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    陜西某礦區(qū)煤泥制備4A分子篩的試驗(yàn)研究*

    2021-12-03 08:14:20司玉成
    化學(xué)工程師 2021年11期
    關(guān)鍵詞:硅鋁交換量晶化

    司玉成,吳 濤

    (1.陜西國防工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院 化學(xué)工程學(xué)院,陜西 西安710300;2.西安科技大學(xué) 化學(xué)與化工學(xué)院,陜西 西安710054)

    4A型分子篩是一種硅鋁酸鹽,一般認(rèn)為其化學(xué)組成是Na2O·Al2O3·2SiO2·9/2H2O,其骨架結(jié)構(gòu)特殊、孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)[1]。4A分子篩的吸附性能、催化性能和離子交換性能相對比較優(yōu)良,用途廣泛,常被用作吸附材料、催化材料及離子交換材料[2]。按照合成4A分子篩所使用原料物質(zhì)的不同,水熱合成4A分子篩的方法可分為化學(xué)合成法和天然礦物合成法。化工原料合成法工藝相對成熟,但對原料的各項(xiàng)性能要求較苛刻,且價(jià)格昂貴,生產(chǎn)成本較高,這些劣勢影響分子篩的推廣與應(yīng)用[3]。天然沸石、膨潤土、油頁巖、高嶺土、煤矸石和粉煤灰等常被用來當(dāng)作合成4A分子篩的最佳天然礦物原料,這些天然礦物來源廣泛、價(jià)格低廉,制備分子篩的成本較低,性價(jià)比高,且能大大提高這些礦物質(zhì)的附加值[4-8]。我國的煤炭儲量非常豐富,煤炭的開采和使用量也位于世界前列。由于煤炭清潔高效利用的要求,我國煤炭入選率和入選量逐年提高,產(chǎn)生的煤泥量也逐年增大,大量煤泥占用礦區(qū)及周圍土地,對空氣、水資源、土壤等環(huán)境構(gòu)成污染。煤泥傳統(tǒng)的主要利用方式是電廠發(fā)電、制備型煤、配制水煤漿、井下填充、制水泥、造磚等,這些利用方式相對較粗放,經(jīng)濟(jì)價(jià)值較低。SiO2、Al2O3、Fe2O3、MgO和CaO是黃陵煤泥灰的主要化學(xué)成分,其中SiO2和Al2O3的含量達(dá)60%以上,其可以向4A分子篩的制備提供豐富的硅源和鋁源,節(jié)約合成成本[9]。本研究將煤泥首先經(jīng)過高溫煅燒活化、酸浸除鐵,即得到預(yù)處理后的活性濾渣,然后通過水熱合成的方法制備4A型分子篩產(chǎn)品。通過單因素實(shí)驗(yàn)優(yōu)化了反應(yīng)工藝條件,重點(diǎn)考察了nNa2O/nSiO2比、老化時(shí)間、晶化溫度和晶化時(shí)間等因素對樣品Ca2+交換量的影響。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要原料與儀器

    取自陜西某礦區(qū)的煤泥經(jīng)高溫煅燒活化、酸浸除鐵等預(yù)處理,所得原料濾渣中SiO2、Al2O3和Fe2O3的含量分別為60.06%、11.04%和0.85%[9]。試驗(yàn)中用到的HCl、NaOH、NaAlO2、乙二胺四乙酸鈉、鈣指示劑等,均為分析純,天津市德恩化學(xué)試劑有限公司。

    三口燒瓶(合肥市三元化玻儀器有限公司);HH-1型數(shù)顯恒溫水浴鍋(江蘇科析儀器有限公司);DHG-9146A型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱(上海精宏實(shí)驗(yàn)設(shè)備有限公司);RW20型電動數(shù)顯攪拌器(德國IKA公司)。

    1.2 分子篩樣品制備

    將5g預(yù)處理后的活性濾渣與NaOH按質(zhì)量比1∶1混合均勻,轉(zhuǎn)移至銀坩堝內(nèi),在溫度為400℃下堿熔2h,制得淺綠色熔渣,冷卻后備用。將堿熔渣置于三口燒瓶內(nèi),并加適量水充分溶解,向溶液中添加7.31g NaAlO2,調(diào)整硅鋁比為1∶1,補(bǔ)充適量水調(diào)得n(H2O/Na2O)為45,加NaOH溶液調(diào)得n(Na2O/SiO2)在1.1~1.9范圍內(nèi),在60℃下老化4~12h后提高晶化溫度80~100℃,晶化2~10h,經(jīng)洗滌,105℃下干燥12h得白色粉末狀4A分子篩。

    1.3 性能測試

    采用國家輕工業(yè)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)QB/T 1768-2003對4A分子篩的Ca2+交換量、飽和靜態(tài)水吸附量和灼燒失重進(jìn)行測定;采用GB/T 13176.1對4A分子篩的白度進(jìn)行測定;采用GB/T 6368對4A分子篩的pH值進(jìn)行測定[2]。

    1.4 樣品表征

    采用D/max-2700X射線粉末衍射儀對分子篩樣品的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析;采用JSM-6390A型的掃描電子顯微鏡觀察樣品分子篩微觀結(jié)構(gòu)和表面形貌。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 n(Na2O/SiO2)對Ca2+交換量的影響

    為了考察不同鈉硅比對Ca2+交換量的影響,固定硅鋁比為1∶1,水鈉比為45不變,保持老化時(shí)間為8h,晶化溫度為85℃,晶化時(shí)間為4h,通過添加不同NaOH,調(diào)整n(Na2O/SiO2)分別為1.1、1.3、1.5、1.7和1.9,按制備工藝流程進(jìn)行試驗(yàn),結(jié)果見圖1。

    圖1 n(Na2O/SiO2)對Ca2+交換量的影響Fig.1 Effect of n(Na2O/SiO2)on Ca2+exchange capacity

    由圖1可以看出,隨著鈉硅比的增大,Ca2+交換量逐步提高,當(dāng)n(Na2O/SiO2)為1.3時(shí),Ca2+交換量達(dá)到最大值281.26mg·g-1。繼續(xù)提高鈉硅比時(shí),Ca2+交換量則逐步降低。這種變化趨勢與反應(yīng)體系中堿的含量有關(guān)。當(dāng)反應(yīng)體系中NaOH含量較低時(shí),原料中活性硅、鋁組分溶出率較低,生成的硅鋁酸鹽分子篩有限,此時(shí)Ca2+交換量也降低。隨著NaOH含量的增加,反應(yīng)體系中溶解的SiO2-3和AlO2-的濃度增大,晶核的生長速率加快,這對過渡態(tài)4A分子篩的生成是有益的。當(dāng)NaOH含量過多時(shí),過渡態(tài)物相會發(fā)生溶解,且會生成結(jié)構(gòu)相對較穩(wěn)定的雜質(zhì)晶體方鈉石,導(dǎo)致Ca2+交換量逐漸降低[10]。因此,確定n(Na2O/SiO2)為1.3。

    2.2 老化時(shí)間對Ca2+交換量的影響

    為了考察不同老化時(shí)間對Ca2+交換量的影響,固定硅鋁比為1∶1,水鈉比為45不變,保持n(Na2O/SiO2)=1.3,晶化溫度為85℃,晶化時(shí)間為4h,調(diào)整老化時(shí)間分別為4、6、8、10和12h,按制備工藝流程進(jìn)行試驗(yàn),老化時(shí)間對Ca2+交換量的影響見圖2。

    圖2 老化時(shí)間對Ca2+交換量的影響Fig.2 Effect of aging time on Ca2+exchange capacity

    低溫老化的作用是將堿熔生成的硅鋁酸鹽及偏高嶺石形成硅鋁凝膠,進(jìn)而生成晶核[11]。由圖2可知,隨著老化時(shí)間的延長,Ca2+交換量也隨之增加,當(dāng)老化時(shí)間為8h時(shí),Ca2+交換量達(dá)到281.25mg·g-1,老化時(shí)間繼續(xù)延長,Ca2+交換量逐步降低。這主要是由于老化時(shí)間較短時(shí),體系不能生成足夠的硅酸鹽離子和鋁酸鹽離子,進(jìn)而形成穩(wěn)定的硅鋁凝膠,晶化過程無法獲得充足的原料,生成的4A沸石結(jié)晶度較低,Ca2+交換量較低;隨著老化時(shí)間延長,硅鋁酸鹽離子增多,會抑制鋁的溶出,導(dǎo)致硅鋁摩爾比增大,進(jìn)而生成Na-X沸石等雜晶[8],故確定最佳老化時(shí)間為8h。

    2.3 晶化溫度對Ca2+交換量的影響

    為了考察不同晶化溫度對Ca2+交換量的影響,固定硅鋁比為1∶1,水鈉比為45不變,保持n(Na2O/SiO2)=1.3,老化時(shí)間為8h,晶化時(shí)間為4h,調(diào)整晶化溫度分別為80、85、90、95和100℃,按制備工藝流程進(jìn)行試驗(yàn),晶化溫度對Ca2+交換量的影響見圖3。

    圖3 晶化溫度對Ca2+交換量的影響Fig.3 Effect of crystallization temperature on Ca2+exchange capacity

    由圖3可知,Ca2+交換量隨著晶化溫度的升高而增加,繼續(xù)提高晶化溫度,Ca2+交換量逐步降低。結(jié)晶過程中,晶化溫度和晶化時(shí)間會對晶體的生長速度及晶體的結(jié)構(gòu)產(chǎn)生重要影響。當(dāng)晶化溫度較低時(shí),反應(yīng)體系中固相組分溶解不完全,進(jìn)而使結(jié)晶的時(shí)間延長,對晶體的生長不利。相反,當(dāng)結(jié)晶溫度過高時(shí),晶體之間容易結(jié)塊,容易出現(xiàn)孿生現(xiàn)象,晶體顆粒也會變大,此時(shí)Ca2+交換量也會逐步降低,甚至?xí)善渌s質(zhì)晶體,如方鈉石[12]。故確定最佳的晶化溫度為85℃。

    2.4 晶化時(shí)間對Ca2+交換量的影響

    為了考察不同晶化時(shí)間對Ca2+交換量的影響,固定硅鋁比為1∶1,水鈉比為45不變,保持n(Na2O/SiO2)=1.3,老化時(shí)間為8h,晶化溫度為85℃,調(diào)整晶化時(shí)間分別為2、4、6、8和10h,按制備工藝流程進(jìn)行試驗(yàn),晶化時(shí)間對Ca2+交換量的影響見圖4。

    圖4 晶化時(shí)間對Ca2+交換量的影響Fig.4 Effect of crystallization time on Ca2+exchange capacity

    由圖4可知,Ca2+交換量隨著晶化時(shí)間的延長而增加,在晶化時(shí)間為6h時(shí),Ca2+交換量最高,達(dá)到293.53mg·g-1。繼續(xù)延長晶化時(shí)間,Ca2+交換量逐步降低。晶化時(shí)間的長短會影響分子篩晶形的好壞。晶化時(shí)間較短時(shí),晶體發(fā)育不完全,晶形不完整,Ca2+交換量較低。延長晶化時(shí)間,完整的晶體會生成,晶體發(fā)育良好,Ca2+交換量也增大。當(dāng)晶化時(shí)間過長,4A分子篩晶體規(guī)則的立方體結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,棱角逐漸消失,呈現(xiàn)出各種不規(guī)則形狀,甚至?xí)衅渌s質(zhì)晶體出現(xiàn),如方鈉石晶體。故最佳晶化時(shí)間為6h。

    2.5 產(chǎn)物的XRD及SEM分析

    通過XRD和SEM對制得的產(chǎn)物進(jìn)行分析。4A分子篩產(chǎn)物的XRD衍射圖見圖5。

    圖5 4A分子篩產(chǎn)品的XRD圖Fig.5 XRD diagram of 4A molecular sieve product

    由圖5可知,各個(gè)特征衍射峰與4A分子篩標(biāo)準(zhǔn)衍射峰(PDF 30-0222)相吻合,峰形尖銳,且強(qiáng)度較強(qiáng),無其他雜峰出現(xiàn)。

    圖6為4A分子篩產(chǎn)品的SEM譜圖。

    圖6 4A分子篩產(chǎn)品的SEM圖Fig.6 SEM of 4A molecular sieve product

    由圖6可以看出,樣品外形呈規(guī)則的立方體,顆粒尺寸勻稱,晶體粒徑在1μm左右。

    對產(chǎn)物的理化性質(zhì)進(jìn)行測定,產(chǎn)物的白度為95%,靜態(tài)水吸附量為22.3%,灼燒失重19.4%,pH值為9.87,上述性能指標(biāo)均達(dá)到洗滌劑助劑4A分子篩行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)(QB/T1768-2003)。

    3 結(jié)論

    (1)利用黃陵煤泥成功制備出4A型分子篩。優(yōu)化出的適宜工藝條件為:nNa2O/nSiO2=1.3,老化時(shí)間為8h,晶化溫度為85℃,晶化時(shí)間為6h。

    (2)制得的分子篩產(chǎn)品白度95,Ca2+交換量達(dá)到293.53mg·g-1,靜態(tài)水吸附量為22.3%,灼燒失重19.4%,pH值為9.87。晶體呈規(guī)則的立方體外形,顆粒大小均勻,晶體粒徑在1μm左右,以上指標(biāo)均達(dá)到洗滌劑助劑4A分子篩行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)。

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