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    肉鵝制品中松香酸和脫氫松香酸殘留的高效液相色譜檢測方法

    2023-07-10 00:28:52李金玲白昊鑫馬晶晶劉裕耿志明李金平王道營徐為民
    江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2023年11期
    關(guān)鍵詞:固相萃取高效液相色譜法

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    摘要:松香甘油酯是我國推薦使用的畜禽脫毛劑,研究表明,松香甘油酯在合成和使用過程中均能檢出游離松香,這些殘留的松香在脫毛過程中可能殘留于畜禽胴體,而肉鵝制品中松香殘留情況尚缺乏研究。在前期松香殘留分析工作的基礎(chǔ)上,以松香酸(AA)和脫氫松香酸(DHAA)作為松香的標(biāo)志物,采用固相萃取對樣品進(jìn)行除雜和富集,高效液相二極管陣列檢測器串聯(lián)熒光檢測器同時分析市場流通領(lǐng)域中肉鵝制品中2種目標(biāo)化合物的含量。該方法具有重復(fù)性好、靈敏度高的特點,松香酸和脫氫松香酸的檢出限分別為0.015 μg/g和0.003 μg/g。市場上流通的生、熟肉鵝制品中AA的陽性檢出率均高達(dá)80%,AA含量分別在2.82~14.52 μg/g和0.64~9.6 μg/g范圍,而生、熟肉鵝制品DHAA的陽性檢出率分別為80%和60%,DHAA含量分別在1.62~10.06 μg/g和0.06~2.62 μg/g范圍。研究結(jié)果表明,市場上流通領(lǐng)域的肉鵝制品中普遍檢出松香殘留,這些殘留的松香進(jìn)入消費者餐桌,存在食品安全隱患。

    關(guān)鍵詞:肉鵝制品;松香酸;脫氫樅酸;固相萃??;高效液相色譜法

    中圖分類號:TS207文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A文章編號:1002-1302(2023)11-0174-05

    我國是世界肉鵝生產(chǎn)和消費大國,相比其他家禽,肉鵝羽毛具有分布更密集、毛層厚實、絨多且細(xì)長等特點[1],這些因素導(dǎo)致肉鵝宰后脫毛難度更大。脫毛是肉鵝屠宰加工過程中的重要環(huán)節(jié),脫毛干凈與否是制約肉鵝制品生產(chǎn)和銷售的瓶頸問題之一[2]。傳統(tǒng)的脫毛方法主要包括熱燙、機械打毛、二次脫毛等步驟,熱燙和機械脫毛可以去除大部分羽毛,二次脫毛主要采用黏附性較好的脫毛劑去除殘留在頭、頸、翅、臀等部位的細(xì)小微絨毛。

    松香和松香甘油酯是2種常用的畜禽脫毛劑,二者在適當(dāng)加熱條件下可由固態(tài)轉(zhuǎn)化成液態(tài),此時較好的黏附性能,可以附著在畜禽胴體表面,遇冷凝固成膜,撕去膜的同時可達(dá)到除殘毛的效果[3]。松香是一種天然的樹脂固體晶體,具有來源廣、價格低等優(yōu)點,曾長期用于鴨、鵝、豬蹄、豬耳等的二次脫毛加工[4-5]。松香酸(Abietic acid,AA)和脫氫松香酸(Dehydroabietic acid,DHAA)是松香的標(biāo)志性成分[6-11],研究表明,AA和DHAA均有一定的毒理學(xué)性質(zhì)[12-14],在光、熱、氧和金屬離子等因素的誘導(dǎo)下,易發(fā)生氧化反應(yīng),生成的產(chǎn)物具有致敏性[15-16]。采用松香脫毛,易導(dǎo)致AA和DHAA殘留在胴體表皮組織中,引發(fā)食品安全問題,因此,我國已禁止松香用于屠宰加工脫毛,推薦松香甘油酯作為替代產(chǎn)品[17]。松香甘油酯是松香的改性產(chǎn)物,松香中的羧酸類化合物和甘油在催化劑作用下發(fā)生酯化,生成一甘酯、二甘酯和三甘酯等產(chǎn)物(圖1),相比松香,松香甘油酯具有穩(wěn)定性好、酸值低等優(yōu)點。但松香甘油酯作為脫毛劑,使用過程也存在一些問題:一是相比松香,松香甘油酯成分更加復(fù)雜,工業(yè)化生產(chǎn)偏重酸價和色度等指標(biāo)來判斷產(chǎn)物等級,而忽視了松香的真實酯化程度,此外,松香甘油酯的酯化程度、成分分析、含量分析等方面尚缺乏必要的研究,市場上流通的松香甘油酯品質(zhì)難以鑒別和監(jiān)控[18-19];二是松香甘油酯的工業(yè)合成存在酯化不完全現(xiàn)象,導(dǎo)致游離松香殘留,采用松香甘油酯用于畜禽脫毛仍可導(dǎo)致松香殘留的情況發(fā)生[20],這些殘留的松香進(jìn)入消費者的餐桌,同樣會引發(fā)食品安全問題;三是松香甘油酯價格比松香高,實際生產(chǎn)過程中使用量大,無疑會增加企業(yè)的成本,在脫毛效果和利益的雙重脅迫下,部分企業(yè)仍違規(guī)使用松香進(jìn)行屠宰加工脫毛。筆者所在課題組前期研究表明,市場上流通領(lǐng)域的白條鴨胴體松香殘留情況較普遍[21-23],殘留的松香經(jīng)水洗、烹飪加工不能完全消除,肉鴨熟制品仍有游離松香殘留[6]。上述原因造成了市場上“松香產(chǎn)品”屢禁不止現(xiàn)象,這些殘留的松香尚不能有效區(qū)分來源,而現(xiàn)階段市場上流通的肉鵝制品中松香殘留情況尚缺乏研究,因此,對市場上的肉鵝制品進(jìn)行松香殘留分析顯得尤為必要。

    筆者所在課題組前期建立了同時檢測肉鴨制品中AA和DHAA方法,采用固相萃取凈化、高效液相分析方法[22]。肉鵝表皮組織富含油脂、蛋白等成分,會干擾AA和DHAA的分析檢測,本研究采用固相萃取對肉鵝表皮組織進(jìn)行除雜和富集AA和DHAA。AA和DHAA這2種化合物的同時檢測采用高效液相二極管陣列檢測器(PDA)串聯(lián)熒光檢測器(FLR)來實現(xiàn)。由圖2可見,AA和DHAA是一類三環(huán)二萜類的樹脂酸,AA因結(jié)構(gòu)中存在共軛的不飽和碳碳雙鍵,在紫外區(qū)域有良好的吸收特性,可采用紫外或二極管陣列檢測器對AA進(jìn)行含量分析,而DHAA分子結(jié)構(gòu)中含有苯環(huán),兼具紫外和熒光特性,且在熒光檢測器下表現(xiàn)出更高的靈敏度,能滿足更低含量的檢測要求,可采用熒光檢測器對DHAA進(jìn)行含量分析。因此,本研究采用固相萃取對采集的肉鵝制品進(jìn)行凈化和松香富集,二極管陣列串聯(lián)熒光檢測器的高效液相分析同時檢測樣品中AA和DHAA含量。該方法具有靈敏度高、操作便捷等優(yōu)點。本研究以AA和DHAA為松香殘留標(biāo)志物,采用高效液相法分析生、熟肉鵝胴體中松香殘留情況,為現(xiàn)階段市場流通領(lǐng)域中的肉鵝制品中松香情況提供數(shù)據(jù)和分析方法,對于國家質(zhì)量監(jiān)管、保護(hù)消費者食品安全具有重要意義。

    1材料與方法

    1.1原料與試劑

    肉鵝制品均購自南京孝陵衛(wèi)農(nóng)貿(mào)市場及附近蘇果超市、北京華聯(lián)超市,所有樣品采樣后,取不同部位的表皮、肌肉(胸肉和腿肉,去除筋膜),攪碎,混勻,置于密封袋中-20 ℃避光保存。

    AA(標(biāo)準(zhǔn)試劑,HPLC純度≥90%)和DHAA(標(biāo)準(zhǔn)試劑,HPLC純度≥98%)上海源葉試劑有限公司;色譜純乙腈,上海泰坦科技股份有限公司;色譜純甲酸,上海麥克林生化科技股份有限公司;水由Millipore純水儀制備;其他試劑均為分析純;C18固相萃?。╯olid phase extraction,SPE,3 mL)小柱,美國Supelco公司。

    1.2儀器與設(shè)備

    高效液相色譜儀Waters e2695(配有PDA和FLR),美國Waters公司;固相萃取儀,美國Alltech科技有限公司;氮氣濃縮儀N-Evap 112,美國 Organomation公司;Direct-Q3uv超純水機,美國Millipore;電子分析天平PTX-FA210S,福州華志科學(xué)儀器;臺式冷凍離心機Unicen MR,德國 Hero lab公司;HS2060A超聲波振蕩器,常州國華電器有限公司。

    1.3方法

    1.3.1標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制分別稱取適量AA和DHAA,用乙腈溶解,分別配制成1 mg/mL和 0.1 mg/mL 的儲備液。取適量等體積上述儲備液混勻,用乙腈梯度稀釋,分別配制成AA系列濃度為0.1~20 μg/mL,DHAA系列濃度為0.01~2.00 μg/mL 的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    1.3.2樣品處理參照文獻(xiàn)[14]的方法并略有改動:稱取1 g(精確至0.001 g)混合均勻的樣品置于10 mL離心管中,加入5 mL乙腈,充分混勻后超聲水浴振蕩10 min,室溫離心(10 000 r/min,10 min)。另取潔凈10 mL離心管,吸取4 mL上清液,加入等體積的去離子水混勻后作為固相萃取上樣液,固相萃取小柱上樣前依次用乙腈和去離子水各3 mL活化,上樣后,用3 mL 40%乙腈溶液淋洗,最后用 2 mL 甲醇洗脫收集,收集液經(jīng)氮氣吹掃儀濃縮干燥后,用適量乙腈復(fù)溶,經(jīng)0.22 μm有機濾膜過濾,置于-20 ℃保存,待HPLC分析。每個樣品取3個平行,測試結(jié)果以平均值±標(biāo)準(zhǔn)差表示。

    1.3.3色譜條件色譜柱:XBridge C18色譜柱(250 mm×4.6 mm,5 μm);流動相:乙腈-0.1%甲酸水溶液(體積比84 ∶16);流速:1 mL/min;PDA檢測波長:240 nm,F(xiàn)LR 激發(fā)和發(fā)射波長分別為 225 nm 和287 nm;柱溫:30 ℃;進(jìn)樣量:10 μL。

    1.4數(shù)據(jù)及圖像分析

    試驗數(shù)據(jù)采用Excel 2016軟件進(jìn)行處理,數(shù)據(jù)結(jié)果以平均值±標(biāo)準(zhǔn)差表示;圖像采用Chemdraw 16.0及Powerpoint 2016繪制。

    2結(jié)果與分析

    2.1色譜條件的優(yōu)化

    在筆者所在課題組前期研究[6]的基礎(chǔ)上,對高效液相檢測的色譜條件進(jìn)行優(yōu)化,主要對流動相試劑種類、流動相比例進(jìn)行優(yōu)化,固定0.1%甲酸水溶液作為水相,以乙腈代替甲醇作為有機流動相時,在不影響分離度的情況下,可以明顯縮短AA和DHAA的保留時間,與此同時,DHAA的熒光吸收響應(yīng)值要比甲醇作為流動相時高,可以滿足更低濃度的檢測。通過流動相比例優(yōu)化,可以得出,隨著水相比例的提高,可以延長AA和DHAA的出峰時間,當(dāng)乙腈和水相體積比調(diào)為84 ∶16時,可使目標(biāo)物和雜質(zhì)分離開來,又能滿足檢測保留時間的需求。綜合2種標(biāo)志物分離度、峰形、保留性、響應(yīng)值等方面的綜合考慮,最終采用的流動相為乙腈-0.1%甲酸水溶液(體積比84 ∶16),流速為1 mL/min,AA和DHAA的保留時間分別為13.4 min和9.0 min(圖3)。

    2.2方法的線性范圍、檢測限和定量限

    本試驗采用外標(biāo)法定量肉鵝制品中的AA和DHAA,以標(biāo)準(zhǔn)系列濃度作為橫坐標(biāo)x,相應(yīng)的峰面積為縱坐標(biāo)y,分別繪制AA和DHAA標(biāo)準(zhǔn)曲線,AA和DHAA的回歸方程分別為y=11 596x-159.1和y=2 200 587.2x-6 715.3,線性相關(guān)系數(shù)均高于0.999,表明在選擇的濃度范圍內(nèi),2種化合物的濃度與相應(yīng)峰面積呈良好的線性關(guān)系。按照3倍信噪比(S/N=3)計算方法的檢出限,AA和DHAA的檢出限分別為0.015 μg/g和0.003 μg/g,按照10倍信噪比(S/N=10)計算方法的定量限,兩者的定量限分別為0.050 μg/g和0.010 μg/g(表1)。AA和DHAA的保留時間具有較高的重復(fù)性,日內(nèi)和日間精密度以相對標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)表示,結(jié)果均低于2.0%。

    2.3實際樣品分析

    采用已經(jīng)建立的固相萃取凈化、高效液相同時分析AA和DHAA的方法,對市場上流通的肉鵝制品中松香殘留進(jìn)行分析。由表2可見,市場上的生、熟肉鵝制品(各10種)中松香的陽性檢出率均高達(dá)80%,AA含量分別在2.82~14.52? μg/g和0.64~9.6? μg/g范圍;生、熟肉鵝制品DHAA的陽性檢出率分別為80%和60%,DHAA含量分別在1.62~10.06? μg/g 和0.06~2.62? μg/g范圍。這2種物質(zhì)的陽性檢出率均比較高,表明市場流通領(lǐng)域的肉鵝制品普遍存在松香殘留情況,AA和DHAA的范圍變化比較大,可能與使用的脫毛劑中松香組成、含量分布、 脫毛工藝、加工方式等因素有關(guān),與前期的研究結(jié)果基本一致。沈金燦等分別采用松香和松香甘油酯模擬肉鴨脫毛,結(jié)果表明這2種脫毛劑均可能導(dǎo)致肉鴨胴體殘留松香[11]。目前市場上流通的肉鵝制品松香殘留率較高,尚不能有效區(qū)分松香殘留的來源究竟是松香還是松香甘油酯。因此,需要更深入研究松香殘留的影響因素,確保脫毛效率的同時,減少或消除松香殘留的發(fā)生。

    3結(jié)論

    本研究以AA和DHAA作為松香殘留的標(biāo)志物,采用固相萃取前處理、HPLC-PDA/FLR分析對市場上的肉鵝制品中松香殘留情況進(jìn)行普查。該方法可以實現(xiàn)AA和DHAA同時分析檢測,具有操作簡單、靈敏度高等優(yōu)點。市場上流通的生、熟肉鵝制品中AA的陽性檢出率均高達(dá)80%,AA含量分別在2.82~14.52? μg/g和0.64~9.6? μg/g范圍,而生、熟肉鵝制品中DHAA的陽性檢出率分別為80%和60%,DHAA含量分別在1.62~10.06? μg/g和0.06~2.62? μg/g范圍。這些殘留的松香最終被消費者攝入,具有潛在的食品安全隱患,應(yīng)該引起更多的關(guān)注。

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