加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液同位素生產(chǎn)堆概念設(shè)計(jì)

李煥星,夏兆東,劉 鋒,周 琦,朱慶福,寧 通,孫 旭,柯國土

(中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究所,北京 102413)

為克服利用固體靶件生產(chǎn)的缺陷和滿足日漸增長的醫(yī)用同位素需求,1992年,Chopela和Ball提出了醫(yī)用同位素生產(chǎn)堆(MIPR)的概念[3],采用鈾鹽溶液為燃料,省略傳統(tǒng)生產(chǎn)方式中靶件的加工、輻照和溶解等復(fù)雜處理工序,直接從堆芯燃料溶液中提取裂變產(chǎn)生的99Mo進(jìn)行純化處理,有效減少了99Mo的衰變損耗。此外,利用溶液堆生產(chǎn)醫(yī)用同位素還具有負(fù)溫度系數(shù)大、固有安全性高、99Mo生產(chǎn)周期短、生產(chǎn)效率高、235U利用率高、放射性廢物少、經(jīng)濟(jì)價值高等優(yōu)勢[4]。但臨界的溶液堆由于空泡、化工和溫度效應(yīng)等原因,運(yùn)行時的功率水平會產(chǎn)生較大的波動,甚至可能會導(dǎo)致控制問題。

美國在MIPR的基礎(chǔ)上提出了加速器驅(qū)動的次臨界溶液堆生產(chǎn)同位素的方案[5],該方案的功率水平雖受限,但可做到加速器斷電停堆,易于控制且安全可靠,是目前同位素生產(chǎn)領(lǐng)域的重點(diǎn)研究方向。本文針對加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液同位素生產(chǎn)堆開展概念設(shè)計(jì),并對堆芯燃耗特性和99Mo的年產(chǎn)能進(jìn)行計(jì)算分析。

1 堆物理基礎(chǔ)

次臨界反應(yīng)堆是一個中子有效增殖因數(shù)keff<1的系統(tǒng),無法維持自持鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng),須不斷提供外源中子。次臨界反應(yīng)堆內(nèi)的中子總數(shù)是以keff為公比的無窮等比級數(shù):

(1)

由于反應(yīng)堆處于次臨界狀態(tài),keff小于1且中子的壽命很短(對于熱堆,為10-3～10-5s;對于快堆,為10-6～10-8s),無需長時間即可認(rèn)為已增殖無窮代,即m→∞,從物理意義上講,中子總數(shù)趨于一穩(wěn)定值(keff越大,需穩(wěn)定的時間越長),從數(shù)學(xué)意義上講是一無窮遞減等比級數(shù),其數(shù)學(xué)表示式為:

(2)

即一次臨界系統(tǒng)將外中子源放大1/(1-keff)倍,此即次臨界反應(yīng)堆的源倍增公式[6]。由式(2)可推導(dǎo)出堆芯平均裂變功率:

(3)

其中:Q為每次裂變放出的能量;S0為外中子源源強(qiáng);l為平均中子壽命;ν為平均裂變中子數(shù);f為平均裂變率。從式(3)可看出,堆芯的裂變功率與S0和堆芯的keff呈正比。因此,在外源中子強(qiáng)度確定的情況下,要增加同位素的產(chǎn)量,則堆芯功率應(yīng)盡量大,在設(shè)計(jì)中需考慮以下兩個原則:1) 充分利用外源中子,減少外源中子的泄漏;2) 堆芯keff選擇不宜過小。這兩者是影響堆芯結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的關(guān)鍵因素。

假定S0為1×1013s-1,當(dāng)燃料中235U富集度為20%時,取ν典型值為2.479,不考慮外源中子泄漏情況,計(jì)算得出堆芯功率變化如圖1所示,可看出堆芯功率水平約為十幾kW。為獲得較好的能量增益效果、降低對所需外源中子強(qiáng)度的要求,同時滿足次臨界堆芯安全運(yùn)行條件,設(shè)計(jì)中將keff控制在0.98～0.99之間,同時考慮增加中子倍增層來提高堆芯中子通量水平進(jìn)而增大同位素產(chǎn)能。

①一期瀝青混凝土心墻端頭及上下游側(cè)面表部不密實(shí)瀝青混凝土應(yīng)予鑿除，露出新鮮、密實(shí)瀝青混凝土面，鑿除面平整度差不大于1 cm，同時保證一期心墻厚度不小于原設(shè)計(jì)厚度。二期心墻鋪筑前接觸面按規(guī)范要求進(jìn)行加熱處理。

圖1 堆芯功率隨次臨界度的變化

2 加速器中子源與堆芯耦合方案的設(shè)計(jì)

2.1 加速器中子源選型

加速器中子源是指利用加速器加速帶電粒子轟擊靶核產(chǎn)生中子的裝置,按能量一般分為白光中子源和單能中子源兩種。前者通常指散裂中子源或電子加速器光核反應(yīng)中子源,所產(chǎn)生的中子源強(qiáng)度高,可為多脈沖式的,但裝置整體結(jié)構(gòu)復(fù)雜、體積龐大、造價昂貴;后者指通過T(d,n)4He、D(d,n)3He、T(p,n)3He、7Li(p,n)7Be、9Be(p,n)9B等核反應(yīng)產(chǎn)生中子的裝置[7]。

中子源的壽命、產(chǎn)額、穩(wěn)定性和經(jīng)濟(jì)性是設(shè)計(jì)選型過程中需考慮的重要指標(biāo)。與加速器白光中子源相比,加速器單能中子源結(jié)構(gòu)簡單、造價便宜,且中子產(chǎn)額高、單色性好,在停止運(yùn)行的狀況下一般無強(qiáng)放射性,有利于向小型化和可移動化方向發(fā)展,在中子技術(shù)應(yīng)用領(lǐng)域有廣闊的前景[8]。其中加速氘粒子轟擊氚靶或氘靶,發(fā)生T(d,n)4He、D(d,n)3He反應(yīng),這兩類反應(yīng)產(chǎn)生的中子能量高、單色性好,可得到中子產(chǎn)額較高的近似于單能的各向同性中子源,且入射氘核的能量僅要求達(dá)幾百keV,兩類反應(yīng)的有關(guān)參數(shù)列于表1。

表1 D(d,n)3He及T(d,n)4He反應(yīng)參數(shù)[9]

氘氚反應(yīng)中子發(fā)生器中子產(chǎn)額的提高主要受靶技術(shù)限制,它不僅要能承受數(shù)十kW/cm2的功率密度而不使溫升太高,且要有足夠的氚以維持必要的靶使用壽命[10]。由于同位素生產(chǎn)對中子源強(qiáng)度及壽命都有較高的要求,常規(guī)的固體氚靶件無法滿足,故考慮使用氚氣體靶,通過調(diào)研常規(guī)氣體靶的尺寸[11],選擇氣體靶尺寸為直徑15 mm、長度50 mm,中子源強(qiáng)達(dá)1×1013s-1。

2.2 中子增殖材料倍增特性的分析

加速器驅(qū)動的次臨界反應(yīng)堆與常規(guī)的臨界反應(yīng)堆相比,存在中子通量不足的缺陷,而對于中子發(fā)生器,中子源強(qiáng)度提高到一定水平后繼續(xù)提升成本高、技術(shù)難度大,因此考慮利用中子倍增材料發(fā)生(n,2n)、(n,3n)等反應(yīng)來實(shí)現(xiàn)中子倍增,以提高同位素的產(chǎn)能。常見的中子倍增材料有鈹、鉛及易裂變核素等,由于氘氚反應(yīng)產(chǎn)生的中子平均能量為14 MeV,因此選擇中子倍增材料時有必要分析相關(guān)反應(yīng)的截面,基于ENDF/B-Ⅶ.1庫繪制各材料中子倍增反應(yīng)截面數(shù)據(jù)隨中子能量變化圖(圖2),在兼顧中子吸收截面小的情況下,初步選定中子倍增材料為天然鉛和鈹。此外隨著倍增材料厚度的增加,非彈性散射等相互作用會使中子的能量降低,且中子與倍增材料之間發(fā)生(n,γ)反應(yīng)而受到損失的效應(yīng)也逐漸明顯,因此需探究中子倍增效果隨不同倍增材料及其厚度的變化。

圖2 常見材料的中子倍增反應(yīng)截面

倍增層的初步結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)如圖3所示,形似開口的圓柱型容器將氚氣體靶包裹在中心位置以提高中子利用率,側(cè)壁和下底部厚度相同,氣體靶上方預(yù)留與加速器系統(tǒng)連接的孔道,下半部分為半球狀以防止燃料溶液產(chǎn)生的氣泡過多堆積在倍增層底部引起安全問題。中子倍增系數(shù)的計(jì)算結(jié)果如圖4所示,可看出,鈹?shù)谋对鲂Ч黠@優(yōu)于鉛,考慮到鉛的密度遠(yuǎn)大于鈹,不利于整體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,故選擇鈹作為倍增材料。對于環(huán)狀堆芯,徑向尺寸過大會導(dǎo)致中子縱向泄漏率增加,不利于裝置小型化設(shè)計(jì),此外,考慮到材料的經(jīng)濟(jì)性以及為后續(xù)參數(shù)的優(yōu)化調(diào)整留出裕量,中子增殖材料不宜選擇過厚。綜上所述,中子增殖材料確定為鈹,徑向厚度選擇為9 cm,中子倍增系數(shù)為1.61,總質(zhì)量約為13.9 kg。

圖3 中子倍增層設(shè)計(jì)示意圖

圖4 中子倍增系數(shù)隨材料厚度的變化

2.3 堆芯設(shè)計(jì)方案

1) 核燃料選擇與分析[12]

目前,用于生產(chǎn)放射性同位素的溶液堆核燃料主要有硫酸鈾酰UO2SO4和硝酸鈾酰UO2(NO3)2兩種,因?yàn)樗鼈兪亲钸m合提取裂變99Mo的化學(xué)后處理體系,表2列出了兩種燃料溶液之間的主要特性的比較。

表2 兩種常用鈾鹽燃料溶液性能參數(shù)定性化對比

硫酸鈾酰溶液的輻照穩(wěn)定性好,輻照分解僅生成H2和O2兩種氣體,利用加熱的催化劑床重新組合成水,冷凝后即可返回到燃料溶液中。但硫酸鈾的化學(xué)性質(zhì)較差:(1) 硫酸鹽的溶解度遠(yuǎn)低于硝酸鹽,隨著燃耗增加,裂變和吸附產(chǎn)物的積累超過溶解度極限時會引起沉淀;(2) 目前普遍采用陰離子交換法從硫酸鹽溶液中回收鉬,但由于(SO4)2-和(HSO4)-比(NO3)-對(MoO4)2-的吸附更有效,從硫酸鹽溶液中回收鉬的效率低于從硝酸鹽溶液中回收鉬。而硝酸鈾酰溶液的化學(xué)性質(zhì)明顯優(yōu)于硫酸鈾酰,99Mo提取效率高,廢物處理簡單;但硝酸鈾酰水溶液的輻照分解較硫酸鹽更復(fù)雜,除通過水輻解產(chǎn)生H2和O2外,燃料溶液的輻解還形成氮和氮氧化物(NOx)氣體,提高了氣體處理及控制溶液pH值的難度。

本設(shè)計(jì)選取低濃縮的鈾溶液作為核燃料,對燃料的溶解度要求較高。硫酸鈾酰25 ℃時在水中的溶解度僅275 g/L,隨著pH值升高,溶解度會降低;而硝酸鈾酰室溫下在水中的溶解度為660 g/L,且隨著溶液溫度升高而增加,70 ℃時百分濃度為77.25%。國內(nèi)目前已開展了一系列從鈾鹽溶液中提取99Mo的技術(shù)研究工作,其中更多的是針對硝酸鈾酰溶液的研究,技術(shù)成熟度及工程應(yīng)用價值相較硫酸鈾酰溶液更高。

綜合考慮,同時為便于燃料溶液的凈化和醫(yī)用同位素的提純,選擇富集度為19.75%的硝酸鈾酰溶液作為本設(shè)計(jì)的核燃料,燃料溶液的pH值為1,同時需控制溶液pH值低于3,避免裂變產(chǎn)物沉淀的生成,防止硝酸鈾酰水溶液水解生成UO3沉淀。

2) 堆芯設(shè)計(jì)與分析

堆芯的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)圖如圖5所示,采用輕水作反射層作為堆芯冷卻最終熱阱以提高安全性,加速器中子束流位于堆芯的中部。堆芯核設(shè)計(jì)利用蒙特卡羅程序完成,燃料溶液使用富集度為19.75%的硝酸鈾酰,通過keff搜索計(jì)算可確定溶液區(qū)大致尺寸。假設(shè)235U的質(zhì)量固定,溶液的濃度從100 g/L變化到300 g/L,相應(yīng)的keff計(jì)算結(jié)果如圖6所示。結(jié)果表明,在235U質(zhì)量相同的情況下,當(dāng)濃度在200 g/L左右變化時,堆芯的keff無論隨溶液的濃縮還是稀釋均減小,可最大程度保證堆芯的固有安全性。

圖5 堆芯結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)圖

圖6 堆芯keff隨鈾溶液濃度的變化

為更直觀展示硝酸鈾酰溶液區(qū)的中子通量水平及其分布,利用蒙特卡羅程序的網(wǎng)格計(jì)數(shù)卡FMESH對整個次臨界堆芯進(jìn)行網(wǎng)格劃分,結(jié)合F4體通量計(jì)數(shù)卡可得出包括中子源、鈹增殖層、燃料區(qū)在內(nèi)的二維通量分布圖,結(jié)果如圖7所示。由圖7可見,隨距離源的位置變遠(yuǎn),中子通量密度分布逐漸減小,整個次臨界堆芯內(nèi)的通量表現(xiàn)與結(jié)構(gòu)布局相關(guān),并呈橢圓形向四周輻射,沿中心軸向?qū)ΨQ分布。中子源區(qū)的通量水平最高,中子通量在經(jīng)過增殖層和燃料溶液區(qū)域后下降明顯。燃料區(qū)的中子平均通量密度達(dá)5.4×1011cm-1·s-1的水平,其中,溶液中部位置的通量最大,4個邊緣角區(qū)域中子通量最小,存在邊緣效應(yīng)。因此,在對次臨界單元進(jìn)行中子學(xué)設(shè)計(jì)時,位于倍增層與燃料區(qū)的中間區(qū)域(即深黃色區(qū)域)最能代表其中子學(xué)特性,應(yīng)重點(diǎn)分析關(guān)注,同時發(fā)現(xiàn)主要的中子泄漏發(fā)生在徑向方向。

圖7 次臨界堆芯的總體通量分布

堆芯設(shè)計(jì)的基本參數(shù)詳細(xì)列于表3。

表3 堆芯設(shè)計(jì)基本參數(shù)

3 堆芯壽期內(nèi)keff變化及加速器束流強(qiáng)度變化分析

隨著燃耗深度的增加,硝酸鈾酰溶液中裂變產(chǎn)物的積累會導(dǎo)致裂變產(chǎn)物中毒,堆芯keff逐漸降低。在所有的裂變產(chǎn)物中,除135Xe和149Sm兩種吸收截面特別大的核素外,113Cd、152Sm、155Eu和157Gd等熱中子吸收截面和裂變產(chǎn)額較大的一些同位素(吸收截面大于104b)引起的反應(yīng)性損失也不可忽略。

由于蒙特卡羅程序只能計(jì)算臨界源的燃耗問題,而對于次臨界系統(tǒng),外源中子對堆芯的通量分布影響很大,故考慮利用MCNTRANS程序計(jì)算帶外源中子的次臨界系統(tǒng)燃耗問題[13],根據(jù)生成的過程文件可利用蒙特卡羅程序計(jì)算壽期內(nèi)堆芯keff的變化,計(jì)算精度為0.000 10,結(jié)果如圖8所示。從圖8可看出,在堆芯壽期初(48 h內(nèi))隨著135Xe等快飽和強(qiáng)中子吸收裂變產(chǎn)物的增加,堆芯keff急劇下降;隨后主要由非飽和或慢飽和性的裂變產(chǎn)物及235U含量降低引起反應(yīng)性的虧損,堆芯keff降速放緩。整個堆芯壽期內(nèi)keff從0.990 35減小到0.986 68,為保證整個次臨界堆芯功率的恒定,需不斷提高加速器的束流強(qiáng)度,壽期內(nèi)加速器束流強(qiáng)度與壽期初的比值計(jì)算結(jié)果如圖9所示,壽期初反應(yīng)性的急劇下降導(dǎo)致加速器束流強(qiáng)度提高為初始值的1.11倍,壽期末比值增加到了1.454倍。

圖8 堆芯keff隨運(yùn)行時間的變化

圖9 加速器束流強(qiáng)度隨運(yùn)行時間的變化

若考慮在壽期初引入控制棒或可燃毒物等控制手段補(bǔ)償快飽和中子毒物引起的反應(yīng)性損失,可避免加速器束流強(qiáng)度的過快調(diào)節(jié),以進(jìn)一步降低對加速器束流強(qiáng)度的要求[14]。

4 提取策略和產(chǎn)能評估

常規(guī)的醫(yī)用同位素生產(chǎn)堆運(yùn)行模式一般分連續(xù)提取和分批提取兩種,而考慮到連續(xù)提取存在的安全問題,大多數(shù)溶液堆采取的是分批提取放射性同位素的方式。

利用SCALE程序計(jì)算堆芯溶液中99Mo產(chǎn)量隨運(yùn)行時間的變化曲線,結(jié)果如圖10所示。從計(jì)算結(jié)果可看出,隨著運(yùn)行時間的增加,99Mo的活度逐漸趨于飽和,16 d左右達(dá)到最終的平衡濃度,最佳99Mo提取時間為運(yùn)行4～8 d左右。此外,利用SCALE程序計(jì)算堆芯的衰變熱功率隨停堆時間的變化,結(jié)果如圖11所示,初始衰變熱功率約1.04 kW,停堆0.5 h后衰變熱降為原來的1/5,停堆24 h后衰變熱功率僅約30 W,此時依靠堆芯的自然循環(huán)可將熱量排出,大部分短壽命的不穩(wěn)定核素也已衰變完全,初步具備提取同位素的條件。

圖10 燃料溶液中99Mo的活度隨運(yùn)行時間的變化

圖11 衰變熱功率隨停堆時間的變化

實(shí)際生產(chǎn)中考慮備有兩爐燃料可交替進(jìn)行輻照提取99Mo,這樣可最大限度提高99Mo的年產(chǎn)能。假定每年單堆芯可運(yùn)行330 d,調(diào)研得到99Mo提純效率保守估計(jì)可達(dá)到60%[15],計(jì)算可得出99Mo年產(chǎn)能,其隨提取時堆芯運(yùn)行天數(shù)變化的計(jì)算結(jié)果列于表4,可見減小提取時堆芯運(yùn)行時間可保證99Mo獲得較大的年產(chǎn)能,但頻繁啟停堆及提取同位素對整個系統(tǒng)提出更高的要求,實(shí)際工程操作中還需更多考量。假定最終選取的提取策略為堆芯運(yùn)行4 d為一循環(huán),以目前供應(yīng)鏈中普遍采用的6-day Ci作為計(jì)量單位,最終每年可供應(yīng)給醫(yī)院或核藥房使用的99Mo為6 131 6-day Ci,可滿足全國1/3的臨床需求。

表4 99Mo的年產(chǎn)能隨提取時堆芯運(yùn)行時間變化的計(jì)算結(jié)果

5 總結(jié)

99Mo在醫(yī)療診斷方面發(fā)揮了越來越重要的作用,目前國內(nèi)主要依賴進(jìn)口,本文開展的加速器驅(qū)動的次臨界鈾溶液同位素生產(chǎn)堆堆芯概念設(shè)計(jì)工作,對后續(xù)掌握99Mo生產(chǎn)技術(shù)并實(shí)現(xiàn)工程應(yīng)用具有重要現(xiàn)實(shí)意義。本文調(diào)研各類加速器中子源的優(yōu)缺點(diǎn)確定了加速器的選型,確定了堆芯的整體結(jié)構(gòu)布置及中子倍增材料的種類及厚度,經(jīng)方案比選確定了安全經(jīng)濟(jì)的次臨界堆芯核設(shè)計(jì)方案,并給出了一系列相應(yīng)的核設(shè)計(jì)參數(shù)。此外,還探究了堆芯燃耗壽期、加速器束流強(qiáng)度變化及提取策略等內(nèi)容。研究結(jié)果表明:該次臨界堆芯方案功率水平較低、安全可靠,99Mo產(chǎn)能較高,達(dá)20 kCi/a以上,考慮運(yùn)輸過程中衰變損失保守估計(jì)可滿足全國1/3的臨床需求,經(jīng)濟(jì)性較高。