• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于靜態(tài)頂空-GC/MS的加熱卷煙用濾嘴載香顆粒評(píng)價(jià)研究

    2022-03-07 05:15:28尤曉娟何紅梅劉獻(xiàn)軍王明輝朱鮮艷石懷彬高鑫羅亮徐如彥
    中國(guó)煙草學(xué)報(bào) 2022年1期
    關(guān)鍵詞:濾嘴核桃殼頂空

    尤曉娟,何紅梅,劉獻(xiàn)軍,王明輝,朱鮮艷,石懷彬,高鑫,羅亮,徐如彥*

    基于靜態(tài)頂空-GC/MS的加熱卷煙用濾嘴載香顆粒評(píng)價(jià)研究

    尤曉娟1,何紅梅1,劉獻(xiàn)軍1,王明輝2,朱鮮艷2,石懷彬1,高鑫2,羅亮2,徐如彥1*

    1江蘇中煙工業(yè)有限責(zé)任公司,技術(shù)中心,南京市興隆大街29號(hào) 210019;2南通煙濾嘴有限責(zé)任公司,研發(fā)中心,江蘇省南通市勝利路6號(hào) 226014

    【目的】建立一種基于靜態(tài)頂空-GC/MS的加熱卷煙用濾嘴載香顆粒評(píng)價(jià)方法。【方法】采用靜態(tài)頂空-GC/MS考察不同溫度下4種載香顆粒中12種香味成分的釋放行為,通過(guò)CH2Cl2萃取和GC/MS分析添加4種載香顆粒的加熱卷煙主流煙氣中香味成分釋放量驗(yàn)證靜態(tài)頂空-GC/MS評(píng)價(jià)結(jié)果?!窘Y(jié)果】載香顆粒在加熱卷煙實(shí)際抽吸降溫段可達(dá)的溫度范圍內(nèi),有10種香味成分靜態(tài)頂空中釋放規(guī)律與加熱卷煙主流煙氣中釋放規(guī)律完全一致,香茅醇和庚酸在60℃~120℃下靜態(tài)頂空中釋放規(guī)律與主流煙氣釋放規(guī)律完全一致;通過(guò)靜態(tài)頂空-GC/MS方法優(yōu)選適用于加熱卷煙載香顆粒結(jié)果與測(cè)定主流煙氣中香味成分優(yōu)選載香顆粒結(jié)果一致?!窘Y(jié)論】在降溫段實(shí)際溫度范圍內(nèi),采用靜態(tài)頂空-GC/MS考察載香顆粒中香味成分釋放行為,可有效表征和評(píng)價(jià)不同顆粒載香賦香能力,實(shí)現(xiàn)加熱卷煙用濾嘴載香顆粒的快速質(zhì)量評(píng)價(jià)。

    加熱卷煙;載香顆粒;主流煙氣;評(píng)價(jià)方法;香味成分;靜態(tài)頂空-GC/MS

    目前,加熱卷煙煙芯材料主要由稠漿法、造紙法等工藝改良制得的煙草薄片組成,這類(lèi)煙芯材料在加熱抽吸時(shí),能釋放一定量的香氣,但也存在香氣量不足、煙香豐富性欠缺、抽吸前后一致性不高等問(wèn)題,因此,利用調(diào)香技術(shù)彌補(bǔ)加熱卷煙的香味不足也成為加熱卷煙的研發(fā)熱點(diǎn)。

    頂空技術(shù)是指在封閉體系中對(duì)樣品進(jìn)行加熱,達(dá)到相平衡后取其頂空空間(氣相部分)樣品進(jìn)行分析的化學(xué)技術(shù)。氣相色譜因其具有較高的靈敏度和較好的分離性能,是與頂空取樣結(jié)合進(jìn)行揮發(fā)性組分分析的較理想的檢測(cè)儀器[1-2]。目前頂空較廣泛地應(yīng)用于各行業(yè)揮發(fā)性物質(zhì)和半揮發(fā)性物質(zhì)的分析[3-6],在建立評(píng)價(jià)方法方面,賴(lài)燕華[7]開(kāi)展了基于煙絲動(dòng)態(tài)頂空香氣成分的卷煙品牌分析研究,采用吹掃捕集-氣相色譜/質(zhì)譜法對(duì)16種卷煙樣品的頂空香氣成分進(jìn)行了分析,應(yīng)用聚類(lèi)分析和主成分分析法對(duì)兩個(gè)不同品牌卷煙的頂空香氣成分進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)。李夢(mèng)輝[8]利用靜態(tài)頂空分析枝術(shù)建立了評(píng)價(jià)天然產(chǎn)物活性的新方法。謝麗源等[9]采用頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法對(duì)不同品種羊肚菌揮發(fā)性物質(zhì)進(jìn)行定性定量分析,并通過(guò)主成分對(duì)其進(jìn)行綜合性評(píng)價(jià)。王丹鋒等[10]基于頂空氣相色譜技術(shù),建立了一種快速評(píng)價(jià)一次性衛(wèi)生材料抗菌及降解性能的方法。

    在顆粒物質(zhì)方面,近年來(lái)國(guó)內(nèi)學(xué)者在利用顆粒降低卷煙主流煙氣中有害成分方面做了研究[11-13],針對(duì)載香顆粒,李河霖等[14]通過(guò)控制變量法探討不同的儲(chǔ)存條件對(duì)處理后的植物載香顆粒、賦香后的植物載香顆粒的吸附量影響,趙瑞峰[15]、王猛[16-17]分別探討了熱敏型薄荷油加香顆粒、多孔葛根顆粒和復(fù)合香料植物顆粒的制備工藝,整體來(lái)說(shuō)載香顆粒方面開(kāi)展的研究還較少,加熱卷煙用濾嘴載香顆粒的評(píng)價(jià)方法更是尚未見(jiàn)報(bào)道。本文在選定的4種加熱卷煙用濾嘴載香顆粒中負(fù)載實(shí)驗(yàn)室調(diào)配的香精香料,采用優(yōu)化的靜態(tài)頂空-GC/MS聯(lián)用技術(shù)測(cè)定載香顆粒中香味成分釋放量以評(píng)估不同溫度下載香顆粒的載香賦香能力,同時(shí)結(jié)合不同載香顆粒制成實(shí)驗(yàn)加熱卷煙主流煙氣中香味成分釋放量,探索利用靜態(tài)頂空-GC/MS實(shí)現(xiàn)加熱卷煙用濾嘴載香顆粒評(píng)價(jià)的可行性。

    1 材料與方法

    1.1 材料、試劑與儀器

    4種加熱卷煙用濾嘴載香顆粒(核桃殼顆粒、玉米芯顆粒、微晶纖維素顆粒、葛根粉顆粒);實(shí)驗(yàn)室復(fù)配香精香料;二氯甲烷(HPLC,美國(guó)TEDIA);乙醇(AR,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司);不同載香顆粒制備的實(shí)驗(yàn)加熱卷煙;加熱卷煙配套煙具。

    LM4E模塊化吸煙機(jī)(德國(guó)Borgwaldt公司);7890A/7697A氣質(zhì)聯(lián)用儀(美國(guó)Agilent公司);7697A/7890A/7697A頂空氣質(zhì)聯(lián)用儀(美國(guó)Agilent公司);AL204電子天平(感量:0.0001 g,瑞士Mettler Toledo公司);HY-5A回旋振蕩器(江蘇省金壇市訊生儀器廠);加熱卷煙溫度測(cè)量?jī)x(自主設(shè)計(jì))。

    1.2 方法

    1.2.1 空白顆粒加香及實(shí)驗(yàn)卷煙制備

    混合香精香料的調(diào)配:以乙醇為溶劑,調(diào)配了含12種組分的混合香精香料,其中,12種組分分別為-丁內(nèi)酯、檸檬醛、茶香酮、乙酸橙花酯、香茅醇、-二氫紫羅蘭酮、苯乙醇、庚酸、肉桂醛、二氫茉莉酮酸甲酯、金合歡基丙酮、香草醛。

    空白顆粒的加香及實(shí)驗(yàn)卷煙的制備:將調(diào)配的混合香精香料按一定添加量均勻施加于4種加熱卷煙用濾嘴空白顆粒。加香后的顆粒一部分用于靜態(tài)頂空-GC/MS下不同溫度香味成分釋放特性分析;一部分用于加熱卷煙樣品制備,在卷制煙支時(shí),采用相同的煙芯薄片,除加香顆粒不同外,其他輔材參數(shù)保持一致。為區(qū)別未施加和已施加混合香精香料的載香顆粒,將未施加香精香料的載香顆粒定義為空白顆粒,已施加混合香精香料的載香顆粒定義為加香顆粒。

    1.2.2 加香顆粒中香味成分釋放行為表征的靜態(tài)頂空-GC/MS方法

    稱(chēng)取3 g加香顆粒置于20 mL頂空瓶中,加熱平衡30 min后取1 mL頂空氣體注入氣質(zhì)聯(lián)用儀進(jìn)樣口進(jìn)行分析。

    頂空條件:頂空瓶體積20 mL;頂空瓶加熱溫度在60℃~140℃之間取60℃、80℃、100℃、120℃、140℃五個(gè)點(diǎn);平衡時(shí)間30 min;頂空瓶壓力103 kPa;定量環(huán)體積1 mL;定量環(huán)溫度180℃;傳輸線溫度200℃。

    色譜條件:HP-Innowax色譜柱(30 m×0.25 mm,0.25 μm);載氣:高純氦氣;載氣流量:1.0 mL/min;進(jìn)樣口溫度:230℃;分流比:10:1;程序升溫:起始溫度70℃(保持5 min),以5℃/min升至230 ℃(保持8 min)。

    質(zhì)譜條件:電子轟擊(EI)離子源;電子能量70 eV;離子源溫度:230℃;質(zhì)量范圍:m/z 33~300 amu。

    表1 不同香味成分ΜS參數(shù)

    Tab.1 MS parameters of different flavor components

    香味成分保留時(shí)間/min定量離子定性離子起始時(shí)間/min γ-丁內(nèi)酯15.1654286,5614.9 檸檬醛16.46769109,4116.2 茶香酮16.76896,15216.58 乙酸橙花酯17.626993,12117.1 香茅醇18.546995,4118.2 β-二氫紫羅蘭酮19.83121161,17619.5 苯乙醇21.6089192,12221.2 庚酸22.516073,8722.1 肉桂醛23.543131132,10323.8 二氫茉莉酮酸甲酯28.74583153,15628.3 金合歡基丙酮29.046981,13528.9 香草醛33.413152151,8133

    1.2.3 加熱卷煙主流煙氣中香味成分的GC/MS分析方法

    抽吸方法:在溫度(22±2)℃,相對(duì)濕度(50±5)%大氣環(huán)境下,采用加熱卷煙配套煙具按《ISO/FDIS 20768:2018霧化制品常規(guī)分析用電子煙吸煙機(jī)定義和標(biāo)準(zhǔn)條件》[18]抽吸,抽吸容量55 mL、抽吸時(shí)間3 s、抽吸間隔30 s。每4支卷煙主流煙氣捕集在一張44 mm劍橋?yàn)V片上。每個(gè)樣品抽吸8支卷煙,捕集在兩張濾片上。

    提取方法:抽吸結(jié)束后,將兩張濾片置于100 mL錐形瓶中,加入32 mL含內(nèi)標(biāo)的二氯甲烷溶液振蕩萃取30 min,轉(zhuǎn)速160 r/min,準(zhǔn)確移取萃取液25 mL于濃縮瓶,通過(guò)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀常壓濃縮至0.8 mL左右,過(guò)0.22 μm有機(jī)濾膜后上氣質(zhì)聯(lián)用儀檢測(cè)。

    色譜條件、質(zhì)譜條件同上。

    1.2.4 加熱卷煙濾嘴降溫段煙氣溫度的檢測(cè)方法

    自主設(shè)計(jì)的煙氣溫度測(cè)量系統(tǒng)由主體結(jié)構(gòu)、抽吸系統(tǒng)、測(cè)溫系統(tǒng)、電氣控制系統(tǒng)4部分組成。實(shí)驗(yàn)前,將測(cè)溫系統(tǒng)的測(cè)溫探頭插入加熱卷煙濾嘴降溫段兩端(圖1的A、B兩點(diǎn)),使測(cè)溫探頭與待測(cè)點(diǎn)充分接觸,將煙支插入煙具,此時(shí)啟動(dòng)抽吸系統(tǒng),同時(shí),電氣控制系統(tǒng)完成測(cè)量動(dòng)作以及測(cè)量結(jié)果的輸出。圖1的A點(diǎn)為緊靠煙芯材料段顆粒,B點(diǎn)為緊靠濾嘴醋纖段顆粒,濾嘴降溫段顆粒溫度處于兩點(diǎn)溫度之間的范圍。

    圖1 濾嘴降溫段測(cè)溫探頭位置示意圖

    2 結(jié)果與討論

    2.1 靜態(tài)頂空-GC/MS方法的工作曲線、精密度

    工作曲線:分別移取100 μL不同濃度的含有12種組分的混合香味成分標(biāo)樣于20 mL頂空瓶中,設(shè)定加熱溫度140℃,加熱平衡30 min后取1 mL頂空氣體注入氣質(zhì)聯(lián)用儀進(jìn)行分析,以各類(lèi)香味成分的峰面積與對(duì)應(yīng)濃度作圖,得到工作曲線,結(jié)果見(jiàn)表2。可見(jiàn),在所測(cè)定的含量范圍內(nèi),工作曲線的峰面積與濃度的線性關(guān)系良好,回歸方程的相關(guān)系數(shù)范圍在0.995~0.999之間。本實(shí)驗(yàn)利用此工作曲線對(duì)4種加香顆粒在不同加熱溫度下香味成分的釋放量進(jìn)行定量,以考察其香味成分釋放行為的差異。

    精密度:日內(nèi)重復(fù)性實(shí)驗(yàn):將核桃加香顆粒分別稱(chēng)取相同量置于6個(gè)20 mL頂空瓶中,100℃加熱平衡30 min后進(jìn)行分析,考察方法的日內(nèi)重復(fù)性。日間重復(fù)性實(shí)驗(yàn):將核桃加香顆粒分別于d1、d2、d3、d4、d5、d6稱(chēng)取相同量置于20 mL頂空瓶中,100℃加熱平衡30 min后進(jìn)行分析,考察方法的日間重復(fù)性。表2中日內(nèi)和日間重復(fù)性結(jié)果表明,使用靜態(tài)頂空-GC/MS方法分析12種香味成分相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于5%,符合方法的要求。

    表2 靜態(tài)頂空-GC/MS分析香味成分的線性方程、相關(guān)系數(shù)和精密度

    Tab.2 Linear equations, correlation coefficient and precision of flavor components by static headspace GC/MS method

    香味成分線性方程相關(guān)系數(shù)日內(nèi)重復(fù)性(RSD)/%日間重復(fù)性(RSD)/% γ-丁內(nèi)酯y=5.035×103x-3.266×1020.9993.744.87 檸檬醛y= 1.592×103x+2.192×1020.9992.894.10 茶香酮y=8.827×103x-5.594×1040.9961.962.70 乙酸橙花酯y=2.580×103x+6.690×1040.9952.482.32 香茅醇y=5.983×103x-4.71×1040.9952.482.33 β-二氫紫羅蘭酮y=1.425×104x-4.485×1050.9974.652.32 苯乙醇y=2.031×104x-4.819×1040.9994.174.96 庚酸y=7.746×103x-5.092×1040.9974.264.97 肉桂醛y=8.010×103x-4.210×1040.9984.854.21 二氫茉莉酮酸甲酯y=3.989×103x-8.42×1040.9953.534.37 金合歡基丙酮y=4.786×102x-1.281×1040.9963.354.93 香草醛y=2.147×103x-1.353×1040.9994.334.53

    2.2 靜態(tài)頂空-GC/MS方法評(píng)價(jià)不同溫度下4種加香顆粒香味成分釋放行為

    加熱溫度顯著影響加香顆粒中香味物質(zhì)的釋放行為。采用實(shí)驗(yàn)室自主設(shè)計(jì)的溫度測(cè)量?jī)x測(cè)定加熱卷煙濾嘴降溫段煙氣溫度,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明(圖2),抽吸時(shí),降溫段緊靠煙芯材料的(圖1A點(diǎn))最高溫度達(dá)到137℃,降溫段緊靠醋纖的最低溫度為60℃(圖1B點(diǎn)),因此,判斷在煙支抽吸過(guò)程中,加熱卷煙濾嘴降溫段顆粒溫度在60℃~140℃之間?;谏鲜鰧?shí)驗(yàn)結(jié)論,固定平衡時(shí)間30 min,分別設(shè)定頂空加熱溫度為60℃,80℃,100℃,120℃,140℃。

    圖2 加熱卷煙濾嘴降溫段內(nèi)部溫度

    圖3反映了靜態(tài)頂空-GC/MS下不同溫度加香顆粒中香味成分釋放量的差異性。實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi),僅核桃殼顆粒中的檸檬醛、乙酸橙花酯和微晶纖維素顆粒中的肉桂醛釋放量隨著加熱溫度的升高呈現(xiàn)先升高后降低趨勢(shì)(轉(zhuǎn)折點(diǎn)均出現(xiàn)在140℃),4種加香顆粒中其它香味成分釋放量均隨著加熱溫度的升高而升高。核桃殼顆粒中的檸檬醛、乙酸橙花酯和微晶纖維素顆粒中的肉桂醛釋放量在140℃下降,這可能是因?yàn)樵?40℃溫度下,核桃殼顆粒和微晶纖維素顆粒發(fā)生脫水及物理結(jié)構(gòu)變化等,導(dǎo)致吸附性能改變,從而導(dǎo)致香味釋放性能發(fā)生改變,原因有待進(jìn)一步考察。

    實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi),乙酸橙花酯、-二氫紫羅蘭酮、肉桂醛、二氫茉莉酮酸甲酯、金合歡基丙酮、香草醛這6種香味成分在核桃殼顆粒中的釋放量最高,玉米芯顆粒次之,微晶纖維素顆粒第三,葛根粉顆粒最低;檸檬醛在核桃殼顆粒中的釋放量最高,玉米芯顆粒次之,葛根粉顆粒第三,微晶纖維素顆粒最低;茶香酮在核桃殼顆粒中的釋放量最高,微晶纖維素顆粒次之,玉米芯顆粒第三,葛根粉顆粒最低;-丁內(nèi)酯、苯乙醇在微晶纖維素顆粒中的釋放量最高,核桃殼顆粒次之,葛根粉顆粒和玉米芯顆粒分別位于第三或第四。

    而香茅醇和庚酸兩種香味成分在60℃~120℃溫度范圍內(nèi),在核桃殼顆粒中的釋放量最高,玉米芯顆粒次之,微晶纖維素顆粒第三,葛根粉顆粒最低;當(dāng)加熱溫度達(dá)到140℃時(shí),玉米芯顆粒和微晶纖維素顆粒中香茅醇和庚酸釋放量顯著增加,其中微晶纖維素顆粒增速更快,此時(shí)香茅醇、庚酸在微晶纖維素顆粒中釋放量最高,玉米芯顆粒次之,核桃殼顆粒第三,葛根粉顆粒最低,這可能是由于不同顆粒對(duì)香茅醇和庚酸兩種香味成分的持香能力不同所致,即微晶纖維素顆粒對(duì)香茅醇和庚酸兩種香味成分的持香能力最強(qiáng),高溫環(huán)境才能使微晶纖維素顆粒中香茅醇和庚酸充分釋放。

    綜上,60℃~140℃溫度范圍內(nèi),4種加香顆粒中的檸檬醛、乙酸橙花酯、-二氫紫羅蘭酮、苯乙醇、肉桂醛、二氫茉莉酮酸甲酯、金合歡基丙酮、香草醛、茶香酮和-丁內(nèi)酯10種香味成分的釋放量在5個(gè)溫度點(diǎn)下表現(xiàn)一致,香茅醇和庚酸釋放量在140℃與其它4個(gè)溫度點(diǎn)略有差異。

    圖3 靜態(tài)頂空-GC/MS下不同溫度加香顆粒香味成分釋放量比較

    分別對(duì)4種加香顆粒中12種香味成分在5個(gè)加熱溫度點(diǎn)下的釋放量進(jìn)行加和,結(jié)果見(jiàn)表3所示。結(jié)果可知,乙酸橙花酯、香茅醇、-二氫紫羅蘭酮、肉桂醛、二氫茉莉酮酸甲酯、金合歡基丙酮、香草醛7種香味成分在核桃殼顆粒中的釋放量總和最高,玉米芯顆粒次之,微晶纖維素顆粒第三,葛根顆粒最低;檸檬醛在核桃殼顆粒中的釋放量總和最高,玉米芯顆粒次之,葛根顆粒第三,微晶纖維素顆粒最低;茶香酮、庚酸在核桃殼顆粒中的釋放量總和最高,微晶纖維素顆粒次之,玉米芯顆粒第三,葛根顆粒最低;-丁內(nèi)酯在微晶纖維素顆粒中的釋放量總和最高,葛根粉顆粒次之,核桃殼顆粒第三,玉米芯顆粒最低;苯乙醇在微晶纖維素顆粒中的釋放量總和最高,核桃殼顆粒次之,玉米芯顆粒第三,葛根顆粒最低。

    表3 60℃~140℃溫度范圍內(nèi)加香顆粒中香味成分釋放量總和

    Tab.3 Total release amount of flavor components from flavored granules in the temperature range of 60℃ to 140℃

    香味成分釋放量總和/(μg/g) 核桃殼顆粒玉米芯顆粒微晶纖維素顆粒葛根粉顆粒 γ-丁內(nèi)酯61.1452.70102.9475.24 檸檬醛209.74158.4138.8780.31 茶香酮327.68154.97206.60140.34 乙酸橙花酯550.60403.15307.47189.26 香茅醇304.17286.74263.9152.61 β-二氫紫羅蘭酮381.60318.32241.04153.48 苯乙醇85.0477.28131.0563.10 庚酸146.04134.91142.6966.51 肉桂醛257.70214.4169.3553.48 二氫茉莉酮酸甲酯231.09178.39135.4389.69 金合歡基丙酮472.64447.42124.8989.52 香草醛35.0224.8219.7717.43

    在實(shí)驗(yàn)溫度范圍內(nèi),12種香味成分在不同顆粒中的釋放行為有明顯差異,說(shuō)明靜態(tài)頂空-GC/MS方法可以很好地表征不同加香顆粒中香味成分釋放行為。同時(shí),由于60℃~140℃溫度范圍內(nèi)有10種香味成分在核桃殼顆粒中釋放量最高,可見(jiàn)通過(guò)靜態(tài)頂空-GC/MS方法能判斷出核桃殼顆粒更適用于加熱卷煙濾嘴降溫段的增香補(bǔ)香。

    2.3 靜態(tài)頂空-GC/MS評(píng)價(jià)方法的驗(yàn)證

    為驗(yàn)證靜態(tài)頂空-GC/MS評(píng)價(jià)載香顆粒的判斷結(jié)果,將不同加香顆粒加工進(jìn)加熱卷煙濾嘴降溫段,并采用1.2.3分析方法對(duì)添加4種加香顆粒的加熱卷煙樣品主流煙氣中12種香味成分釋放量進(jìn)行分析,結(jié)果見(jiàn)圖4。

    在4種加香顆粒制成的實(shí)驗(yàn)卷煙主流煙氣中,乙酸橙花酯、-二氫紫羅蘭酮、肉桂醛、二氫茉莉酮酸甲酯、金合歡基丙酮、香草醛、檸檬醛、茶香酮、-丁內(nèi)酯、苯乙醇10種香味成分釋放量規(guī)律與其在60℃~140℃溫度范圍內(nèi)靜態(tài)頂空下4種加香顆粒中的釋放規(guī)律一致,即:以乙酸橙花酯為例,乙酸橙花酯在核桃殼顆粒制成的實(shí)驗(yàn)卷煙主流煙氣中釋放量最高,玉米芯顆粒次之,微晶纖維素顆粒第三,葛根顆粒最低,這與乙酸橙花酯在60℃~140℃溫度范圍內(nèi)靜態(tài)頂空下4種顆粒中的釋放規(guī)律一致。

    值得指出的是,香茅醇、庚酸在核桃殼顆粒制成的實(shí)驗(yàn)卷煙主流煙氣中釋放量最高,玉米芯顆粒次之,微晶纖維素顆粒第三,葛根粉顆粒最低,這與60℃~120℃溫度范圍內(nèi)這兩種香味成分靜態(tài)頂空下在4種顆粒中釋放規(guī)律一致。推測(cè)由于加熱卷煙濾嘴降溫段內(nèi)140℃左右的高溫點(diǎn)分布較少,因此整體上卷煙樣品主流煙氣中香茅醇、庚酸釋放與60℃~120℃溫度范圍內(nèi)靜態(tài)頂空中釋放規(guī)律一致。

    12種香味成分在4種加香顆粒制成實(shí)驗(yàn)卷煙煙氣中的釋放行為有明顯差異,核桃殼顆粒中制成的實(shí)驗(yàn)卷煙主流煙氣中有10種香味成分釋放量最高,-丁內(nèi)酯、苯乙醇在核桃殼顆粒制成實(shí)驗(yàn)卷煙主流煙氣中的釋放量與最高釋放量差異也不顯著。經(jīng)驗(yàn)證,核桃殼加香顆粒在加熱卷煙中的應(yīng)用效果更好,這與靜態(tài)頂空-GC/MS方法分析得出的結(jié)果一致。

    圖4 實(shí)驗(yàn)卷煙主流煙氣中香味成分釋放量比較

    根據(jù)加熱卷煙抽吸過(guò)程中濾嘴降溫段顆粒實(shí)際溫度范圍測(cè)量結(jié)果,設(shè)置靜態(tài)頂空平衡溫度。平衡溫度下,頂空瓶底部加香顆粒香味成分從顆粒中釋放到上部空間,經(jīng)過(guò)一定的平衡時(shí)間,釋放出的香味成分和仍保留在顆粒中的香味成分達(dá)到平衡狀態(tài),隨后氣相部分被取樣。被卷制進(jìn)煙支濾嘴的加香顆粒香味成分,在卷煙抽吸時(shí)隨大量被加熱的煙氣一起被捕集。盡管是兩種實(shí)驗(yàn)方法,但在相同溫度氣體的作用下,顆粒中容易釋放的香味成分都更易被檢測(cè)到。因此,通過(guò)檢測(cè)不同加香顆粒香味成分在靜態(tài)頂空平衡或卷煙加熱條件下的釋放量,都可以成為評(píng)價(jià)加熱卷煙用濾嘴載香顆粒的手段。上述實(shí)驗(yàn)也證明,采用靜態(tài)頂空-GC/MS方法直接考察加香顆粒結(jié)果與分析不同加香顆粒加熱卷煙主流煙氣中香味成分釋放量評(píng)價(jià)結(jié)果一致。

    3 結(jié)論與討論

    結(jié)合加熱卷煙抽吸過(guò)程中濾嘴降溫段顆粒實(shí)際溫度范圍測(cè)量結(jié)果,采用靜態(tài)頂空-GC/MS方法考察了不同加熱溫度下4種載香顆粒中12種香味成分的釋放行為,該方法可以很好地表征不同載香顆粒中香味成分釋放行為,初步判斷核桃殼顆粒更適宜用于加熱卷煙的增香補(bǔ)香。為驗(yàn)證靜態(tài)頂空-GC/MS的判斷結(jié)果,對(duì)分別添加4種載香顆粒的加熱卷煙主流煙氣中香味成分釋放量進(jìn)行分析,結(jié)果表明核桃殼載香顆粒在加熱卷煙中的應(yīng)用效果更好,與靜態(tài)頂空-GC/MS方法判斷的結(jié)果一致。因此,在加熱卷煙煙支抽吸過(guò)程中濾嘴降溫段顆粒實(shí)際溫度范圍內(nèi),采用靜態(tài)頂空-GC/MS直接考察載香顆粒中香味成分釋放行為,可以有效表征和區(qū)分不同顆粒載香賦香能力,從而實(shí)現(xiàn)加熱卷煙用濾嘴載香顆粒的快速質(zhì)量評(píng)價(jià)。

    脫附和吸附是一對(duì)矛盾,脫附易通常意味著吸附性能差。載香顆粒吸附性過(guò)小,香味成分容易揮發(fā),但吸附性過(guò)強(qiáng),香味成分不容易隨煙氣脫附釋放。本文只考察了載香顆粒的脫附釋放情況,今后還將繼續(xù)探討顆粒吸附穩(wěn)定性的問(wèn)題。

    [1] Kolb B, Ettre L S. Static headspace-gas chromatography: theory and practice, second edition[M]. New York: Wiley- VCH Press, 2006.

    [2] 柴欣生,付時(shí)雨,莫淑歡,等. 靜態(tài)頂空氣相色譜技術(shù)[J]. 化學(xué)進(jìn)展,2008, 20(5): 762-766.

    CHAI Xinsheng, FU Shiyu, MO Shuhuan, et al. Static headspace- gas chroma-tography progress in chemistry[J]. 2008, 20(5): 762- 766.

    [3] 劉哲,張鳳梅,劉志華,等. 朱砂煙葉和普通煙葉香氣成分的HS-SPME-GC/MS對(duì)比分析和感官差異[J]. 煙草科技, 2020, 53(7): 54-61.

    LIU Zhe, ZHANG Fengmei, LIU Zhihua, et al. Comparative analysis of aroma components of cinnabar and common tobacco leaves by HS-SPME-GC/MS and their sensory differences[J]. Tobacco Science & Technology, 2019, 53(7): 54-61.

    [4] 李曉潁,王海靜,徐寧偉,等. 頂空固相微萃取-氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法分析歐李果實(shí)揮發(fā)性成分[J]. 中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué),2019, 52(19): 3448-3459.

    LI Xiaoying, WANG Haijing, XU Ningwei, et al. Analysis of volatile components in cerasus humilis (Bge.) sok by headspace solid phase microextraction-gas chromatography-mass spectrometry[J]. Scientia Agricultura Sinica, 2019, 52(19): 3448-3459.

    [5] 許秀艷,曹方方,丁曦寧,等. 頂空固相微萃取-氣相色譜法測(cè)定水中16種有機(jī)氯農(nóng)藥的含量[J]. 理化檢驗(yàn)(化學(xué)分冊(cè)), 2017, 53(10): 1171-1176.

    XU Xiuyan, CAO Fangfang, DING Xining, et al. GC determination of 16 organochlorine pesticides in water with headspace solid phase microextraction[J]. PTCA(PART B:CHEM. ANAL), 2017, 53(10): 1171-1176.

    [6] 梁波,鄭燁,王蓉佳,等. 頂空氣相色譜法研究一次性輸液器中環(huán)己酮和2-乙基己醇的遷移[J]. 中國(guó)醫(yī)藥工業(yè)雜志,2021, 52(2): 250-25.

    LIANG Bo, ZHENG Ye, WANG Rongjia, et al. Migration of cyclohexanone and 2-Ethyl-1-hexanol in disposable Infusion sets determined by headspace gas chromatography[J]. Chinese Journal of Pharmaceuticals, 2021, 52(2): 250-25.

    [7] 賴(lài)燕華,肖明禮,盧嘉健,等. 基于煙絲動(dòng)態(tài)頂空香氣成分的卷煙品牌分析[J]. 中國(guó)煙草科學(xué),2017, 38(6):48-54.

    LAI Yanhua, XIAO Mingli, LU Jiajian, et al. Discrimination of Different Cigarette Brands Based on the Dynamic Volatile Aroma Components in Cut Tobacco[J]. Chinese Tobacco Science, 2017, 38(6): 48-54.

    [8] 李夢(mèng)輝. 基于靜態(tài)頂空分析枝術(shù)評(píng)價(jià)天活性然產(chǎn)物新方法的研究[D]. 武漢,中國(guó)科學(xué)院大學(xué),2020.

    LI Menghui. Study on the method development for the assessment of the bioactivity of natural products based on static headspace analysis[D]. WuHan, University of Chinese Academy of Sciences, 2020.

    [9] 謝麗源,蘭秀華,唐杰,等. 不同品種羊肚菌揮發(fā)性物質(zhì)分析及綜合評(píng)價(jià)[J]. 食品工業(yè)科技. (2020-12-10). https://doi.org/10. 13386/j.issn10020306.2020 070379.

    XIE Liyuan, LAN Xiuhua, TANG Jie, et al. Analysis and comprehensive evaluation of volatile substances in different varieties of morchellaspp[J]. Science and Technology of Food Industry. (2020-12-10). https://doi.org/10.13386/j.issn100 20306.2020070379.

    [10] 王丹鋒. 頂空氣相色譜技術(shù)對(duì)一次性衛(wèi)生材料抗菌及降解性能評(píng)價(jià)方法的研究[D]. 廣州,華南理工大學(xué),2019.

    WANG Danfeng. Study on evaluation methods of antibacterial and degradative properties of disposable sanitary materials by headspace gas chromatography [D]. GuangZhou, South China University of Technology, 2019.

    [11] 肖凱丹,張建波,劉潤(rùn)昌,等. 醋酸纖維素顆粒對(duì)主流煙氣中焦油和苯酚釋放量的影響[J]. 煙草科技,2017, 50(12): 70-76.

    XIAO Kaidan, ZHANG Jianbo, LIU Runchang, et al. Influence of cellulose acetate particles on tar and phenol deliveries in mainstream cigarette smoke[J]. Tobacco Science & Technology, 2017, 50(12): 70-76.

    [12] 張勇,楊?lèi)?,陳? 微波膨脹黃精顆粒在卷煙中的應(yīng)用研究[J]. 湖北農(nóng)業(yè)科學(xué),2018, 57(4): 93-95.

    ZHANG Yong, YANG Kai, CHEN Bing. The Application of Expanded Sealwort Particles in Cigarette Filter[J]. Hubei Agricultural Sciences, 2018, 57(4): 93-95.

    [13] 韋克毅,凌軍,杜宇,等. 雞蛋花顆粒制備及其在卷煙中的應(yīng)用[J]. 食品與生物技術(shù)學(xué)報(bào),2018, 37(4): 437-441.

    WEI Keyi, LING Jun, DU Yu, et al. Preparation of Plumeria rubra particles and its application in cigarette[J]. Journal of Food Science and Biotechnology, 2018, 37(4): 437-441.

    [14] 李河霖,樸永革,王超,等. 不同儲(chǔ)存條件對(duì)植物載香顆粒吸附量的影響[J]. 化學(xué)工程與裝備,2019, (2): 28-30.

    LI Helin, PU Yongge, WANG Chao, et al. Effects of different storage conditions on the adsorption capacity of plant fragrance carrying granules[J]. Chemical Engineering & Equipment, 2019, (2): 28-30.

    [15] 趙瑞峰,葉榮飛,黃艷,等. 熱敏型薄荷油加香顆粒的制備工藝優(yōu)化[J]. 香料香精化妝品,2014, (3): 17-21.

    ZHAO Ruifeng, YE Rongfei, HUANG Yan, et al. Optimization of preparation conditions of granule flavored with heat-sensitive mint oil microcapsule[J]. Flavour Fragrance Cosmetics, 2014, (3): 17-21.

    [16] 王猛,凌軍,韋克毅,等. 多孔葛根顆粒的制備及其在卷煙中的應(yīng)用[J]. 輕工學(xué)報(bào), 2017, 32, (1): 50-57.

    WANG Meng, LING Jun, WEI Keyi, et al. Preparation and application of porous pueraria granule in the cigarette exploitation[J]. Journal of Light Industry, 2017, 32, (1): 50-57.

    [17] 王猛,楊乾栩,楊瑩,等. 復(fù)合香料植物顆粒的制備及在卷煙中的應(yīng)用[J]. 精細(xì)化工,2016, 33(3): 326-332.

    WANG Meng, YANG Qianxu, YANG Ying, et al. Preparation of composite aromatic plants granules and its application in cigarette[J]. Fine Chemicals, 2016, 33(3): 326-332.

    [18] CORESTA Recommended Method No. 81-Routine analytical machine for e-cigarette aerosol generation and collection- Definitions and Standard Conditions[S]. 2015.

    Evaluation of flavored granules in electrical heated cigarette filters based on static headspace GC/MS method

    YOU Xiaojuan1, HE Hongmei1, LIU Xianjun1, WANG Minghui2, ZHU Xianyan2, SHI Huaibin1, GAO Xin2, LUO Liang2, XU Ruyan1*

    1 Technology Center, China Tobacco Jiangsu Industrial Co., Ltd., Nanjing 210019, China;2 Research and Development Center, Nantong Cigarette Filter Co., Ltd., Nantong 226014, China

    [Objective] This study aims to establish an evaluation method for the quality of flavored granules in electrical heated cigarette filters based on static headspace GC/MS method. [Methods] The release characteristics of twelve kinds of flavor components in four kinds of flavored granules under the different temperatures were determined by static headspace GC/MS method. The flavor components delivery in mainstream smoke of electrical heated cigarettes added with four kinds of flavored granules were determined by CH2Cl2and GC/MS method, respectively.[Results] The results showed that the release patterns of ten kinds of flavor components in flavored granules by static headspace GC/MS method were consistent with that in the mainstream smoke. In addition, the release patterns of citronellol and heptanoic acid in flavored granules under static headspace at 60℃~120℃ were consistent with that in mainstream smoke. The flavored granule that was more applicable for electrical heating cigarette was selected by static headspace GC/MS method, and the selected flavored granule was consistent with the selected one by detecting the flavor components in mainstream smoke. [Conclusion] Within the actual temperature range of electrical heated cigarette cooling section, flavored granules could be evaluated by investigating the release pattern of flavor components delivery based on static headspace GC/MS method so as to realize the rapid quality evaluation of flavored granules in electrical heating cigarette filters.

    electrical heated cigarettes; flavored granules; mainstream smoke; evaluation method; flavor components; static headspace GC/MS method

    Corresponding author. Email:xury@jszygs.com

    中國(guó)煙草總公司科技重大專(zhuān)項(xiàng)項(xiàng)目(110201901008(XX-08))

    尤曉娟(1983—),碩士,工程師,主要從事煙草化學(xué)研究,Email: youxj@jszygs.com

    徐如彥,Email: xury@jszygs.com

    2021-05-12;

    2022-01-06

    尤曉娟,何紅梅,劉獻(xiàn)軍,等. 基于靜態(tài)頂空-GC/MS的加熱卷煙用濾嘴載香顆粒評(píng)價(jià)研究[J].中國(guó)煙草學(xué)報(bào),2022,28(1).YOU Xiaojuan, HE Hongmei, LIU Xianjun, et al. Evaluation of flavored granules in electrical heated cigarette filters based on static headspace GC/MS method[J]. Acta Tabacaria Sinica, 2022, 28(1). doi: 10.16472/j.chinatobacco.2021.092

    猜你喜歡
    濾嘴核桃殼頂空
    南通煙濾嘴公司推動(dòng)“黨建+安全”融合發(fā)展
    隔核桃殼灸治療眼疾的臨床研究論述
    頂空—固相微萃取—全二維氣相色譜—飛行時(shí)間質(zhì)譜測(cè)定水中短鏈氯化石蠟
    PASSIM80卷煙機(jī)組接裝機(jī)濾嘴料倉(cāng)改進(jìn)
    表面改性核桃殼對(duì)聚乳酸/核桃殼粉體復(fù)合材料性能的影響
    核桃殼催化熱解特性及動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究
    頂空衍生固相微萃取測(cè)定大米中醛類(lèi)物質(zhì)
    不同壓紋對(duì)卷煙用濾嘴棒原紙及濾嘴棒性能的影響
    連續(xù)流動(dòng)法測(cè)定濾嘴中截留的氰化氫
    爬行比賽
    美女xxoo啪啪120秒动态图| av天堂中文字幕网| 视频区图区小说| 国产视频首页在线观看| 一级黄片播放器| 亚洲av成人精品一区久久| 女性生殖器流出的白浆| 日本与韩国留学比较| 多毛熟女@视频| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 2022亚洲国产成人精品| 亚洲国产欧美人成| 水蜜桃什么品种好| 国产色婷婷99| 两个人的视频大全免费| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 免费av中文字幕在线| 国产亚洲精品久久久com| 中文字幕制服av| 亚洲性久久影院| 亚洲av国产av综合av卡| 国产亚洲最大av| av女优亚洲男人天堂| 久久久久久久亚洲中文字幕| 免费观看av网站的网址| 在线观看三级黄色| 男人爽女人下面视频在线观看| 高清在线视频一区二区三区| 人体艺术视频欧美日本| 最近最新中文字幕免费大全7| av卡一久久| 99热这里只有精品一区| 一个人看的www免费观看视频| av国产免费在线观看| 综合色丁香网| 三级国产精品片| 另类亚洲欧美激情| 国产精品偷伦视频观看了| 舔av片在线| 在线免费观看不下载黄p国产| 99久久精品一区二区三区| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产亚洲5aaaaa淫片| 激情五月婷婷亚洲| 青春草国产在线视频| 另类亚洲欧美激情| 国产一区二区三区av在线| 激情五月婷婷亚洲| 干丝袜人妻中文字幕| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产黄色免费在线视频| 美女xxoo啪啪120秒动态图| a 毛片基地| 精品久久久噜噜| 欧美xxⅹ黑人| 亚洲欧洲日产国产| 国产黄色视频一区二区在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 2022亚洲国产成人精品| 久久青草综合色| 男人狂女人下面高潮的视频| 黄色配什么色好看| 色婷婷av一区二区三区视频| 亚洲高清免费不卡视频| 在线观看人妻少妇| 男女免费视频国产| 成人特级av手机在线观看| 国产黄色视频一区二区在线观看| 国产精品人妻久久久久久| 国产黄色免费在线视频| 精品少妇久久久久久888优播| 干丝袜人妻中文字幕| 日本黄色日本黄色录像| 亚洲美女视频黄频| 2021少妇久久久久久久久久久| 少妇精品久久久久久久| 久久热精品热| 欧美一区二区亚洲| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 五月开心婷婷网| 少妇人妻 视频| 好男人视频免费观看在线| 亚洲精品一区蜜桃| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲国产精品一区三区| a级毛色黄片| 国产成人一区二区在线| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲综合精品二区| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 观看美女的网站| 欧美日韩亚洲高清精品| 精品国产露脸久久av麻豆| 一本色道久久久久久精品综合| 我要看黄色一级片免费的| 日韩视频在线欧美| 国产亚洲5aaaaa淫片| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲精品456在线播放app| 女人久久www免费人成看片| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲精品一区蜜桃| 永久网站在线| 久久久精品94久久精品| 干丝袜人妻中文字幕| 国产在线免费精品| xxx大片免费视频| 熟女人妻精品中文字幕| 国产精品99久久久久久久久| 美女国产视频在线观看| 国产成人aa在线观看| kizo精华| 婷婷色综合大香蕉| 亚洲四区av| 成年女人在线观看亚洲视频| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲色图综合在线观看| 老女人水多毛片| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产亚洲最大av| 亚洲精品456在线播放app| 亚洲av二区三区四区| 十分钟在线观看高清视频www | 一级黄片播放器| 久久久久久久久久成人| 亚洲欧洲国产日韩| a 毛片基地| 国产毛片在线视频| 亚洲综合色惰| 午夜激情福利司机影院| 国产在线视频一区二区| 久久久久视频综合| 最近2019中文字幕mv第一页| 国产成人精品福利久久| 精品久久久久久久久av| 国产精品久久久久久久久免| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国产亚洲欧美精品永久| 啦啦啦啦在线视频资源| 精品国产露脸久久av麻豆| 精品久久国产蜜桃| 国产精品久久久久久精品古装| 岛国毛片在线播放| 777米奇影视久久| 久久人人爽人人片av| 国产一区二区三区综合在线观看 | 午夜免费男女啪啪视频观看| 免费观看a级毛片全部| 成人无遮挡网站| 精品视频人人做人人爽| 婷婷色综合大香蕉| 久久久久网色| 亚洲欧美日韩东京热| 日日撸夜夜添| 天堂俺去俺来也www色官网| 女人久久www免费人成看片| 国产一区亚洲一区在线观看| 婷婷色av中文字幕| 波野结衣二区三区在线| 国产视频首页在线观看| 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲欧美精品专区久久| av不卡在线播放| 国产精品人妻久久久久久| 在线观看一区二区三区| 欧美精品亚洲一区二区| 伦理电影大哥的女人| 大码成人一级视频| 亚洲精品国产av蜜桃| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 国产男人的电影天堂91| 欧美成人精品欧美一级黄| av.在线天堂| 国产精品爽爽va在线观看网站| 久久久久久久大尺度免费视频| 最近中文字幕2019免费版| 有码 亚洲区| 欧美成人精品欧美一级黄| 欧美xxⅹ黑人| 国产成人免费无遮挡视频| 免费少妇av软件| av又黄又爽大尺度在线免费看| 秋霞在线观看毛片| 亚洲第一区二区三区不卡| 成人漫画全彩无遮挡| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲精品aⅴ在线观看| 一级毛片久久久久久久久女| 成人综合一区亚洲| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 大香蕉97超碰在线| 中国美白少妇内射xxxbb| www.色视频.com| 在线免费十八禁| 国产在线视频一区二区| 欧美另类一区| 少妇精品久久久久久久| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 亚洲精品日本国产第一区| 国产在线视频一区二区| 精品一区在线观看国产| 国产大屁股一区二区在线视频| 婷婷色麻豆天堂久久| 91精品国产国语对白视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 久久久久精品久久久久真实原创| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产男女超爽视频在线观看| 欧美一区二区亚洲| 国产色婷婷99| 草草在线视频免费看| 亚洲人与动物交配视频| 久久精品国产亚洲av涩爱| 七月丁香在线播放| 成人二区视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 国产成人免费无遮挡视频| 联通29元200g的流量卡| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产精品精品国产色婷婷| 免费看av在线观看网站| 青春草亚洲视频在线观看| 男男h啪啪无遮挡| 中文字幕制服av| 亚洲精品一二三| 久久久午夜欧美精品| 国产视频首页在线观看| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 我要看黄色一级片免费的| 亚洲在久久综合| 高清av免费在线| 九九爱精品视频在线观看| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲成人手机| 伊人久久精品亚洲午夜| 高清av免费在线| 丝瓜视频免费看黄片| 男人舔奶头视频| 午夜老司机福利剧场| 久久亚洲国产成人精品v| 黑人高潮一二区| 亚洲精品456在线播放app| 国产高潮美女av| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产探花极品一区二区| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 亚洲人成网站在线播| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国模一区二区三区四区视频| 亚洲性久久影院| 国产亚洲欧美精品永久| 国产一区有黄有色的免费视频| 亚洲欧美日韩无卡精品| 精品人妻熟女av久视频| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲精品久久午夜乱码| 赤兔流量卡办理| 色吧在线观看| 亚洲av在线观看美女高潮| 日韩一本色道免费dvd| 天美传媒精品一区二区| 亚洲精品一区蜜桃| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 日日撸夜夜添| 午夜老司机福利剧场| 亚洲国产精品国产精品| 黑丝袜美女国产一区| 亚洲国产欧美在线一区| 少妇人妻精品综合一区二区| 91精品一卡2卡3卡4卡| 少妇人妻一区二区三区视频| 黄色怎么调成土黄色| 国产一级毛片在线| www.av在线官网国产| 亚洲欧洲国产日韩| 日韩欧美精品免费久久| 少妇精品久久久久久久| 三级国产精品欧美在线观看| 欧美国产精品一级二级三级 | av一本久久久久| 男人爽女人下面视频在线观看| 日韩电影二区| 男的添女的下面高潮视频| 国产成人精品婷婷| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产欧美日韩精品一区二区| 久久久亚洲精品成人影院| 偷拍熟女少妇极品色| 51国产日韩欧美| 亚洲,欧美,日韩| 欧美日韩精品成人综合77777| 高清不卡的av网站| 久久精品国产a三级三级三级| 九九在线视频观看精品| 久久久久视频综合| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲性久久影院| 国产男女内射视频| 精品久久久噜噜| 国产成人91sexporn| 美女视频免费永久观看网站| 午夜日本视频在线| 亚洲人与动物交配视频| 22中文网久久字幕| 丝袜脚勾引网站| 久久人妻熟女aⅴ| 在线观看免费高清a一片| 99国产精品免费福利视频| av一本久久久久| 国产淫语在线视频| 欧美精品国产亚洲| 黄色欧美视频在线观看| 色吧在线观看| 少妇精品久久久久久久| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 搡女人真爽免费视频火全软件| 亚洲精品456在线播放app| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 久久久久网色| 成人毛片a级毛片在线播放| 亚洲欧美清纯卡通| 成年美女黄网站色视频大全免费 | 观看美女的网站| 免费看不卡的av| 九色成人免费人妻av| 少妇精品久久久久久久| av又黄又爽大尺度在线免费看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 少妇丰满av| 国产精品久久久久久久久免| 久久精品国产自在天天线| 色视频www国产| 日日啪夜夜撸| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲真实伦在线观看| 欧美xxxx性猛交bbbb| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 丝袜脚勾引网站| 天堂俺去俺来也www色官网| 久久久午夜欧美精品| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 久久久久久九九精品二区国产| 2021少妇久久久久久久久久久| 在线天堂最新版资源| 一级毛片我不卡| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 偷拍熟女少妇极品色| 在线播放无遮挡| 国产亚洲最大av| 另类亚洲欧美激情| 99九九线精品视频在线观看视频| 中国美白少妇内射xxxbb| 国产精品一区二区在线不卡| 国产毛片在线视频| 国产黄片视频在线免费观看| 久久久久国产网址| 卡戴珊不雅视频在线播放| 久久久久国产网址| 欧美成人a在线观看| 女人久久www免费人成看片| 91久久精品国产一区二区成人| 久久久久国产网址| 亚洲,一卡二卡三卡| 伊人久久精品亚洲午夜| 久久韩国三级中文字幕| 国产又色又爽无遮挡免| 国产综合精华液| 麻豆成人av视频| 欧美性感艳星| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 国国产精品蜜臀av免费| 免费看不卡的av| 我要看日韩黄色一级片| 99re6热这里在线精品视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂 | 成人无遮挡网站| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 午夜老司机福利剧场| 精品国产露脸久久av麻豆| 一本久久精品| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 97精品久久久久久久久久精品| 日韩av不卡免费在线播放| 午夜激情福利司机影院| 欧美日韩在线观看h| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 街头女战士在线观看网站| 热re99久久精品国产66热6| 精品人妻视频免费看| 免费看日本二区| 少妇丰满av| 久久久久久久久久久丰满| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 97超视频在线观看视频| 日韩一区二区视频免费看| 一级毛片电影观看| 亚洲在久久综合| 久久6这里有精品| 国产精品.久久久| 国产成人a∨麻豆精品| 国产高清不卡午夜福利| 五月天丁香电影| 22中文网久久字幕| 色视频www国产| 精华霜和精华液先用哪个| 欧美极品一区二区三区四区| 国产成人免费观看mmmm| 免费人成在线观看视频色| 亚洲国产欧美人成| 伦精品一区二区三区| 久久6这里有精品| 女人久久www免费人成看片| 大片免费播放器 马上看| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 最后的刺客免费高清国语| 全区人妻精品视频| 国产 精品1| 男女边摸边吃奶| 性色av一级| 精华霜和精华液先用哪个| 九九爱精品视频在线观看| 亚洲综合色惰| 美女中出高潮动态图| 国产亚洲最大av| 国产伦理片在线播放av一区| 一区二区三区四区激情视频| 熟女电影av网| 国产黄色视频一区二区在线观看| 欧美日韩视频精品一区| 日日啪夜夜爽| 九色成人免费人妻av| 在线播放无遮挡| 亚洲色图综合在线观看| 高清午夜精品一区二区三区| 精品人妻熟女av久视频| 久久国产乱子免费精品| 极品少妇高潮喷水抽搐| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲色图综合在线观看| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 丝袜脚勾引网站| 久久99精品国语久久久| 成年av动漫网址| 丰满人妻一区二区三区视频av| 亚洲丝袜综合中文字幕| 校园人妻丝袜中文字幕| 九九在线视频观看精品| 亚洲人与动物交配视频| 欧美日韩精品成人综合77777| 又爽又黄a免费视频| 一级片'在线观看视频| 国产午夜精品一二区理论片| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 免费观看av网站的网址| 日韩一区二区三区影片| 国产精品av视频在线免费观看| 少妇精品久久久久久久| 久久ye,这里只有精品| 亚洲性久久影院| 嫩草影院入口| 永久免费av网站大全| a级毛色黄片| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 青春草国产在线视频| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 毛片女人毛片| 老司机影院毛片| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 久久av网站| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲美女搞黄在线观看| 有码 亚洲区| 赤兔流量卡办理| 最近中文字幕高清免费大全6| 亚洲经典国产精华液单| 在线 av 中文字幕| 国产一区二区三区av在线| 伊人久久国产一区二区| 免费av中文字幕在线| 国产一区二区三区综合在线观看 | 成人毛片a级毛片在线播放| 亚洲成人一二三区av| 少妇人妻久久综合中文| 午夜视频国产福利| 一区二区三区四区激情视频| 制服丝袜香蕉在线| 干丝袜人妻中文字幕| 美女国产视频在线观看| 另类亚洲欧美激情| av卡一久久| 成人毛片a级毛片在线播放| 国产一级毛片在线| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 大片免费播放器 马上看| 男的添女的下面高潮视频| 国产精品久久久久久久久免| av又黄又爽大尺度在线免费看| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| av国产久精品久网站免费入址| 国产爱豆传媒在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 丰满人妻一区二区三区视频av| 人人妻人人看人人澡| 卡戴珊不雅视频在线播放| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 国产中年淑女户外野战色| 日韩精品有码人妻一区| 久久这里有精品视频免费| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 晚上一个人看的免费电影| 日韩中文字幕视频在线看片 | 久久97久久精品| 身体一侧抽搐| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲精品色激情综合| 亚洲,欧美,日韩| 日本一二三区视频观看| 中文欧美无线码| av在线老鸭窝| 午夜免费鲁丝| 国产免费福利视频在线观看| 国产精品久久久久久久久免| 午夜激情久久久久久久| 国产探花极品一区二区| 男人和女人高潮做爰伦理| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 国产深夜福利视频在线观看| 91久久精品国产一区二区三区| 女人久久www免费人成看片| a 毛片基地| 成人国产麻豆网| 日韩欧美一区视频在线观看 | 欧美极品一区二区三区四区| 色哟哟·www| 九草在线视频观看| 日韩 亚洲 欧美在线| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲丝袜综合中文字幕| 天天躁日日操中文字幕| 婷婷色麻豆天堂久久| av在线app专区| 我要看日韩黄色一级片| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 日本免费在线观看一区| 欧美3d第一页| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 在线观看一区二区三区| 午夜视频国产福利| 日韩欧美精品免费久久| 黄片无遮挡物在线观看| 夜夜爽夜夜爽视频| 成人漫画全彩无遮挡| 免费观看av网站的网址| 国产v大片淫在线免费观看| 高清av免费在线| 亚洲色图av天堂| 亚洲欧美日韩另类电影网站 | 极品教师在线视频| 国产精品三级大全| 久久国产精品大桥未久av | 欧美日本视频| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 国产成人精品一,二区| 日本av手机在线免费观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 纯流量卡能插随身wifi吗| 精品久久国产蜜桃| 大陆偷拍与自拍| 啦啦啦啦在线视频资源| 2018国产大陆天天弄谢| .国产精品久久| 99热这里只有是精品在线观看| 亚洲自偷自拍三级| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 亚洲欧美一区二区三区国产| 七月丁香在线播放| 免费看光身美女| 日韩亚洲欧美综合| 又大又黄又爽视频免费| 久久毛片免费看一区二区三区| 亚洲精品国产av成人精品| 成人黄色视频免费在线看| av专区在线播放| 一区二区三区乱码不卡18| 成人黄色视频免费在线看| a级一级毛片免费在线观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 亚洲天堂av无毛| 久久婷婷青草| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 亚洲成人中文字幕在线播放| av视频免费观看在线观看| 午夜老司机福利剧场| 精华霜和精华液先用哪个| 亚洲人成网站在线观看播放| 我要看黄色一级片免费的| 又大又黄又爽视频免费| 久久毛片免费看一区二区三区| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 观看免费一级毛片| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 这个男人来自地球电影免费观看 | 嘟嘟电影网在线观看|