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    點(diǎn)缺陷對(duì)單晶硅力學(xué)性能影響的分子動(dòng)力學(xué)研究

    2022-12-07 09:36:50唐昌新項(xiàng)永康
    關(guān)鍵詞:點(diǎn)缺陷單晶硅晶面

    萬 偉, 唐昌新, 項(xiàng)永康, 邱 安

    (南昌大學(xué) 光伏研究院, 南昌 330031)

    1 引 言

    硅的豐度在地球上僅次于氧,儲(chǔ)量豐富,易于被人類提取與利用. 隨著科技的發(fā)展,單晶硅已在大規(guī)模集成電路和太陽能電池等領(lǐng)域獲得了廣泛的應(yīng)用,例如:單晶硅晶圓作為太陽電池等產(chǎn)品的原料,是由線鋸工藝從硅錠上切割而成[1]. 然而,在硅錠的生產(chǎn)加工過程中會(huì)產(chǎn)生崩邊、隱裂和碎片等不良品[2],降低了原材料的利用率,提高了經(jīng)濟(jì)成本,不利于單晶硅產(chǎn)業(yè)的高速發(fā)展,更會(huì)對(duì)其他以硅材料為基礎(chǔ)的產(chǎn)業(yè)產(chǎn)生負(fù)面影響. 因此,有必要對(duì)單晶硅的力學(xué)性能展開研究,探究產(chǎn)生切割不良品的原因.

    從單晶硅力學(xué)性能面臨的問題入手,Liu等人[3]采用壓痕法等實(shí)驗(yàn)手段對(duì)單晶硅加工過程中產(chǎn)生的變形與表面損傷等問題進(jìn)行研究,并對(duì)比結(jié)合分子動(dòng)力學(xué)等手段所給出的模擬值來驗(yàn)證晶體亞結(jié)構(gòu)的變形與破壞理論. 由于分子動(dòng)力學(xué)模擬方法可以提供原子微觀結(jié)構(gòu)演變的詳細(xì)信息,為理解材料微觀性能提供了一個(gè)有力的研究工具. 在單晶硅產(chǎn)業(yè)發(fā)展的數(shù)十年歷程中,通過多學(xué)科綜合研究等一系列方法,我們對(duì)氮[4]、氧[5]等雜質(zhì)原子以及位錯(cuò)[6]等因素對(duì)硅力學(xué)性能的強(qiáng)化效應(yīng)及其影響機(jī)理有了充分的認(rèn)識(shí). 另外在硅片的生產(chǎn)過程中,由于熱應(yīng)力、快速結(jié)晶等因素,單晶硅中會(huì)形成點(diǎn)缺陷、點(diǎn)缺陷團(tuán)簇甚至原子規(guī)模的小孔洞,這些因素都會(huì)對(duì)產(chǎn)品的質(zhì)量造成不可忽略的影響. 因此,本文將點(diǎn)缺陷納入研究范圍,對(duì)單晶硅力學(xué)性能的影響因素加以討論和完善. 目前在點(diǎn)缺陷對(duì)金屬[7, 8]、化合物[9-11]和碳基材料[12, 13]的力學(xué)性能研究中,已經(jīng)通過理論分析、實(shí)驗(yàn)測試和分子動(dòng)力學(xué)模擬等方式開展了較多高水平的工作. 作為單晶硅主要競爭對(duì)象的鑄造多晶硅,點(diǎn)缺陷對(duì)其力學(xué)性能的影響亦有過系統(tǒng)性研究[14]. 但點(diǎn)缺陷對(duì)單晶硅的力學(xué)性能的影響如何,未見相關(guān)報(bào)道.

    另一方面,單晶硅因其具有的高理論比容量和清潔環(huán)保等優(yōu)點(diǎn),被廣泛應(yīng)用在以硅基負(fù)極為首的新型電極材料上. 而硅在作為負(fù)極材料發(fā)生的嵌鋰過程中會(huì)發(fā)生巨大的體積膨脹現(xiàn)象,造成電池首次庫侖效率低和容量衰減等問題[15]. 因此,抑制硅負(fù)極電池充放電過程中的體積膨脹效應(yīng),探究單晶硅在循環(huán)應(yīng)力作用下的力學(xué)性能變化情況,已經(jīng)成為硅負(fù)極研究的關(guān)鍵問題之一. 為解決困擾硅負(fù)極電池的體積膨脹效應(yīng),Darbaniyan等人[16]研究了應(yīng)變率和鋰質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)硅晶體的力學(xué)性能影響. Kim等人[17]以預(yù)鋰化的方式成功抑制了體積的變化,還有一些研究者以負(fù)極結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)為著力點(diǎn),提出了多種改善硅負(fù)極力學(xué)性能的優(yōu)化方式. 例如,天津大學(xué)楊全紅教授研究組在硅負(fù)極的構(gòu)建中提出了一種通過可控收縮結(jié)合碳籠網(wǎng)絡(luò)穩(wěn)定碳/硅界面的力學(xué)緩沖增強(qiáng)策略[18],有效地改善了嵌鋰過程中的體積膨脹效應(yīng). Xie等人[19]將納米硅顆粒包覆到富氮多孔炭基體中. 所制備的蜂窩狀多孔復(fù)合材料具有顯著的循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)異的倍率性能,并且能夠很好地適應(yīng)嵌鋰過程中的膨脹效應(yīng). 但尚未有研究者從原子級(jí)別的微觀尺度,以分子動(dòng)力學(xué)手段討論在較大原子尺度的孔洞或點(diǎn)缺陷團(tuán)簇作用下的單晶硅晶體力學(xué)性能的變化情況.

    本文運(yùn)用分子動(dòng)力學(xué)方法,選擇硅的典型勢函數(shù),在恒定應(yīng)變率作用下模擬單晶硅的拉伸破壞行為,通過在晶體中構(gòu)造不同原子大小的點(diǎn)缺陷,以此來分析單個(gè)點(diǎn)缺陷,點(diǎn)缺陷團(tuán)簇乃至大型孔洞對(duì)單晶硅力學(xué)性能的影響. 同時(shí)利用數(shù)值模擬給出的數(shù)據(jù)驗(yàn)證了米塞斯強(qiáng)度理論,討論了單晶硅中的應(yīng)力集中效應(yīng)與點(diǎn)缺陷之間的聯(lián)系,闡明了點(diǎn)缺陷對(duì)單晶硅力學(xué)性能的影響機(jī)理. 期望能為單晶硅力學(xué)性能的同類研究問題提供參考.

    2 模型與方法

    2.1 模型構(gòu)造

    單晶硅具有金剛石型晶體構(gòu)型,晶格常數(shù)為0.543 nm. 本文采用LAMMPS軟件構(gòu)建理想的單晶硅超晶胞模型,坐標(biāo)軸X、Y、Z方向分別對(duì)應(yīng)單晶硅的[100]、[010]、[001]晶向,計(jì)算區(qū)域取40×40×40個(gè)晶胞,包含512000個(gè)硅原子,模擬盒子幾何大小為217×217×217 nm3. 模型在三個(gè)方向上均運(yùn)用周期性邊界條件,因?yàn)橹芷谛赃吔鐥l件可以消除表面效應(yīng),使模擬更加符合實(shí)際情況[20]. 構(gòu)建完成后的理想晶體如圖1所示. 體系建立后再在理想晶體的幾何中心位置劃分出不同半徑的球形區(qū)域,以刪除該區(qū)域內(nèi)晶硅原子的方式構(gòu)建不同大小的點(diǎn)缺陷. 點(diǎn)缺陷的大小則使用其生成時(shí)刪除的晶硅原子數(shù)度量.

    圖1 單晶硅晶胞模型和6個(gè)含點(diǎn)缺陷的樣品

    2.2 勢函數(shù)

    分子動(dòng)力學(xué)模擬是基于勢函數(shù)描繪的相互作用進(jìn)行的,因此選擇一個(gè)能較好地描繪硅晶體性質(zhì)的勢函數(shù)對(duì)于模擬的準(zhǔn)確性而言至關(guān)重要. 硅的原子間勢函數(shù)發(fā)展至今已有三十多個(gè)版本[21],經(jīng)過一系列比較與參考后,本文決定使用Tersoff勢的第二個(gè)版本進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬. Tersoff 勢是一種鍵級(jí)勢, 首次報(bào)道于1986年, 后分別于1988年和1989 年先后經(jīng)過兩次修改, 形成了 T1[22], T2[23]和 T3[24]三個(gè)版本, 該勢函數(shù)除了能較好地描述金剛石結(jié)構(gòu)外, 對(duì)硅的非正四面體構(gòu)型也能描述, 如團(tuán)簇、晶向和液態(tài)等結(jié)構(gòu). 其系統(tǒng)的總勢能為:

    (1)

    Vij=fc(rij)[aijfR(rij)+bijfA(rij)]

    (2)

    式中:fR與fA分別表示排斥作用函數(shù)和吸引作用函數(shù),rij為原子i,j之間的距離,fc為光滑截?cái)嗪瘮?shù),作用是使兩原子在距離較遠(yuǎn)時(shí)的相互作用光滑地趨向于零,aij和bij分別表示排斥和吸引作用的系數(shù). Zhou等人[25]對(duì)比了Tersoff,SW和MEAM等勢函數(shù)對(duì)硅晶體熔化特性的描述,結(jié)果表明Tersoff 勢相對(duì)更適合描述硅的熔化和凝固過程.

    2.3 模擬方法

    單晶硅拉伸過程采用恒定應(yīng)變率加載方式,應(yīng)變率加載方向?yàn)閄軸上的[100]晶向,應(yīng)變率為1×108/S-1. 模擬過程分為弛豫與加載兩個(gè)階段. 由于初始構(gòu)造的原子體系是不平衡的,為使體系達(dá)到平衡狀態(tài),將體系在NPT系綜(等溫等壓恒定原子數(shù)目)弛豫300 ps,使其溫度達(dá)到300 K. 弛豫完畢后開始加載應(yīng)變:該過程采用NVE系綜,利用Berendsen[26]恒溫器控制溫度,Berendsen恒壓器控制Y軸與Z軸上的壓力趨于零以消除邊界壓力對(duì)模擬結(jié)果的影響. 本模型時(shí)間步長設(shè)置為1 fs;使用Verlet算法計(jì)算原子的運(yùn)動(dòng)軌跡,結(jié)果的可視化分析則通過Ovito[27]軟件完成.

    表1 模擬參數(shù)設(shè)置

    3 結(jié)果與討論

    3.1 點(diǎn)缺陷對(duì)力學(xué)性能的影響現(xiàn)象

    材料的力學(xué)性能受晶體缺陷的影響最為嚴(yán)重[28],而硅晶體又易受加工時(shí)產(chǎn)生的熱應(yīng)力等因素的影響而產(chǎn)生常見的點(diǎn)缺陷. 為分析點(diǎn)缺陷對(duì)單晶硅力學(xué)性能的影響現(xiàn)象,將所有單晶硅樣本沿X軸方向施以恒定應(yīng)變率加載的應(yīng)力—應(yīng)變曲線繪制為圖2.

    圖2 所有樣品的應(yīng)力—應(yīng)變曲線

    理想晶體的應(yīng)力-應(yīng)變曲線表明,單晶硅在恒定應(yīng)變率的拉伸過程包括彈性階段和屈服階段. 在彈性階段中應(yīng)變不斷增加,應(yīng)力也呈線性增加的趨勢,此階段中的變形為可恢復(fù)的彈性變形. 當(dāng)應(yīng)力超過屈服強(qiáng)度之后,晶體發(fā)生破壞,應(yīng)力迅速下降至下屈服點(diǎn),轉(zhuǎn)入屈服階段. 對(duì)比不同大小點(diǎn)缺陷的應(yīng)力-應(yīng)變曲線則表明,相較于不含點(diǎn)缺陷的理想晶體,點(diǎn)缺陷使單晶硅的屈服強(qiáng)度、極限應(yīng)變顯著降低,下屈服點(diǎn)升高.

    進(jìn)一步討論點(diǎn)缺陷對(duì)屈服強(qiáng)度的影響時(shí)發(fā)現(xiàn),點(diǎn)缺陷大小與屈服強(qiáng)度之間存在著函數(shù)關(guān)系. 圖3的擬合結(jié)果表明,點(diǎn)缺陷大小與屈服強(qiáng)度σs的變化服從公式(3)所述的指數(shù)函數(shù)關(guān)系.

    圖3 屈服強(qiáng)度與點(diǎn)缺陷大小的指數(shù)擬合曲線

    σs(c)=σ0+A×Exp(R×c)

    (3)

    式中,c為點(diǎn)缺陷的大小,σ0為屈服強(qiáng)度下限值,約為12.05±0.46 GPa,A=5.41±0.64,R=-0.0051±0.0015.A與R均是與點(diǎn)缺陷自身性質(zhì)有關(guān)的參數(shù). 至于上述兩個(gè)參數(shù)的影響因素,還有待更深入的研究和討論.

    3.2 從應(yīng)力變化的角度討論點(diǎn)缺陷的影響機(jī)理

    Bullegas等人[29]研究了應(yīng)力集中在復(fù)合材料破壞時(shí)的作用,從中歸納出內(nèi)應(yīng)力的聚集與釋放是材料破壞的主要原因. 而材料的破壞通常離不開應(yīng)力的影響. 所以為更深入地討論單晶硅的破壞機(jī)理,就有必要先觀察和統(tǒng)計(jì)其在破壞前一刻的應(yīng)力分布情況.

    圖4和圖5利用0.5 ps內(nèi)的應(yīng)力張量數(shù)據(jù)將σx在晶體中的分布情況繪制為可視化圖像. 從中可見,在單個(gè)點(diǎn)缺陷和點(diǎn)缺陷團(tuán)簇中,σx的分布大致是相同的. 圖5(a)說明應(yīng)力的集中現(xiàn)象總是分布在垂直于外加應(yīng)力方向的危險(xiǎn)截面上. 在圖5(b),(c)和(d)中,隨著應(yīng)變的增加,與[100]方向成一定夾角的(111)晶面上的應(yīng)力水平也逐步增加. 圖4和圖5已經(jīng)從原子尺度上展示了σx的集中現(xiàn)象和點(diǎn)缺陷之間的聯(lián)系,但僅憑應(yīng)力云圖還無法獲取達(dá)成破壞的所需的極限內(nèi)應(yīng)力范圍,故還需要對(duì)應(yīng)力進(jìn)行一些統(tǒng)計(jì)工作.

    圖6與圖7定量地給出了所有單晶硅樣本中破壞前1 ps內(nèi)的最大應(yīng)力與點(diǎn)缺陷大小的變化關(guān)系,圖6中σx的變化情況表明,晶體內(nèi)部的最大正應(yīng)力是始終大于應(yīng)力—應(yīng)變圖像上的屈服強(qiáng)度的,兩者的變化趨勢相同,說明單晶硅的破壞可能取決于該點(diǎn)的σx,但不能說是絕對(duì). 另外σy和σz雖然被控制為接近0,但隨著點(diǎn)缺陷大小的增大,卻有著上升的趨勢. 圖7中的剪應(yīng)力τxy,τyz和τxz則隨著樣品中點(diǎn)缺陷大小的增大而增大. 這一變化情況則表明,含有點(diǎn)缺陷的單晶硅晶體在單向拉伸時(shí)其內(nèi)部存在著復(fù)雜應(yīng)力狀態(tài),僅單純考慮σx的變化情況與屈服強(qiáng)度的關(guān)系過于片面,晶體的破壞應(yīng)該是各向應(yīng)力共同作用的結(jié)果. 為討論正應(yīng)力和剪應(yīng)力變化情況之間的聯(lián)系以及此類復(fù)雜應(yīng)力狀態(tài)的決定因素,還需從強(qiáng)度理論著手;使用分子動(dòng)力學(xué)模擬得到的應(yīng)力張量數(shù)據(jù),對(duì)晶體內(nèi)每個(gè)原子的受力情況按各強(qiáng)度理論的公式進(jìn)行校核,確定一種能夠較好地描述單晶硅屈服強(qiáng)度降低現(xiàn)象的強(qiáng)度理論,以供后續(xù)的分析與討論.

    圖6 破壞前1 ps內(nèi)所有晶體樣本內(nèi)最大正應(yīng)力與點(diǎn)缺陷大小的關(guān)系

    圖7 破壞前1 ps內(nèi)所有晶體樣本內(nèi)最大剪應(yīng)力與點(diǎn)缺陷大小的關(guān)系

    圖8 按四類強(qiáng)度理論給出的理論值與單晶硅實(shí)際屈服強(qiáng)度的校核

    (4)

    式中,σs為米塞斯強(qiáng)度理論給出的理論屈服強(qiáng)度,σx,σy和σz分別指某點(diǎn)X,Y和Z軸上的正應(yīng)力,τxy,τyz和τxz分別對(duì)應(yīng)某點(diǎn)XY,YZ和XZ平面上的切應(yīng)力. 當(dāng)材料內(nèi)部某一點(diǎn)的正應(yīng)力和切應(yīng)力滿足米塞斯等效應(yīng)力公式給出的理論屈服強(qiáng)度時(shí),該點(diǎn)即進(jìn)入塑性狀態(tài). 因?yàn)橐呀?jīng)發(fā)現(xiàn)米塞斯強(qiáng)度理論可以很好地描述單晶硅的屈服強(qiáng)度的變化,所以為進(jìn)一步討論點(diǎn)缺陷對(duì)單晶硅屈服強(qiáng)度的影響機(jī)理,就有必要對(duì)晶體內(nèi)部的米塞斯應(yīng)力水平進(jìn)行分析.

    圖9 樣本3中面在發(fā)生破壞時(shí)的裂紋和米塞斯應(yīng)力的演化情況,(a) 時(shí)間步2042500的裂紋快照;(b) 時(shí)間步2044500的裂紋快照;(c) 時(shí)間步2046000的裂紋快照;(d) 時(shí)間步2047500的裂紋快照;(a1) 時(shí)間步2042500的米塞斯應(yīng)力快照;(b1) 時(shí)間步2044500的米塞斯應(yīng)力快照;(c1) 時(shí)間步2046000的米塞斯應(yīng)力快照;(d1) 時(shí)間步2047500的米塞斯應(yīng)力快照

    在了解了點(diǎn)缺陷對(duì)單晶硅力學(xué)性能影響的一系列現(xiàn)象后,將點(diǎn)缺陷對(duì)屈服強(qiáng)度的影響機(jī)理概括為以下結(jié)論:點(diǎn)缺陷會(huì)改變晶體內(nèi)部的應(yīng)力分布,在其周圍區(qū)域產(chǎn)生應(yīng)力集中效應(yīng),使這些區(qū)域的破壞條件符合米塞斯屈服準(zhǔn)則. 因?yàn)閼?yīng)力集中區(qū)域的米塞斯應(yīng)力總是最容易達(dá)到理論屈服強(qiáng)度,所以實(shí)際屈服強(qiáng)度會(huì)按米塞斯強(qiáng)度理論的預(yù)計(jì)趨勢變化. 在討論單晶硅的理論屈服極限時(shí),可按米塞斯強(qiáng)度理論所給出的參考值來預(yù)測其力學(xué)性能.

    3.3 破壞后的單晶硅微結(jié)構(gòu)

    3.2節(jié)中提到,小規(guī)模的破壞是在<111>晶面族上開始的,經(jīng)過圖9所示的延展后在晶體中產(chǎn)生宏觀裂紋. 通過Ovito軟件觀察破壞后的結(jié)構(gòu)時(shí),發(fā)現(xiàn)晶體發(fā)生破壞的結(jié)構(gòu)又表現(xiàn)出一定的規(guī)律性. 本文通過去除晶硅原子的方式,將破壞后的微結(jié)構(gòu)幾何構(gòu)造繪制成圖10.

    圖10(a)與圖10(c)中的破壞微結(jié)構(gòu)說明,于[100]方向施加恒定應(yīng)變率時(shí),裂紋在(100)面與(110)面上表現(xiàn)出明顯的周期性重復(fù). 而從圖10(b)中的[110]晶向視角來看,發(fā)生破壞后的結(jié)構(gòu)類似于一種非正交二維網(wǎng)格. 進(jìn)一步觀察后發(fā)現(xiàn)該網(wǎng)格是沿著解理面分布的. 另一方面,圖10(d)中所給出的單晶胞破壞結(jié)構(gòu)表明,二維網(wǎng)格在單個(gè)樣品中的基本組成單元是兩個(gè)夾角為70.53 °,且同屬于<111>晶面族的晶面. 上述現(xiàn)象說明破壞不完全由拉力引起,剪力也參與了破壞,側(cè)面驗(yàn)證了米塞斯強(qiáng)度理論對(duì)單晶硅力學(xué)性能描述的準(zhǔn)確性.

    圖10 單晶硅晶體受[100]晶向拉力破壞后的微結(jié)構(gòu),(a) [100]晶向視角;(b) [110]晶向視角;(c) [010]晶向視角;(d) 單樣品中的網(wǎng)格結(jié)構(gòu)

    表2 破壞后結(jié)構(gòu)的面分布情況

    4 結(jié) 論

    本文通過分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了點(diǎn)缺陷對(duì)單晶硅力學(xué)性能的影響和機(jī)理,結(jié)果歸納為以下幾點(diǎn):

    (1) 點(diǎn)缺陷對(duì)單晶硅彈性模量的影響很小,但會(huì)降低其屈服強(qiáng)度. 屈服強(qiáng)度σs與點(diǎn)缺陷大小c符合公式(3)中所述的指數(shù)函數(shù)關(guān)系.

    (2) 通過對(duì)硅晶體中每個(gè)原子的應(yīng)力進(jìn)行計(jì)算和可視化處理,結(jié)果發(fā)現(xiàn)在點(diǎn)缺陷附近區(qū)域存在著應(yīng)力集中現(xiàn)象,該現(xiàn)象說明點(diǎn)缺陷能夠改變其附近區(qū)域的應(yīng)力狀態(tài). 接著使用原子的六個(gè)應(yīng)力張量對(duì)四大強(qiáng)度理論進(jìn)行了校核,給出了理論屈服強(qiáng)度的變化情況. 其中,第四強(qiáng)度理論所給出的理論屈服強(qiáng)度最符合單晶硅實(shí)際屈服強(qiáng)度的變化情況,其描述的米塞斯應(yīng)力的演化情況也能較好地解釋單晶硅裂紋的擴(kuò)展現(xiàn)象. 所以本文認(rèn)為點(diǎn)缺陷對(duì)單晶硅屈服強(qiáng)度的影響機(jī)理是:點(diǎn)缺陷通過改變晶體內(nèi)部的應(yīng)力分布,使這些區(qū)域的發(fā)生破壞的應(yīng)力條件符合米塞斯屈服準(zhǔn)則. 因?yàn)槊兹箲?yīng)力的最大值總是在應(yīng)力的集中區(qū)域出現(xiàn),所以實(shí)際屈服強(qiáng)度會(huì)按第四強(qiáng)度理論的理論預(yù)計(jì)趨勢變化.

    (3)通過直觀地觀察發(fā)生破壞后的微結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)破壞后的單晶硅結(jié)構(gòu)類似于一種二維網(wǎng)格. 產(chǎn)生的微結(jié)構(gòu)沿<111>解理晶面族分布,但在<111>晶面族中的4個(gè)可能發(fā)生破壞的晶面中,每次僅會(huì)有兩個(gè)夾角為70.53°的晶面發(fā)生破壞,通過統(tǒng)計(jì)各晶面上的應(yīng)力推測該現(xiàn)象的產(chǎn)生原因是由于破壞總傾向于在應(yīng)力滿足了破壞條件的晶面上產(chǎn)生.

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