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    分子動力學(xué)模擬研究二氧化碳對瀝青質(zhì)聚集的影響

    2022-12-14 06:36:12崔夢雨楊紅霞姜會心孫瑞雪王創(chuàng)業(yè)
    石油化工 2022年11期
    關(guān)鍵詞:增效劑庚烷概率密度

    崔夢雨,楊紅霞,姜會心,孫瑞雪,金 雨,王創(chuàng)業(yè)

    (中國石油大學(xué)(華東) 化學(xué)化工學(xué)院,山東 青島 266000)

    石油作為不可再生資源,提高它的開采利用率迫在眉睫[1]。瀝青質(zhì)是稠油組分中分子量最大,極性最強(qiáng)的非烴組分[2]。瀝青質(zhì)分子中含有大量的芳環(huán),在稠油中會聚集形成緊密堆積體[3-4],影響稠油的黏度,降低開采率。二氧化碳可溶解在稠油中,影響瀝青質(zhì)的聚集行為,降低稠油黏度[5-6]。然而瀝青質(zhì)的結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜,實驗手段不能從微觀層面上精確的探明二氧化碳的作用機(jī)理,分子動力學(xué)模擬的研究方法能夠較好地解決這一難題。分子動力學(xué)模擬是一種基于統(tǒng)計力學(xué)原理和熱力學(xué)原理的計算機(jī)模擬方法,可模擬所有分子和原子之間的相互作用及行為,從而預(yù)測分子的物理或化學(xué)性質(zhì)。隨著計算機(jī)理論技術(shù)的不斷發(fā)展,分子動力學(xué)模擬的方法研究結(jié)果越來越準(zhǔn)確,也被越來越多的人所接受。分子動力學(xué)模擬最早是用于生物學(xué)中蛋白質(zhì)等高分子的研究,后來在石油領(lǐng)域中發(fā)展起來,并逐漸應(yīng)用于瀝青領(lǐng)域[7]。分子動力學(xué)模擬的方法可通過模擬瀝青-巖石界面在拉伸作用下的變形和破壞行為,研究瀝青在溫度、荷載載重、作用時間等外界因素影響下力學(xué)性能的變化[8-9];運(yùn)用分子動力學(xué)模擬的方法,可根據(jù)氧化老化機(jī)理建立短期和長期老化的瀝青黏結(jié)劑模型,通過模擬再生劑與老化瀝青黏結(jié)劑之間的處理過程研究再生劑在瀝青中的擴(kuò)散行為[10-11];除此之外,運(yùn)用分子動力學(xué)模擬的方法還可研究改性劑與瀝青的相容性[12-15]、瀝青的自愈合行為及機(jī)理[16-19]、瀝青質(zhì)分子聚集狀態(tài)的變化以及影響瀝青質(zhì)聚集行為的因素[20-22]等。

    本工作采用分子動力學(xué)模擬的方法,研究了二氧化碳影響瀝青質(zhì)聚集行為的微觀過程,分析了二氧化碳對瀝青質(zhì)聚集行為影響的作用機(jī)制,并揭示了增效劑對二氧化碳與瀝青質(zhì)聚集行為的影響。采用分子動力學(xué)模擬的方法研究了二氧化碳如何影響瀝青質(zhì)分子聚集行為,以及二氧化碳與增效劑在減緩瀝青質(zhì)分子聚集行為過程的協(xié)同機(jī)制。

    1 分子動力學(xué)模擬方法

    瀝青質(zhì)是指一類分子,結(jié)構(gòu)復(fù)雜、種類眾多,在研究中只能采用平均結(jié)構(gòu)[23]。本工作構(gòu)建的瀝青質(zhì)平均分子以及瀝青質(zhì)聚集體模型如圖1所示。

    圖1 瀝青質(zhì)分子模型Fig.1 Asphaltene molecular model.

    主要模擬計算了三個體系,以研究二氧化碳及二氧化碳與增效劑協(xié)同作用下瀝青質(zhì)的聚集行為。構(gòu)建的體系分別為瀝青質(zhì)+正庚烷體系、瀝青質(zhì)+正庚烷+二氧化碳體系、瀝青質(zhì)+正庚烷+二氧化碳+增效劑體系,增效劑為乙二醇二甲醚(DME)。首先運(yùn)用Material Studio 7.0軟件包中的Amorphous cell模塊構(gòu)建包含一定數(shù)量組分分子的周期性立方盒子,所含組分及其分子數(shù)目如表1所示。所有的體系含有相同數(shù)量的正庚烷分子與瀝青質(zhì)分子,根據(jù)實驗測定的比例系數(shù)設(shè)定二氧化碳及增效劑的數(shù)量。然后用Discover模塊對構(gòu)建好的模型進(jìn)行模擬計算。模擬計算開始前,先對盒子進(jìn)行幾何結(jié)構(gòu)和能量上的優(yōu)化以及五個循環(huán)的退火處理,將體系的總能量降到較低水平,然后再進(jìn)行分子動力學(xué)模擬計算。系統(tǒng)設(shè)定為等溫等壓系綜,壓力設(shè)定為5 MPa,溫度為298.15 K,運(yùn)用Andersen法對體系的溫度和壓力進(jìn)行控制。當(dāng)模擬時間為3 000 ps時,與2 000 ps計算的系統(tǒng)總能量基本相等,可以認(rèn)為2 000 ps時系統(tǒng)已經(jīng)接近于平衡,因此模擬時間設(shè)定為2 000 ps,步長為1 fs,每1 500步輸出1幀。采用基于Group的統(tǒng)計方法計算粒子間的非化學(xué)鍵范德華力和庫侖相互作用力,截斷半徑為1.55 nm。當(dāng)體系的溫度變化和密度變化趨于平穩(wěn)時,則認(rèn)為體系達(dá)到平衡。通過分析平衡體系的內(nèi)聚能密度,解析分子間的相互作用力。

    表1 模擬盒子所含物質(zhì)及其分子數(shù)Table 1 Simulate the number of substances and molecules in the box

    2 結(jié)果與討論

    對三個體系進(jìn)行模擬計算后,分析體系相應(yīng)的性質(zhì)。如瀝青質(zhì)的概率密度分布可解析二氧化碳和增效劑對瀝青質(zhì)聚集行為的影響,分析瀝青質(zhì)中芳環(huán)和二氧化碳分子中O原子的徑向分布函數(shù)及DME與二氧化碳分子中的O—O徑向分布函數(shù),可進(jìn)一步解釋二氧化碳及增效劑減緩瀝青質(zhì)聚集的微觀機(jī)理。

    2.1 二氧化碳和增效劑對瀝青質(zhì)分子聚集行為的影響

    正庚烷分子會垂直于瀝青質(zhì)分子中芳環(huán)的兩側(cè),或者正庚烷自身發(fā)生彎曲分布在芳環(huán)周圍,讓瀝青質(zhì)和正庚烷都有遠(yuǎn)離對方的趨勢[24]。而稠油本身的物質(zhì)組分和結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜,不能直接準(zhǔn)確的構(gòu)建稠油體系,所以采用模擬體系,觀察研究瀝青質(zhì)在正庚烷中的聚集行為。按照上文所述的瀝青質(zhì)、正庚烷、二氧化碳以及增效劑的數(shù)量模擬構(gòu)建出相應(yīng)的三個體系,通過分子動力學(xué)模擬計算,得到瀝青質(zhì)分子概率密度分布曲線,結(jié)果見圖2。由圖2可知,在瀝青質(zhì)+正庚烷體系中,瀝青質(zhì)在正庚烷中出現(xiàn)了兩個非常明顯的密度峰,且雙峰之間瀝青質(zhì)分子的密度非常低,說明瀝青質(zhì)分子分布在特定區(qū)域,只有少部分的瀝青質(zhì)分散在此區(qū)域之外,顯然瀝青質(zhì)發(fā)生了明顯的聚集。且瀝青質(zhì)分子的聚集狀態(tài)比較緊密,這也證實了瀝青質(zhì)的聚集是自發(fā)的、有利于降低系統(tǒng)的能量。從微觀上講,瀝青質(zhì)分子中具有大量的芳環(huán),會產(chǎn)生芳環(huán)堆積效應(yīng)。在芳環(huán)堆積效應(yīng)的作用下,瀝青質(zhì)非常容易聚集,且聚集在一起的分子越多,芳環(huán)間的作用力就越大,越容易形成層狀堆積[21]。不僅如此,瀝青質(zhì)分子中的N,S等雜原子形成了極性基團(tuán),這些極性基團(tuán)之間很容易產(chǎn)生耦合作用,從而使瀝青質(zhì)分子聚集。在瀝青質(zhì)+正庚烷+二氧化碳體系中,瀝青質(zhì)分子概率密度峰強(qiáng)度明顯下降,峰數(shù)也有所增多,形成了多個較小的瀝青質(zhì)分子聚集體,說明瀝青質(zhì)的聚集行為減弱,證明了二氧化碳的加入可減緩瀝青質(zhì)聚集作用。從瀝青質(zhì)+正庚烷+二氧化碳+增效劑體系中的瀝青質(zhì)概率密度分布曲線可知,相較于另外兩個體系,此環(huán)境下,瀝青質(zhì)的概率密度峰數(shù)增加,峰密度進(jìn)一步降低,已沒有明顯的區(qū)域濃集現(xiàn)象,標(biāo)志著瀝青質(zhì)分子的分布更加分散,聚集行為被進(jìn)一步減弱。綜合三個體系瀝青質(zhì)概率密度曲線可知,隨著二氧化碳與增效劑的相繼加入,瀝青質(zhì)分子的分散程度逐步提高,聚集行為也相應(yīng)得到抑制,說明二氧化碳與增效劑的協(xié)同作用,有效地減緩了瀝青質(zhì)分子的聚集作用。

    圖2 瀝青質(zhì)分子概率密度分布Fig.2 Asphaltene molecule probability density distribution.r:distance from the central particle within the region;g(r):radial distribution function at position r.

    2.2 二氧化碳及增效劑影響瀝青質(zhì)分子聚集的機(jī)理

    圖3為瀝青質(zhì)分子與二氧化碳分子的概率密度分布。由圖3可知,二氧化碳的高概率密度區(qū)域?qū)?yīng)瀝青質(zhì)分子的低概率密度區(qū)域,即二氧化碳含量高時,會影響瀝青質(zhì)分子形成緊密堆積聚集體,不利于瀝青質(zhì)分子的聚集。計算瀝青質(zhì)芳環(huán)與二氧化碳分子中O原子的徑向分布函數(shù),可表征二者的分子間距,從分子水平解釋二氧化碳如何影響瀝青質(zhì)的聚集行為。瀝青質(zhì)的聚集主要是由芳烴核心的堆積及烷基側(cè)鏈通過空間排斥和范德華力的聯(lián)合作用,主要驅(qū)動力是芳稠環(huán)之間的π-π相互作用。瀝青質(zhì)分子聚集時,隨著芳烴核心的增大,瀝青質(zhì)分子中π-π堆疊構(gòu)型的穩(wěn)定性越高,當(dāng)共軛芳環(huán)數(shù)達(dá)到一定值時,瀝青質(zhì)分子就會形成穩(wěn)定且高度有序的層狀堆疊結(jié)構(gòu)。堆疊層數(shù)越多,層間距越小,瀝青質(zhì)分子的聚集行為越大。

    圖3 瀝青質(zhì)分子與二氧化碳分子的概率密度分布Fig.3 Probability density distribution of asphaltene molecules and carbon dioxide molecules.

    圖4為瀝青質(zhì)芳環(huán)與二氧化碳分子中O原子的徑向分布函數(shù)。由圖4可知,芳稠環(huán)平面0.5 nm處二氧化碳的概率密度高于其他區(qū)域,出現(xiàn)濃集現(xiàn)象。結(jié)合圖3可知,二氧化碳插入芳環(huán)平面之間,影響瀝青質(zhì)的堆疊,增大瀝青質(zhì)分子間距。此外,二氧化碳在瀝青質(zhì)稠環(huán)間的存在屏蔽了瀝青質(zhì)芳稠環(huán)間的π-π作用,使瀝青質(zhì)分子間難以形成層層堆積的層狀結(jié)構(gòu)。

    圖4 瀝青質(zhì)芳環(huán)與二氧化碳分子中O原子的徑向分布函數(shù)Fig.4 O atoms radial distribution functions of carbon dioxide molecules and asphaltene aromatic rings.

    醚基是一種有效的親二氧化碳基團(tuán),在二氧化碳-稠油體系中加入醚基類化合物還可降低二者混相的最低壓力,提高二氧化碳在稠油中的溶解度[25]。圖5為DME與二氧化碳分子中的O—O徑向分布函數(shù)。由圖5可知,在離二氧化碳分子中O原子約0.5 nm處有DME分子中O原子的概率密度峰,證實了DME在二氧化碳周圍的密度大于自身的體相密度。作為硬堿的DME與硬酸的二氧化碳之間存在強(qiáng)烈作用,增加二氧化碳在體相中的溶解度,進(jìn)一步影響瀝青質(zhì)的聚集。此外,瀝青質(zhì)極性很強(qiáng),羥基、巰基、氨基等基團(tuán),會與DME發(fā)生耦合作用,進(jìn)一步減緩瀝青質(zhì)的聚集。

    圖5 DME與二氧化碳分子中的O—O徑向分布函數(shù)Fig.5 O—O radial distribution functions of carbon dioxide molecules and DME.

    3 結(jié)論

    1)二氧化碳可明顯減緩瀝青質(zhì)分子的聚集,增效劑的加入使瀝青質(zhì)分子聚集作用進(jìn)一步減緩,證明了二氧化碳與增效劑可協(xié)同作用,減緩瀝青質(zhì)分子的聚集。

    2)二氧化碳減緩瀝青質(zhì)分子聚集的具體作用途徑是插入到瀝青質(zhì)分子之間,增大芳環(huán)之間的距離,并掩蔽瀝青質(zhì)芳環(huán)間的π-π作用,使分子難以層層堆積,從而減緩瀝青質(zhì)的聚集。

    3)增效劑與二氧化碳間通過吸引作用,增加二氧化碳的含量,通過兩者協(xié)同作用,使瀝青質(zhì)的聚集行為進(jìn)一步減弱。

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