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    BCl3分子振動頻率的同位素效應(yīng)

    2022-05-12 03:26:04楊志杰馬俊平李業(yè)軍
    原子與分子物理學(xué)報 2022年5期
    關(guān)鍵詞:鍵長同位素原子

    楊志杰, 馬俊平, 唐 顯 , 李 鑫, 李業(yè)軍, 閆 冰

    (1.中國原子能科學(xué)研究院同位素所, 北京 102413; 2.吉林大學(xué) 原子與分子物理研究所, 長春 130012)

    1 引 言

    具有相同的質(zhì)子數(shù),不同的中子數(shù)的原子互為同位素. 原子核是由質(zhì)子和中子構(gòu)成的. 因此,同位素之間原子核的結(jié)構(gòu)存在差異. 同位素核質(zhì)量不同,電荷分布不同(中子數(shù)不同)會使原子能級發(fā)生位移,即同位素位移. 同位素位移是原子分子光譜學(xué)的重要內(nèi)容之一. 研究同位素位移對于了解原子核內(nèi)部復(fù)雜性質(zhì)和研究分子結(jié)構(gòu)具有重要意義. 例如,同位素位移可用于測量原子的電荷半徑[1,2],研究原子分子的能級結(jié)構(gòu)和自旋軌道特征[3,4]. 此外,同位素位移還應(yīng)用于核動力研究和冷原子物理等領(lǐng)域[5,6]. 硼元素含量約占地殼組成的0.001%,在自然界中主要以硼砂和白硼鈣石等礦物形式存在. 硼穩(wěn)定的同位素有兩種,即10B和11B,相對原子質(zhì)量分別為10.01和11.00,其中10B的天然豐度為19.78%,是慢中子的良好吸收劑,吸收中子時同時發(fā)射高能α粒子,可用于中子計數(shù)管,在核反應(yīng)堆里用做防護(hù)屏,控制棒,也用于核醫(yī)學(xué). 硼元素與鹵族元素(X)可以形成BX3形式的化合物,其中BCl3用途廣泛,可用于制造高純硼、有機合成用催化劑和超硬材料氮化硼的合成原料等[7].

    自上世紀(jì)60年代激光出現(xiàn)以后,激光同位素分離(Laser Isotope Separation-LIS)激發(fā)人們極大興趣,先后提出了分子激光同位素分離法(Molecular Laser Isotope Separation-MLIS),原子蒸汽激光同位素分離(Atomic Vapor Laser Isotope Separation-AVLIS),已將實現(xiàn)的第三代鈾濃縮技術(shù)是激光激發(fā)同位素分離法(Separation of Isotopes by Laser Excitation-SILEX),屬于分子法的一種. 相較于傳統(tǒng)的氣體擴散法、離心機法,SILEX具有投資少、規(guī)模小、濃縮率高、能耗低、經(jīng)濟性好等優(yōu)點. SILEX還可用于分離硼、硅、碳等同位素,對于國防、能源、高技術(shù)及核醫(yī)療發(fā)展具有重要影響. 開展BCl3分子的振動模波數(shù)ν與同位素頻移Δν理論計算研究,可為實驗測量分子光譜提供理論指導(dǎo),也是激光技術(shù)路線選擇與方案設(shè)計的理論依據(jù),為SILEX濃縮硼(BCl3)奠定良好研究基礎(chǔ).

    實驗方面人們對BCl3的振動結(jié)構(gòu)的研究已有大量的工作. Anderson 等人在1936年使用汞燈的253.7 nm光譜線為激發(fā)光源,通過Nicol棱鏡進(jìn)行分光,使用攝譜儀進(jìn)行曝光獲得BF3、BCl3和BBr3的拉曼光譜數(shù)據(jù);進(jìn)而結(jié)合理論分析得到了BCl3的v3振動的硼同位素位移為38 cm-1[9]. Maier等人在1980年利用傅里葉變換紅外光譜儀得到了固態(tài)氬和氪基質(zhì)隔離條件下的BCl3和BCl2F的高分辨紅外吸收光譜數(shù)據(jù),并獲得了振動頻率[10];由于受到Ar和Kr原子的限制,分子的振動頻率與單分子狀態(tài)下的絕對數(shù)值上是有差異的,然而其v3振動的硼同位素位移(38.7 cm-1)為與之前的實驗值(38 cm-1)十分接近. 值得一提的是,雖然基質(zhì)隔離條件與SILEX濃縮時BCl3分子所處的環(huán)境類似,即均可能與Ar等存在相互作用,其光譜數(shù)據(jù)值得參考,但由于相對的摩爾數(shù)可能不同,惰性元素原子對其影響程度可能不同. 理論計算方面,1974年Jancsó等人根據(jù)凝聚體系的同位素效應(yīng)理論,解釋了蒸氣壓下BCl3同位素效應(yīng)的實驗數(shù)據(jù)[11]. 但是,對于孤立BCl3分子,同位素位移參數(shù)方面的理論研究仍然很有限.

    為了計算研究BCl3分子振動頻率的同位素效應(yīng),本文分別采用密度泛函(DFT)與耦合簇(CC)兩種理論方法計算研究10BCl3和11BCl3分子的基態(tài)平衡結(jié)構(gòu)參數(shù)和簡諧振動頻率.

    2 方法和計算細(xì)節(jié)

    對于BCl3分子,本文采用密度泛函(DFT)與耦合簇(CC)兩種理論方法計算BCl3分子基態(tài)電子結(jié)構(gòu). 在DFT計算中,采用B3LYP泛函結(jié)合全電子高斯基組6-31G(d, p),即B3LYP/6-31G(d, p),優(yōu)化分子的幾何結(jié)構(gòu)并做相應(yīng)的簡諧振動頻率分析. 在耦合簇計算中,采用考慮單、雙電子激發(fā)的CC方法,即CCSD,結(jié)合相關(guān)一致基組aug-cc-pVnZ(AVnZ,n=T(3),Q(4)),計算了分子結(jié)構(gòu)與頻率,并采用下述外推公示(1)獲得了完全基組(complete basis set, CBS)下的結(jié)果.

    E(n)=ECBS+B/n3(n=3,4)

    (1)

    為了考慮芯-價殼層電子關(guān)聯(lián)(core-valence electrons correlations, CV)對結(jié)構(gòu)與頻率的影響,在MP2//MP2(full)/aug-cc-pCVTZ計算了CV效應(yīng)的修正. 分子的標(biāo)量相對論(scalar relativistic, SR)修正在B3LYP/aug-cc-pVQZ理論水平下分別采用零階與二階Douglas-Kroll-Hess積分計算獲得,其中aug-cc-pVQZ基組采用了非收縮形式.

    采用上述兩種方案分別計算研究了10BCl3和11BCl3分子,計算中能量收斂標(biāo)準(zhǔn)設(shè)定為10-8Hatree,密度泛函計算中采用精細(xì)網(wǎng)格(75,302). 本文的電子結(jié)構(gòu)計算均采用Gaussian09程序包[12]完成.

    3 結(jié)果和討論

    在不考慮同位素的情況下,BCl3分子具有D3h對稱性,若考慮同位素,分子具有C2v對稱性. BCl3分子的ν1,ν2,ν3和ν4振動模式分別為面外彎曲振動,反對稱伸縮振動,對稱伸縮振動和面內(nèi)彎曲振動;其中ν3的紅外活性最強,也是我們最關(guān)注的. 首先采用CCSD/AVXZ(X=T,Q)分別計算了BCl3分子的B-Cl鍵長與激光同位素分離中關(guān)注ν3模式的諧振頻率,并采用公式(1)直接外推了幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)與考慮校正因子的頻率,結(jié)果見表1所示. 進(jìn)一步地,計算了芯-價電子關(guān)聯(lián)和標(biāo)量相對論效應(yīng)對鍵長與頻率的修正,結(jié)果列于表1. 因分子電子基態(tài)為單重態(tài),未考慮自旋-軌道耦合對結(jié)構(gòu)與頻率的影響. 通過上述計算,并考慮各種物理修正,我們得到了分子B-Cl鍵長的最佳計算值為1.7348 ?,符合了實驗測量值[13]1.73 ?的全部有效數(shù)字;對于兩種同位素分子(11B35Cl3與10B35Cl3),ν3頻率與實驗值[10]的誤差<10cm-1. 計算得到了ν3頻率的B原子導(dǎo)致的同位素位移為38.7 cm-1,與實驗的同位素位移985.2-946.7=38.5 cm-1相差不到1 cm-1. 不同基組下的CCSD計算的同位素位移Dν3,數(shù)值幾乎不變,并與實驗值符合很好;各種高階修正對Dν3影響不足1 cm-1,并且部分抵消. 基于上述結(jié)果與分析,可見BCl3分子ν3振動的同位素位移對計算的高階修正不敏感;這種現(xiàn)象主要原因有二,一是高階效應(yīng)對分子的振動影響相對較小,二是兩種同位素分子的高階效應(yīng)部分抵消. 考慮到耦合簇方法的計算較為昂貴,為了計算各種B與Cl原子的同位素構(gòu)成的BCl3分子的同位素位移,接下來采用DFT理論研究ν3振動的同位素位移.

    表1 耦合簇理論計算的BCl3的幾何結(jié)構(gòu)、諧振頻率ν3及其同位素位移

    表2中列出了采用B3LYP/6-31G(d, p)計算的兩種B同位素(11B35Cl3與10B35Cl3)的B-Cl鍵長與振動頻率,并與實驗值[10]做了比較. 對于兩種同位素分子(10B35Cl3與11B35Cl3),鍵長的計算值均是1.7525 ?與實驗值1.73 ?的誤差為0.0225 ?. ν1和ν2的計算值與實驗參考值的誤差均<4 cm-1. ν4頻率的計算值與實驗參考值的誤差最大是8.8 cm-1,最小是3.7 cm-1. ν3頻率的計算值與實驗參考值的誤差分別是4.3 cm-1和3.4 cm-1. 計算得到的ν3頻率的B原子導(dǎo)致的同位素位移是39.4 cm-1與實驗的同位素位移38.5 cm-1相差不到1 cm-1.

    表2 計算的BCl3分子幾何結(jié)構(gòu)(鍵長單位:?)與振動頻率(單位:cm-1)

    表3是考慮Cl同位素時,11BCl3與10BCl3的振動光譜分析,從表中可以看出,隨著37Cl 比重的增大,ν3振動模式的振動頻率會減小. Cl 的同位素自然豐度分別為75.77%(35Cl)和24.23%(37Cl),因為自然豐度是元素的本征屬性,且每個BCl3分子含有3個氯原子,我們認(rèn)為每個氯原子的按照自然豐度分布. BCl3的同位素組成、相對分子質(zhì)量、天然豐度下各組分的摩爾百分?jǐn)?shù)以及ν3振動光譜(cm-1)列于表3中. 由表中數(shù)據(jù)可見,同位素組成35Cl35Cl35Cl和35Cl35Cl37Cl的摩爾百分?jǐn)?shù)最大,對于不同的B同位素,隨著37Cl 比重的增大,ν3振動模式的振動頻率減小. 不同同位素對應(yīng)不同ν3振動模式的振動頻率,可以為采用SILEX方法濃縮BCl3的激光波長選擇提供必要的參考.

    根據(jù)如上分析,11B35Cl35Cl35Cl和11B35Cl35Cl37Cl的摩爾百分?jǐn)?shù)優(yōu)勢明顯,且兩個分子的振動頻率接近,分別為950.1 cm-1和947.6 cm-1,對應(yīng)的激光激發(fā)波長為10.5252 μm 和 10.5530 μm.

    4 結(jié) 論

    采用耦合簇與密度泛函兩種理論計算方法,得到了10BCl3和11BCl3分子的基態(tài)平衡結(jié)構(gòu)參數(shù)和簡諧振動頻率,并計算了分子ν3振動的同位素位移. 通過將本文給出的數(shù)據(jù)進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)計算的振動頻率結(jié)果與實驗值符合較好,考慮到實驗是基質(zhì)隔離條件,二者存在差異也是合理的. 基于對耦合簇方法得到的結(jié)果分析,發(fā)現(xiàn)BCl3分子ν3振動的同位素位移對計算的高階修正不敏感;同樣,密度泛函方法也確認(rèn)了這一結(jié)論. 兩種方法計算得到ν3頻率的B原子導(dǎo)致的同位素位移均與實驗值相差不到1 cm-1. 這一結(jié)論為復(fù)雜分子的振動頻率的同位素位移的快速計算方案提供了理論支撐,也為激光分離同位素實驗的中心波長選擇提供了參考.

    表3 天然BCl3同位素的組成與ν3振動頻率

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