯氟醚菌唑在芒果和香蕉中的定量限 (LOQ) 均為0.001 mg/kg。

    表3 氯氟醚菌唑線性方程及基質效應Table 3 Linear equation and matrix effects of mefentrifuconazole

    2.4 方法的正確度和精密度

    從表4 中可看出:在0.001~1 mg/kg 4 個添加水平下,氯氟醚菌唑在香蕉果肉中的平均回收率和RSD 分別為84%~93%和2.3%~4.4%,在香蕉全果中的平均回收率和RSD 分別為83%~92%和3.4%~5.9%,在芒果果肉中的平均回收率和RSD分別為82%~89%和2.9%~5.1%,在芒果全果中的中的平均回收率和RSD 分別為85%~91%和3.1%~6.0%。方法的正確度和精密度均符合農(nóng)藥殘留分析[13]的要求。典型色譜圖見圖4。

    圖4 氯氟醚菌唑在香蕉和芒果果實中的典型圖譜Fig.4 Typical chromatograms of mefentrifuconazole spiked in banana and mango fruits

    表4 氯氟醚菌唑在香蕉、芒果果實中的添加回收率及相對標準偏差(n = 5)Table 4 Average recovery, relative standard deviation of mefentrifuconazole in banana and mango fruits (n = 5)

    2.5 氯氟醚菌唑在香蕉、芒果果實中的消解動態(tài)

    400 g/L 氯氟醚菌唑SC 按有效成分133.3 mg/kg在香蕉施上噴霧施用3 次,在香蕉果實中的原始沉積量為0.19~0.51 mg/kg,施用7 d 后的消解速率為35.5%~74.5%;400 g/L 氯氟醚菌唑SC 按有效成分160 mg/kg 在芒果上噴霧施用3 次,在芒果果實中的原始沉積量為0.38~0.70 mg/kg,施用7 d 后的消解速率為35.9%~55.7%。

    2.6 氯氟醚菌唑在香蕉、芒果果實中的最終殘留

    結果(表5)表明:400 g/L 氯氟醚菌唑SC 按有效成分133.3 mg/kg 在香蕉上噴霧施用3 次,距末次施藥后21 和28 d,氯氟醚菌唑在香蕉全果中的殘留量分別為0.05~0.09 mg/kg 和0.03~0.06 mg/kg,而在香蕉果肉中分別為0.001~0.004 mg/k 和 <0.001~0.002 mg/kg。400 g/L 氯氟醚菌唑SC 按有效成分160 mg/kg 在芒果上噴霧施用3 次,距末次施藥后14 和21 d,氯氟醚菌唑在芒果全果中的殘留量分別為0.12~0.28 mg/kg 和0.04~0.16 mg/kg,在芒果果肉中分別為0.001~0.003 mg/kg 和0.001~0.002 mg/kg。

    表5 氯氟醚菌唑在香蕉、芒果中的最終殘留量Table 5 The terminal residues of mefentrifuconazole in banana and mango fruits

    氯氟醚菌唑在香蕉、芒果中的殘留量伴隨施藥時間的延長呈現(xiàn)明顯下降趨勢。香蕉果肉的質量占全果比例約為60%,芒果果肉質量占全果60%~80%,氯氟醚菌唑的辛醇-水分配系數(shù)(Kow)分為3.4,屬于中等強度移動性的親脂性農(nóng)藥[15],易于附著在含臘質的果皮上。以上因素決定了氯氟醚菌唑主要殘存在香蕉和芒果果皮中。

    3 結論與討論

    本研究對香蕉、芒果樣品中氯氟醚菌唑的前處理條件和儀器分析條件進行了優(yōu)化,建立了以乙腈為提取溶劑,以C18和GCB 為凈化劑,采用UPLC-MS/MS 檢測香蕉和芒果中氯氟醚菌唑的消解動態(tài)和殘留的分析方法。結果表明,氯氟醚菌唑在香蕉和芒果中的殘留量與作物種類、田間氣候條件等因素相關;隨施藥間隔天數(shù)增加,殘留量降低。氯氟醚菌唑在果肉中的殘留量低于全果,這與氯氟醚菌唑的辛醇水分配系數(shù)、水溶性等因素相關。馬晨等[16-17]研究芒果、香蕉果實中農(nóng)藥殘留分布結果表明,農(nóng)藥在全果中的殘留量高于在果肉中的,對于內(nèi)吸性較強的農(nóng)藥,少部分樣品中果肉中的殘留量高于全果或只在果肉中有檢出。

    農(nóng)藥最大殘留限量標準制定事關保障消費者身體健康、農(nóng)產(chǎn)品質量安全、促進食品和農(nóng)產(chǎn)品公平貿(mào)易,各個國家及組織均對其非常重視。JMPR依據(jù)來自厄瓜多爾良好農(nóng)業(yè)規(guī)范 (Good Agricultural Practices,GAP),基礎數(shù)據(jù)來自巴西、哥倫比亞和厄瓜多爾,按有效成分140 g/hm2,間隔14 d,施用5 次,一季總用量700 g/hm2,采收間隔期0 d,具體的殘留試驗數(shù)據(jù)為:全果0.04、0.12、0.16、0.24、0.35、0.47、0.54、0.57、0.65、0.74 mg/kg,果肉 < 0.01、0.01、0.04、0.05(2)、0.06、0.09、0.14、0.21(2) mg/kg,制定其在香蕉 (全果) 中的MRL 值為1.5 mg/kg[18]。JMPR 制定氯氟醚菌唑在芒果中的MRL 值時,其GAP 來自中國,按0.016 kg a.i/hL,間隔10 d,安全間隔期 (pre-harvest interval, PHI) 14 d,施用3 次,全果上殘留數(shù)據(jù)為0.12、0.16 (2)、0.20、0.22、0.28 mg/kg[18],制定芒果上的MRL 值為0.6 mg/kg[18]。本研究中采用的GAP 及結果與之一致。

    比較本試驗數(shù)據(jù)與JMPR 制定香蕉MRL 值的數(shù)據(jù),GAP 不同,存在較大差異,具體在用藥量、次數(shù)、間隔期等方面均不同,與戊唑醇、丙環(huán)唑的研究結果一致[19]。導致我國部分農(nóng)藥在香蕉中的MRL 值與CAC 限量存在差異的另外一個原因,可能與噴霧器械、施用方式有關,例如JMPR 制定香蕉中吡唑醚菌酯MRL 值的GAP 來自中、南美州[20],噴液量為21~28 L/hm2,推測可能用飛防方式進行試驗,而我國通常的噴液量為900 L/hm2,以背負式噴霧器、大體積噴淋為主。第3 個原因是國際上對于香蕉上MRL 值制定的適用部位不同:CXG41—1993《關于適用MRLs 并分析的商品部位指南》和CXA-4—1989《食品和飼料分類》,有基于果肉的,也有基于全果的,造成混亂。例如,吡唑醚菌酯在JMPR 報告中的測定部位是全蕉[20],丙環(huán)唑在報告[21]中的測定部位是果肉、果皮,然后按果皮占全果的30%折算得到全果的殘留量,而腈苯唑在報告[22]中的測定部位是果肉、果皮、全果。

    目前我國尚未制定氯氟醚菌唑在任何食品上的MRL 值,本研究明確了氯氟醚菌唑在香蕉和芒果上的消解動態(tài)和最終殘留量水平,可為該農(nóng)藥在我國相關作物上登記使用提供基礎評價數(shù)據(jù)。

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