香蕉果實(shí)中殺菌劑的殘留、分布與膳食評估

馬晨 張群 劉春華 王明月

摘 ?要：為掌握常用殺菌劑在香蕉中的殘留和分布情況以及對消費(fèi)人群的膳食風(fēng)險(xiǎn)，測定344份香蕉樣品中14個(gè)殺菌劑殘留，分析其在果實(shí)中的殘留分布，評估其對成人和1～6歲兒童的急性和慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)以及現(xiàn)有最大殘留限量（maximum residue level， MRL）對消費(fèi)者的保護(hù)水平。結(jié)果表明，56.10%全果樣品和25.58%的果肉樣品中檢出殺菌劑殘留，全果中共檢出13種殺菌劑，吡唑醚菌酯（32.27%）的檢出率最高，果肉中共檢出11種殺菌劑，氟唑菌酰胺（9.88%）的檢出率最高。根據(jù)我國MRL判定，香蕉中腈苯唑超限量2次，吡唑醚菌酯、苯醚甲環(huán)唑和氟唑菌酰胺各超限量1次。云南產(chǎn)區(qū)香蕉和香牙蕉品種的農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)最高。只有11份樣品果肉中殺菌劑的殘留量高于全果（占5.70%），果肉中的殘留量是全果的1.14～2.03倍。其余香蕉樣品中檢出殺菌劑在果肉中的殘留量顯著低于全果。香蕉果肉中殺菌劑的慢性、急性膳食風(fēng)險(xiǎn)以及累積風(fēng)險(xiǎn)均小于100%，說明通過香蕉攝入的殺菌劑殘留不會對人體產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)。我國制定的香蕉中各類殺菌劑MRL值對消費(fèi)者慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)的保護(hù)水平普遍較高（1～1354倍），但氟硅唑、咪鮮胺和抑霉唑?qū)Τ扇撕蛢和约斑吝蛎丫和募毙陨攀筹L(fēng)險(xiǎn)的保護(hù)水平很低（小于1倍），達(dá)不到保護(hù)作用。

關(guān)鍵詞：香蕉;殺菌劑;殘留分布;全果;果肉

中圖分類號：S668.1 ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

Residue and Distribution of Fungicides in Banana Fruits and Dietary Risk Assessment

MA Chen1，2，3， ZHANG Qun1，2，3， LIU Chunhua1，2， WANG Mingyue1，2*

1. Analysis and Testing Center， Chinese Academy of Tropical Agriculture Sciences， Haikou， Hainan 571101， China; 2. Hainan Provincial Key Laboratory of Quality and Safety for Tropical Fruits and Vegetables， Haikou， Hainan 571101， China; 3. Laboratory of Quality and Safety Risk Assessment for Tropical Products （Haikou）， Ministry of Agriculture & Rural Affairs， Haikou， Hainan 571101， China

Abstract： To evaluate the residue and distribution of fungicides in banana fruits and dietary risk for consumers， 344 banana samples were determined for 14 fungicides and the residue distribution in whole banana fruits and pulp were analyzed. The chronic and acute dietary risks for adult and children （1–6 years） and protection level of existing fungicide maximum residue levels （MRLs） to consumer in China were also calculated. The results indicated that 56.10% of the whole banana samples and 25.58% of the pulp samples contained one or more fungicides residues. There were 13 fungicides detected in whole banana samples and the most frequently detected fungicide was pyraclostrobin with the detection rate of 32.27%. 11 kinds of fungicides were detected in the pulp samples and the most frequently detected fungicide was fluxapyroxad with the detection rate of 9.88%. According to the MRLs in China， fenbuconazole in two whole banana samples， pyraclostrobin in one whole banana sample， difenoconazole in one whole banana sample and fluxapyroxad in one whole banana sample exceeded the MRLs. More attention should be paid on the banana samples of Yunnan producing area and of the banana variety （Musa AAA group Cavendish） because the risk of pesticide residue in the banana samples were the highest. Among 11 banana samples （only 5.70% for 192 positive samples）， the fungicides residues in the pulp were 1.14–2.03 times higher than those in the whole banana of the same sample. Among other positive samples， pesticide residue levels in the pulp were much lower than those in the whole banana fruits of the same sample. The results of dietary risk assessment showed that the chronic and acute dietary risks of all detected fungicides in the pulp for Chinese adult and children （1–6 years） were both far below 100%. The cumulative dietary risks of trizoles， imidazoles， succinate dehydrogenase inhibitors （SDHI）， benzenamides and strobilurin in the pulp for Chinese adult and children （1–6 years） were all far below 100%. It’s indicated that there was no unacceptable risk of detected fungicides to human health through banana consumption. The consumer protection level （CPL） of exiting fungicides MRLs were high （1–1354 times） for chronic dietary risk. However， CPL of exiting flusilazole， prochloraz， imazalil MRLs to adults and to children （1–6 years） and pyraclostrobin MRL to children （1–6 years） for acute dietary risk was lower than one fold. Thus， the exiting Chinese MRLs of the above fungicides can’t play the role of protection for adults or children in the aspect of acute dietary risk.

Keywords： banana; fungicides; residue distribution; whole banana; pulp

DOI： 10.3969/j.issn.1000-2561.2022.01.020

香蕉是我國熱區(qū)重要的經(jīng)濟(jì)作物，也是我國消費(fèi)量最大的熱帶水果[1-2]。我國是全球香蕉第二大生產(chǎn)國，主產(chǎn)區(qū)在云南、廣西、廣東、海南、福建等省份[3]。香蕉上主要的病害有枯萎病、黑星病、葉斑病、炭疽病、花葉心腐病、束頂病和軸腐病等[4-6]?；瘜W(xué)藥劑是香蕉病害的主要防治手段。實(shí)際生產(chǎn)中，香蕉上使用的殺菌劑種類繁多，貫穿香蕉整個(gè)生育期。在果實(shí)套袋后，葉片上也可能使用殺菌劑。所以，香蕉果實(shí)中殺菌劑的殘留分析和膳食評估對于生產(chǎn)安全用藥、消費(fèi)指導(dǎo)等具有重要意義。

香蕉上殺菌劑殘留的研究主要集中在檢測方法開發(fā)[7-11]、香蕉果實(shí)或組織中殘留消解規(guī)律[12-17]、保鮮藥劑的殘留和安全評價(jià)[18-19]、套袋對香蕉中殺菌劑殘留的影響[20-21]以及國外香蕉樣品中殘留分析等方面[22-25]。針對我國香蕉中殺菌劑的殘留分析、果實(shí)中的殘留分布和膳食評估等的研究未見報(bào)道。本文擬分析香蕉生產(chǎn)中常用殺菌劑在香蕉全果和果肉中的殘留和分布情況，比較不同香蕉品種和產(chǎn)區(qū)的差異，并評估其對我國成人和兒童（1～6歲）的慢性和急性膳食風(fēng)險(xiǎn)以及現(xiàn)有最大殘留限量（maximum residue level， MRL）對消費(fèi)者的保護(hù)水平，為指導(dǎo)安全用藥和消費(fèi)引導(dǎo)提供參考。

1 ?材料與方法

1.1 ? 材料

1.1.1 ?樣品采集及處理 ?采集我國主產(chǎn)省份和消費(fèi)城市批發(fā)或農(nóng)貿(mào)市場的香蕉樣品共計(jì)344份。所有農(nóng)藥殘留均在香蕉達(dá)到可食用后測定。樣品分成全果和果肉2份分別勻漿，–20℃冷凍保存，待測。

1.1.2 ?主要試劑和儀器 ?主要試劑有甲基硫菌靈[GBW（E）081395]、咪鮮胺[GBW（E）081856]、戊唑醇[GBW（E）081851]、腈苯唑[GBW（E）081853]、苯醚甲環(huán)唑[GBW（E）081863]、百菌清[GBW（E） 0813737]、丙環(huán)唑[GBW（E）081849]7個(gè)農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)品[農(nóng)業(yè)農(nóng)村部環(huán)境質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)測試中心（天津），質(zhì)量濃度為1000 mg/L，純度≥99%];吡唑醚菌酯（BW901360-1000-A）、嘧菌酯（BW900743- 1000-A）、多菌靈（BW900742-1000A）、氟硅唑（BW900245-1000-A）、氟唑菌酰胺（92160a）、噻呋酰胺（BW901579-1000-H）、抑霉唑（BW901576- 1000-A）7個(gè)農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)品（壇墨質(zhì)檢科技有限公司，質(zhì)量濃度為1000 mg/L，純度≥99%）;乙腈、丙酮、正己烷、乙酸銨（美國Fisher公司，色譜純）;氯化鈉（廣州化學(xué)試劑有限公司，分析純），固相萃取柱：弗羅里矽柱（Florisil?），容積6 mL，填充物1000 mg。

主要儀器有Agilent 7890A氣相色譜儀–電子俘獲檢測器（美國安捷倫公司）、Thermo TSQ Quantum Access MAX超高效液相色譜–串聯(lián)質(zhì)譜儀（美國賽默飛世爾科技有限公司）、AL204型電子天平（瑞士梅特勒-托利多公司）、Laborota 4000真空旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀（德國Heidolph公司）、XW-80A微型渦旋混合儀（上海滬西分析儀器廠有限公司）、VS-24SMTi離心機(jī)（美國VISION公司）、HR2104攪拌機(jī)（中國廣東惠州飛利浦投資有限公司）、TTL-DCII氮?dú)獯蹈蓛x（北京同泰聯(lián)科技發(fā)展有限公司）。

1.2 ? 方法

1.2.1 ?農(nóng)藥殘留檢測種類和方法 ?測定生產(chǎn)中常用殺菌劑14個(gè)，包括吡唑醚菌酯、嘧菌酯、多菌靈、甲基硫菌靈、咪鮮胺、抑霉唑、戊唑醇、腈苯唑、苯醚甲環(huán)唑、氟硅唑、丙環(huán)唑、氟唑菌酰胺、噻呋酰胺和百菌清。

按照以下標(biāo)準(zhǔn)方法《水果和蔬菜中450種農(nóng)藥及相關(guān)化學(xué)品殘留量的測定 液相色譜–串聯(lián)質(zhì)譜法：GB/T 20769—2008》[26]和《蔬菜和水果中有機(jī)磷、有機(jī)氯、擬除蟲菊酯和氨基甲酸酯類農(nóng)藥多殘留的測定：NY/T 761—2008》[27]對樣品進(jìn)行前處理和農(nóng)藥殘留測定。采用帶電子俘獲檢測器的氣相色譜儀測定百菌清、苯醚甲環(huán)唑和噻呋酰胺，其他農(nóng)藥采用超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀測定。依據(jù)《食品中農(nóng)藥最大殘留限量：GB2763—2021》[28]判定香蕉中殺菌劑是否超標(biāo)。

具體的前處理方法如下：稱取20.0 g樣品于100 mL離心管，加入40.0 mL乙腈，用高速組織搗碎機(jī)在15 000 r/min，勻漿提取1 min，加入5.0 g氯化鈉，再勻漿提取1 min，在3800 r/min離心5 min，取上清液20.0 mL，在40℃水浴中旋轉(zhuǎn)濃縮至0.5 mL，氮?dú)獯蹈蓛x吹干。一份加入1 mL乙腈+水（3+2），直接過0.22 μm濾膜裝進(jìn)樣瓶待超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜儀測定。另外一份加入2.0 mL正己烷，采用弗羅里矽固相萃取柱凈化。依次用丙酮+正己烷（10+90）、5.0 mL正己烷預(yù)淋洗，條件化，當(dāng)溶劑液面達(dá)到柱吸附層表面時(shí)，立即倒入待凈化溶液，用雞心瓶接收洗脫液，用5.0 mL丙酮+正己烷（10+90）沖洗樣液瓶后淋洗弗羅里矽柱，并重復(fù)一次。將盛有淋洗液的雞心瓶在50℃水浴下旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至小于5.0 mL，用正己烷定容至5.0 mL，在渦旋混合器上混勻，過0.22 μm濾膜裝進(jìn)樣瓶待氣相色譜儀測定。

1.2.2 ?膳食風(fēng)險(xiǎn)評估方法 ?采用確定性評估方法計(jì)算所有檢出農(nóng)藥對成人和兒童（1～6歲）的急性和慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)。

按以下公式計(jì)算慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)：

（1）

公式中C取實(shí)際監(jiān)測樣品的殘留平均值，單位mg/kg;F表示產(chǎn)品消費(fèi)量，參照中國人均香蕉消費(fèi)量23.58 g/d[29];bw（body weight）表示人群平均體重，成人取53.23 kg，兒童取16.14 kg [29];ADI（acceptable daily intake）表示每日允許攝入量，單位mg/（kgd），數(shù)值參照國家標(biāo)準(zhǔn)[28]。當(dāng)%ADI小于100%，說明風(fēng)險(xiǎn)可接受。

按照以下公式計(jì)算急性膳食風(fēng)險(xiǎn)：

（2）

（3）

公式中LP（large portion）表示大份餐，即某類食品一餐的最大消費(fèi)量，香蕉的成人LP為15.974 g/ （kgd），兒童為28.249 g/（kgd）[29];U（unit weight of the edible portion）是以可食部分計(jì)的產(chǎn)品單個(gè)重量，U為0.7673 kg/d[29];HR（highest residue）表示最高殘留量，取可食部分農(nóng)藥殘留值的97.5百分位點(diǎn)數(shù);v（variability factor）為變異因子，一批產(chǎn)品中不同個(gè)體或同一個(gè)體中不同部位的殘留變異，一般取3;ARfD（acute reference dose）表示急性參考劑量，數(shù)值參考文獻(xiàn)[30]。當(dāng)U>25 g，且LP>U，按公式（2）計(jì)算;當(dāng)U>25 g，且U>LP，按公式（3）計(jì)算。當(dāng)%ARfD小于100%，說明風(fēng)險(xiǎn)可接受。

采用危害指數(shù)法（hazard index， HI）計(jì)算相同種類農(nóng)藥的累積性膳食風(fēng)險(xiǎn)[31]，HI方法參考公式（4）計(jì)算，即每個(gè)農(nóng)藥的慢性或急性膳食風(fēng)險(xiǎn)相加。

（4）

1.2.3 ?現(xiàn)有MRL標(biāo)準(zhǔn)對消費(fèi)者的保護(hù)水平評估

對長期攝入慢性風(fēng)險(xiǎn)的消費(fèi)者保護(hù)水平評估采用公式（5）計(jì)算[32]：

（5）

公式中CPLc（consumer protection level）表示慢性風(fēng)險(xiǎn)的消費(fèi)者保護(hù)水平;F為香蕉的日消費(fèi)量，取23.58 g/d;bw取成人平均體重53.23 kg或兒童平均體重16.14 kg;MRL（maximum residue level）是香蕉中該農(nóng)藥的最大殘留限量，參考我國國家標(biāo)準(zhǔn)[28]。

對短期攝入急性風(fēng)險(xiǎn)的消費(fèi)者保護(hù)水平評估采用公式（6）或（7）計(jì)算[32]：

（6）

（7）

公式中CPLa表示急性風(fēng)險(xiǎn)的消費(fèi)者保護(hù)水平;MRL是香蕉中該農(nóng)藥的最大殘留限量。成人按公式（6）計(jì)算，兒童按公式（7）計(jì)算。

當(dāng)CPLc或CPLa≥1時(shí)，表示現(xiàn)有的MRL標(biāo)準(zhǔn)對消費(fèi)者在長期攝入慢性風(fēng)險(xiǎn)或短期攝入急性風(fēng)險(xiǎn)方面的保護(hù)達(dá)到了可以接受的水平，CPLc或CPLa越大，保護(hù)水平越高。

1.3 ?數(shù)據(jù)處理

采用WPS Excel軟件處理數(shù)據(jù)，采用Origin 8.0和WPS Excel軟件作圖。

2 ?結(jié)果與分析

2.1 ?香蕉果實(shí)中殺菌劑殘留情況

344份香蕉樣品中殺菌劑的檢出情況如圖1所示。全果中樣品陽性率是56.10%，共檢出13種殺菌劑，檢出率位于前5位的殺菌劑分別是吡唑醚菌酯（32.27%）、抑霉唑（12.50%）、咪鮮胺（12.21%）、苯醚甲環(huán)唑（11.34%）和氟唑菌酰胺（11.34%）。果肉中樣品陽性率是25.58%，共檢出11種殺菌劑，檢出率位于前5位的殺菌劑分別是氟唑菌酰胺（9.88%）、多菌靈（6.40%）、抑霉唑（6.40%）、苯醚甲環(huán)唑（3.49%）和咪鮮胺（2.33%）。檢出殺菌劑中氟硅唑和百菌清只在全果中檢出，果肉中未檢出該2種農(nóng)藥。其余殺菌劑在全果中的檢出率均高于果肉中的檢出率，全果的檢出率是果肉中的1.2～22.2倍。根據(jù)我國國家標(biāo)準(zhǔn)，腈苯唑超限量2次，吡唑醚菌酯、苯醚甲環(huán)唑和氟唑菌酰胺各超限量1次。

圖2列出了5個(gè)產(chǎn)區(qū)香蕉全果和果肉中殺菌劑的檢出率。海南產(chǎn)區(qū)香蕉全果中共檢出10種，檢出率最高的殺菌劑是吡唑醚菌酯（9.30%）和抑霉唑（4.65%）;果肉中共檢出8種，檢出率最高的是氟唑菌酰胺（3.20%）和抑霉唑（2.91%）。廣東產(chǎn)區(qū)香蕉全果中共檢出9種，檢出率最高的是吡唑醚菌酯（4.65%）和嘧菌酯（2.91%）;果肉中共檢出8種，檢出率最高的是氟唑菌酰胺（1.45%）和抑霉唑（1.45%）。廣西產(chǎn)區(qū)香蕉全果中共檢出11種，檢出率最高的是吡唑醚菌酯（5.81%）和苯醚甲環(huán)唑（2.62%）;果肉中共檢出6種，檢出率最高的是多菌靈（1.16%）和戊唑醇（0.87%）。福建產(chǎn)區(qū)香蕉全果中共檢出9種，檢出率最高的是咪鮮胺（4.07%）和吡唑醚菌酯（3.20%）;果肉中共檢出5種，檢出率最高的是氟唑菌酰胺（0.87%）和咪鮮胺（0.87%）。云南產(chǎn)區(qū)香蕉全果中共檢出11種，檢出率最高的是吡唑醚菌酯（8.72%）和咪鮮胺（4.36%）;果肉中共檢出10種，檢出率最高的是氟唑菌酰胺（3.78%）和多菌靈（2.91%）。綜合以上結(jié)果，各產(chǎn)區(qū)香蕉全果中吡唑醚菌酯的檢出率均最高。除了廣西產(chǎn)區(qū)，香蕉果肉中氟唑菌酰胺的檢出率最高。全果中云南和廣西產(chǎn)區(qū)各有1份腈苯唑超限量，海南產(chǎn)區(qū)1份吡唑醚菌酯超限量，福建產(chǎn)區(qū)1份氟唑菌酰胺超限量。從殺菌劑的檢出種類、檢出率來看，云南產(chǎn)區(qū)香蕉的農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)最高。

圖3列出了5類香蕉品種全果和果肉中殺菌劑的檢出率。在分類上紅香蕉屬于香牙蕉，但是生產(chǎn)中紅香蕉農(nóng)藥使用和管理與香牙蕉存在差異，所以將紅香蕉單獨(dú)列為一類。香牙蕉全果樣品共檢出13種殺菌劑，檢出率最高的是吡唑醚菌酯（18.90%）和咪鮮胺（10.17%）;果肉樣品中共檢出10種，檢出率最高的是氟唑菌酰胺（7.27%）、抑霉唑（4.65%）和多菌靈（4.65%）。粉蕉全果樣品共檢出10種，檢出率最高的是吡唑醚菌酯（7.27%）和嘧菌酯（3.78%）;果肉樣品中共檢出6種，檢出率最高的是氟唑菌酰胺（1.74%）、多菌靈（0.87%）和吡唑醚菌酯（0.87%）。皇帝蕉全果樣品中共檢出5種，檢出率最高的是吡唑醚菌酯（2.91%）、咪鮮胺（0.87%）和抑霉唑（0.87%）;果肉樣品中共檢出3種，檢出率最高的是抑霉唑（1.16%）和咪鮮胺（0.58%）。大蕉全果樣品中共檢出5種，檢出率最高的是吡唑醚菌酯、氟唑菌酰胺、苯醚甲環(huán)唑和嘧菌酯，檢出率均是0.87%;果肉樣品中共檢出3種，檢出率最高的是氟唑菌酰胺（0.58%）和多菌靈（0.58%）。紅香蕉全果樣品中共檢出7種，檢出率最高的是吡唑醚菌酯（2.33%）、抑霉唑（1.45%）和甲基硫菌靈（1.45%）;果肉樣品中共檢出3種，檢出率最高的是抑霉唑（0.58%）。綜合以上結(jié)果，香牙蕉中殺菌劑的檢出種類和檢出率最高。1份粉蕉中氟唑菌酰胺超限量1次，1份紅香蕉中吡唑醚菌酯超限量，香牙蕉中有2份腈苯唑和1份苯醚甲環(huán)唑超限量。各類香蕉品種的全果樣品中均檢出吡唑醚菌酯、多菌靈和苯醚甲環(huán)唑，其中吡唑醚菌酯的檢出率均最高。除了皇帝蕉外，其余香蕉品種的果肉樣品中均檢出氟唑菌酰胺和多菌靈，且2種殺菌劑的檢出率也較高。

2.2 ?香蕉中殺菌劑在果實(shí)中的殘留分布

圖4列出了檢出殺菌劑在香蕉全果和果肉中的殘留量分布情況。表1列出了檢出殺菌劑在全果和果肉中的殘留平均值、中位值、97.5百分位值和99.5百分位值。結(jié)果表明，戊唑醇在果肉中的殘留分布范圍、中位值、平均值等均高于全果（圖4A、表1），其余殺菌劑在果肉中的殘留水平和分布范圍均低于全果。

圖5表示檢出殺菌劑在同一份樣品的全果和果肉中的殘留量比較。在7份戊唑醇陽性樣品中，1份樣品只在果肉中檢出;3份樣品果肉中的殘留量高于全果（42.85%），果肉中的殘留量是全果的1.38～2.03倍（圖5A）。在5份腈苯唑陽性樣品中，1份樣品只在果肉中檢出，2份樣品只在全果中檢出，1份樣品果肉中的殘留量高于全果（1.43倍），1份樣品全果中的殘留量高于果肉（圖5B）。在37份多菌靈陽性樣品中，1份樣品只在果肉中檢出;2份樣品果肉中的殘留量高于全果（5.41%），果肉中的殘留量分別是全果的1.25倍和1.29倍（圖5C）。在43份氟唑菌酰胺陽性樣品中，4份樣品只在果肉中檢出，其余樣品中果肉中的含量均低于全果（圖5D）。在44份苯醚甲環(huán)唑陽性樣品中，5份樣品只在果肉中檢出，1份樣品果肉中的殘留量高于全果（1.84倍），其余樣品中果肉中的殘留量低于全果（圖5E）。在49份抑霉唑陽性樣品中，6份樣品只在果肉中檢出，2份樣品果肉的殘留量高于全果（4.08%），果肉中的殘留量分別是全果的1.23和5.76倍（圖5F）。在33份嘧菌酯陽性樣品中，2份只在果肉中檢出，其余樣品果肉中的殘留量均低于全果（圖5G）。在43份咪鮮胺陽性樣品中，1份樣品只在果肉中檢出，2份樣品果肉的殘留量高于全果，果肉中的殘留量分別是全果的1.14和1.33倍（圖5H）。在114份吡唑醚菌酯陽性樣品中，3份只在果肉中檢出，其余樣品果肉中的殘留量均低于全果或未檢出（圖5 I-1、圖5 I-2）。在29份甲基硫菌靈陽性樣品中，所有樣品果肉中的殘留量均低于全果或未檢出（圖5J）。綜合以上結(jié)果，只有11份香蕉樣品果肉中殺菌劑的殘留量高于全果（5.70%），果肉中的殘留量是全果的1.14～2.03倍;24份樣品只在果肉中檢出殺菌劑（12.43%）;其余絕大多數(shù)香蕉樣品中檢出殺菌劑在果肉中的殘留量低于全果。

2.3 ?膳食風(fēng)險(xiǎn)評估

圖6列出了香蕉果肉中檢出殺菌劑對成人和兒童的慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)（A）和累積慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)（B）。結(jié)果表明，單一農(nóng)藥的慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)范圍是0.004～1.250%ADI，農(nóng)藥組的累積慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)范圍是0.034～2.610%ADI，均遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于100%，說明通過香蕉攝入的農(nóng)藥殘留的慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)在可接受范圍內(nèi)。兒童的慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)均高于成人。單一農(nóng)藥的慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)位于前5位的是戊唑醇> 苯醚甲環(huán)唑>咪鮮胺>氟唑菌酰胺>抑霉唑。農(nóng)藥組的累積慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)大小依次為三唑類（戊唑醇、苯醚甲環(huán)唑、腈苯唑）>咪唑類（抑霉唑和咪鮮胺）>琥珀酸脫氫酶抑制劑類（氟唑菌酰胺和噻呋酰胺）>苯并咪唑類（多菌靈和甲基硫菌靈）>甲氧基丙烯酸酯類（吡唑醚菌酯和嘧菌酯）。

圖7列出了香蕉果肉中檢出殺菌劑對成人和兒童的急性膳食風(fēng)險(xiǎn)（A）和累積急性膳食風(fēng)險(xiǎn)（B）。由于琥珀酸脫氫酶抑制劑類農(nóng)藥中的噻呋酰胺和甲氧基丙烯酸酯類農(nóng)藥中的嘧菌酯缺少ARfD，故無法計(jì)算其急性膳食風(fēng)險(xiǎn)和累積風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明，單一農(nóng)藥的急性膳食風(fēng)險(xiǎn)范圍是0.034～35.860%ARfD，農(nóng)藥組的累積急性膳食風(fēng)險(xiǎn)范圍是3.310～63.620%ARfD，均小于100%，說明通過香蕉攝入的農(nóng)藥殘留的急性膳食風(fēng)險(xiǎn)在可接受范圍內(nèi)。兒童的急性膳食風(fēng)險(xiǎn)均高于成人。單一農(nóng)藥的急性膳食風(fēng)險(xiǎn)位于前5位的農(nóng)藥是抑霉唑>戊唑醇>多菌靈>咪鮮胺>苯醚甲環(huán)唑。農(nóng)藥組的累積急性膳食風(fēng)險(xiǎn)大小依次為三唑類>苯并咪唑類>咪唑類。

2.4 ?現(xiàn)有MRL標(biāo)準(zhǔn)對消費(fèi)者的保護(hù)水平評估

目前，除了噻呋酰胺外，其他殺菌劑在我國均制定了香蕉上的最大殘留限量。與國外主要國家或地區(qū)的標(biāo)準(zhǔn)相比較，我國香蕉上氟硅唑、戊唑醇、苯醚甲環(huán)唑、吡唑醚菌酯的MRL值均寬于其他國家;腈苯唑、嘧菌酯、氟唑菌酰胺和百菌清的MRL值等于或嚴(yán)于其他國家（表2）。我國香蕉上氟硅唑、戊唑醇、嘧菌酯、甲基硫菌靈、多菌靈、咪鮮胺、抑霉唑和百菌清上MRL值均高于市場監(jiān)測的99.5百分位點(diǎn)殘留值（表1），說明這些農(nóng)藥只要規(guī)范使用，可以保證香蕉上相關(guān)殺菌劑符合產(chǎn)品標(biāo)準(zhǔn)。

我國現(xiàn)有MRL標(biāo)準(zhǔn)對消費(fèi)者的保護(hù)水平評估結(jié)果如表2所示。香蕉中各類殺菌劑MRL值對消費(fèi)者慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)的保護(hù)水平（CPLc）為1～1354倍，保護(hù)水平普遍較高。香蕉中各類殺菌劑MRL值對消費(fèi)者急性膳食風(fēng)險(xiǎn)的保護(hù)水平（CPLa）為0.2～89倍。其中，氟硅唑、咪鮮胺和抑霉唑?qū)Τ扇撕蛢和约斑吝蛎丫和腃PLa<1，說明這些農(nóng)藥的MRL值對消費(fèi)者急性膳食風(fēng)險(xiǎn)的保護(hù)水平很低，達(dá)不到保護(hù)作用。其他殺菌劑MRL值對消費(fèi)者急性膳食風(fēng)險(xiǎn)的保護(hù)水平較高。

3 ?討論與結(jié)論

本研究監(jiān)測了344份香蕉中14種常用殺菌劑的殘留。殺菌劑在全果中的檢出率均高于果肉。全果樣品的陽性率是56.10%，共檢出殺菌劑13種，吡唑醚菌酯（32.27%）的檢出率最高。果肉樣品的陽性率是25.58%，共檢出殺菌劑11種，氟唑菌酰胺（9.88%）的檢出率最高。根據(jù)我國MRL判定，香蕉中腈苯唑超限量2次，吡唑醚菌酯、苯醚甲環(huán)唑和氟唑菌酰胺各超限量1次。5個(gè)產(chǎn)區(qū)和5類香蕉品種的全果樣品中吡唑醚菌酯的檢出率均最高。香蕉果肉中氟唑菌酰胺的檢出率最高（廣西產(chǎn)區(qū)和皇帝蕉除外）。綜合考慮，云南產(chǎn)區(qū)香蕉和香牙蕉品種的農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)最高。劉永明等[22]監(jiān)測了126份進(jìn)口香蕉的農(nóng)藥殘留，陽性率為92.9%，共檢出殺菌劑9種，檢出率較高的是異菌脲、多菌靈、咪鮮胺、嘧菌酯，按照我國標(biāo)準(zhǔn)均未超標(biāo)。KIM等[24]研究了206894份韓國市場上進(jìn)口香蕉的農(nóng)藥殘留，檢出率較高的是抑霉唑、嘧菌酯、噻菌靈和多菌靈。ALMUTAIRI等[25]分析了沙特阿拉伯（Saudi Arabia）市場上87份進(jìn)口香蕉的農(nóng)藥殘留，檢出率較高的是嘧菌酯、多菌靈、抑霉唑和噻菌靈。關(guān)于我國香蕉上農(nóng)藥殘留分析的研究未見報(bào)道，本研究對國產(chǎn)香蕉殺菌劑的檢出種類和上述文獻(xiàn)中報(bào)道的進(jìn)口香蕉的檢出種類有部分相同，但檢出率存在差異。

本研究發(fā)現(xiàn)，196份香蕉陽性樣品中只有11份樣品果肉中殺菌劑的殘留量高于全果（5.70%），果肉中的殘留量是全果的1.14～2.03倍;24份樣品只在果肉中檢出殺菌劑（12.43%）;其余絕大多數(shù)香蕉樣品中檢出殺菌劑在果肉中的殘留量顯著低于全果。香蕉果肉中殺菌劑的慢性、急性膳食風(fēng)險(xiǎn)以及累積風(fēng)險(xiǎn)均小于100%，說明通過香蕉攝入的殺菌劑殘留不會對人體產(chǎn)生健康風(fēng)險(xiǎn)。據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，田間規(guī)范試驗(yàn)條件下戊唑醇、氟環(huán)唑、苯醚甲環(huán)唑、丙環(huán)唑、噻呋酰胺和氟唑菌酰胺在香蕉果肉中的最終殘留量均低于全果，這些農(nóng)藥主要?dú)埩粼诠ど?，噻呋酰胺的慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)不可接受，其他殺菌劑的慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)均可接受[12， 15-16]。鄭雪虹等[18]使用500～1000倍的45%咪鮮胺乳油對香蕉進(jìn)行采后浸果1 min，結(jié)果發(fā)現(xiàn)咪鮮胺的殘留主要集中在果皮上，果肉中的殘留極少。本研究結(jié)果與上述文獻(xiàn)相似，只有11份樣品果肉中殺菌劑的殘留量高于全果，其余樣品全果中殺菌劑的殘留量顯著高于果肉，所以香蕉中殺菌劑主要?dú)埩粼诠ど稀?/p>

本研究檢出殺菌劑中除了噻呋酰胺在我國未制定MRL外，其他殺菌劑均已制定MRL。本研究發(fā)現(xiàn)，我國制定的香蕉中各類殺菌劑MRL值對消費(fèi)者慢性膳食風(fēng)險(xiǎn)的保護(hù)水平普遍較高，但氟硅唑、咪鮮胺和抑霉唑?qū)Τ扇撕蛢和约斑吝蛎丫和募毙陨攀筹L(fēng)險(xiǎn)的保護(hù)水平很低（<1），達(dá)不到保護(hù)水平。孫瑞卿等[36]利用我國農(nóng)藥MRL標(biāo)準(zhǔn)、國內(nèi)登記農(nóng)藥的殘留規(guī)范試驗(yàn)數(shù)據(jù)，評估了香蕉等作物上農(nóng)藥的急性膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)，發(fā)現(xiàn)香蕉中氟硅唑?qū)?～6歲兒童和普通人群的急性膳食風(fēng)險(xiǎn)不可接受，高達(dá)300%和160%。本研究得到的結(jié)果與該文獻(xiàn)相似。盡管農(nóng)藥MRL標(biāo)準(zhǔn)制定指南中規(guī)定了急性膳食暴露評估方法，但目前我國在實(shí)際制定農(nóng)藥MRL時(shí)尚未進(jìn)行急性膳食暴露評估[36-37]，所以MRL值對人群的膳食風(fēng)險(xiǎn)保護(hù)力度需要評估。在實(shí)際生產(chǎn)中，農(nóng)民可能存在不規(guī)范施藥現(xiàn)象，因而導(dǎo)致產(chǎn)品中可能存在偶然的高濃度農(nóng)藥殘留，為了更好地進(jìn)行農(nóng)藥殘留風(fēng)險(xiǎn)管理，建議在制定MRL值開展急性膳食風(fēng)險(xiǎn)評估，以提高M(jìn)RL值對消費(fèi)者的急性風(fēng)險(xiǎn)保護(hù)水平。

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