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    焦爐氣制甲醇中馳放氣回收利用工藝的探討

    2021-12-03 08:14:38楊永杰馮傳壯
    化學工程師 2021年11期
    關鍵詞:單程膜分離新工藝

    楊永杰,馮傳壯

    (1.天津大學 化工學院,天津300350;2.匯智工程科技股份有限公司,山東 青島266100)

    在傳統(tǒng)的焦爐煤氣制甲醇工藝中,為了減少惰性氣體的累積,需排放馳放氣,但馳放氣中H2含量超過70%,直接燃燒必然會造成資源浪費以及溫室效應加劇。對此,易群等人[1]提出補碳來提高H2利用率和甲醇產量,減少H2浪費。劉文慶等人[2]在運行裝置上做過液態(tài)CO2氣化補碳實驗,甲醇年產增加5000t。補碳能夠有效降低H2的浪費,但資源浪費問題依然存在。鄭清娟[3]提出利用變壓吸附(PSA)從馳放氣中回收高純度H2,膜分離回收CO2循環(huán)回反應器,其余H2可用于燃料電池等,提高H2利用率,但高純度H2會犧牲掉H2的收率。靳嵩[4]提出PSA回收馳放氣中的H2合成氨。相比于回收H2,補碳可使H2在裝置內直接利用,且CO2可實現(xiàn)資源化利用,為“碳中和”做貢獻。之前有較多的焦爐煤氣制甲醇工藝補碳、PSA回收H2等的報道,但鮮有膜分離回收馳放氣中H2和CO2用于甲醇合成并同時補入CO2的報道。

    本研究提出一種膜分離回收馳放氣中的H2和CO2用于甲醇合成,同時補入CO2解決碳不足的新工藝,并分析了CO2適宜的補入量。

    1 工藝研究與優(yōu)化

    首先,以裝置實際數(shù)據(jù)為基礎,利用Aspen Plus流程模擬軟件對傳統(tǒng)工藝進行全流程模擬,所得模型為工藝研究與優(yōu)化的基礎。

    1.1 膜分離回收馳放氣中H2、CO2并同時補入CO2新工藝的研究

    1.1.1 馳放氣中H2和CO2回收方法的選擇 新工藝馳放氣的分離,只要求H2和CO2收率以及N2、CH4等惰性氣體的除去率,對于H2濃度不作要求。綜合考慮馳放氣的回收要求以及出口壓力,本課題選用膜分離回收H2和CO2。膜分離具有結構緊湊、穩(wěn)定、收率高等優(yōu)點,盡管回收的H2濃度比PSA低,但對本工藝恰好能夠揚長避短,且膜組件的進氣側無需外設加壓設備,可省去一部分設備投資,故選用膜分離。對于膜分離單元,膜組件或膜的選擇尤為重要。David等人[5,6]報道了Matrimid 5218膜具有較高滲透率和選擇性。通過氣相氟化后的Matrimid 5218膜可以提高分離性能[7,8]。K.M等人[9]分析對比了多種膜或膜組件對H2、CO2、CO、CH4、N2多元體系的分離性能,其中氟化復合的Matrimid 5218 R中空纖維膜(Matrimid 5218 R-F2)的分離性能最為優(yōu)異,H2、CO2的回收率最高,N2、CH4的滯留最少。本課題的兩套膜組件均選用Matrimid 5218R-F2,其性能參數(shù)于表1、2。

    表1 氟化復合的Matrimid 5218 R中空纖維膜的性能參數(shù)Tab.1 Performance parameters of fluorinated composite Matrimid 5218R hollow fiber membrane

    表2 理想選擇性Tab.2 Ideal selectivity

    1.1.2 膜組件分離效果的計算 根據(jù)膜組件性能參數(shù)(表1、2)以及膜組件的進料條件(表3),應用中空纖維管逆流模型[10](式1~5)計算膜組件分離效果。計算可得H2和CO2收率分別可達98%、96%,CO、CH4和N2的去除率分別可達94%、99%、99%。

    表3 膜組件的進料條件Tab.3 Feeding conditions of membrane modules

    膜組件的數(shù)學計算模型如下:

    式中yi:進氣側各組分摩爾分率;xiF,F(xiàn)P:進氣側摩爾組成和摩爾流量,kmol·h-1;yi p,F(xiàn)P:滲透側摩爾組成和摩爾流量,kmol·h-1;FR:滲余側摩爾組成和摩爾流量,kmol·h-1;Ji:組分i的滲透系數(shù),kmol·(m2·s·kPa)-1;A、Am:膜的面積和總面積,m2。

    1.1.3 新工藝改進方案與工藝流程模擬 本研究是在原有工藝基礎上,做了以下改進:(1)甲醇合成單元馳放氣進入膜分離單元(圖1中的MEMBRA1),分離出N2、CH4等惰性氣體并回收H2和CO2。富氫氣經加壓后循環(huán)回反應器,富氮氣去燃燒爐。(2)若富氫氣只是簡單返回反應器,會造成氫碳比嚴重失調和碳不足,導致循環(huán)氣量過大。采用進料處補入CO2的方式,能夠調優(yōu)氫碳比解決碳不足問題;(3)適當調高馳放氣的排放量,減小惰性氣體在反應器中的分壓,有利于甲醇合成反應的進行,將氣體循環(huán)率調至0.925;(4)膜分離(圖1中的MEMBRA2)回收閃蒸罐FLASH 2和預分離塔T1的馳放氣中的CO2,從進料處循壞回裝置。

    在Aspen Plus中應用Sep模塊分配馳放氣各組分的流量,應用Valve模擬膜單元的壓降。根據(jù)膜組件數(shù)學計算模型計算結果,H2和CO2膜回收單元(圖1中的MEMBRA1)Sep模塊H2、CO2、CO、N2、CH4的收率分別設置為0.98、0.96、0.04,0.005和0,壓降設為4MPa。CO2膜回收單元(圖1中的MEMBRA2)中Sep模塊的設置,為了便于計算,CO2收率設為1,其余組分設為0,對整體影響可忽略不計,壓力降設為1MPa。新工藝的工藝模擬流程見圖1。

    圖1 新優(yōu)化方案的流程模擬圖Fig.1 Process simulation of the new optimization scheme

    1.2 普通補碳優(yōu)化方案的工藝研究

    普通補碳優(yōu)化方案,是在原有工藝的基礎上,在進料處加一股CO2物料,與粗焦爐煤氣共同進料,為防止轉化爐中析碳,需相應增加進入轉化爐蒸汽量。根據(jù)前人的研究[1],補入CO2要保證進入壓縮機入口處的合成氣的氫碳比在2.0左右。經模擬計算后補入CO2量確定為115kmol·h-1。

    2 工藝優(yōu)化結果的討論分析

    2.1 新工藝CO2的補入量對工藝技術參數(shù)的影響

    CO2補入的量(簡稱補碳量,下同)會影響R1(壓縮機入口氫碳比的簡稱,下同),從而影響合成反應中碳的轉化率以及未反應循環(huán)氣組成,進而又將影響R2(反應器入口氫碳比的簡稱,下同),如圖2a所示,當補碳量在190~220kmol·h-1內以5kmol·h-1為間隔變化時,隨著CO2補入量的增加:R1和R2均呈現(xiàn)出持續(xù)減小的變化趨勢,且減幅都逐漸減小,當補碳量大于205kmol·h-1時,R1與R2變化趨于平緩。補碳量為200kmol·h-1,此時R1(理想值為2.05~2.15)與R2(理想值為3~5)的值分別為2.12和4.69,均在理想值范圍內。

    由圖2b可知,隨著補碳量的增加:CO的單程轉化率呈現(xiàn)出先增大后減小的變化趨勢,補碳量為200kmol·h-1時,CO單程轉化率最大;CO2的單程轉化率呈現(xiàn)出持續(xù)減小的趨勢,當補碳量大于205kmol·h-1時,變化趨于平穩(wěn);總碳的單程轉化率是CO和CO2轉化率的綜合寫照,總碳的單程轉化率呈現(xiàn)出持續(xù)減小的變化趨勢。

    由圖2c可知,隨著CO2補入量的增大:碳總的單程轉化量(即甲醇的單程產量)呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢,補碳量為205kmol·h-1時,碳總的單程轉化量為最多;未反應其體量呈現(xiàn)為持續(xù)減少的變化趨勢,且減少幅度越來越小,當補碳量大于205kmol·h-1時,未反應氣體的循環(huán)量變化趨于平穩(wěn)。由圖2d可知,隨著補碳量的增大:H2浪費量逐漸減少,補碳量大于200kmol·h-1時,H2浪費量趨于平穩(wěn);CO浪費量呈階梯狀增長,不過整體總變化并不大,整體總增長量小于1.8kmol·h-1。

    圖2 新工藝CO2補入的量對工藝參數(shù)的影響Fig.2 Influence of the amount of CO2 supplementation in the new process on process parameters

    綜上,由于CO2的補入,使得合成氣中R值趨近于理想值,有利于甲醇合成反應的進行,甲醇的年產量增加,氣體循環(huán)量減少,H2的利用率升高。但補入的蒸汽、輸送氣體的壓縮機負荷以及換熱器所需的負荷顯然均會隨之增加,且補入過多的CO2會導致碳總的單程轉化率過低,當補碳量大于205kmol·h-1,其優(yōu)勢不再明顯。從工藝技術綜合分析來看,補碳量以205kmol·h-1為最佳。

    2.2 新工藝優(yōu)化結果的分析對比

    3種工藝從技術的先進性、經濟性、可靠性以及社會環(huán)保效益等方面作了分析對比,見表4。

    表4 優(yōu)化工藝與原工藝的技術對比Tab.4 Technical comparison between the optimized process and the original process

    由表4可知,普通補碳工藝與原工藝相比,在甲醇產量、馳放氣的量、循環(huán)壓縮機功率以及H2利用率等方面均有所提升,且CO2可實現(xiàn)資源化利用,由此看來,補入CO2可有效解決了合成氣中碳不足的問題。盡管此工藝相比于原工藝有明顯的優(yōu)勢,但仍存在8100萬Nm3·a-1的H2和760萬Nm3·a-1的CO2浪費,并未有效地解決馳放氣浪費的問題。

    新工藝與普通補碳工藝相比,可減少0.81億Nm3·a-1的H2浪費和760萬Nm3·a-1的CO2排放,碳總的單程轉化量提高144kmol·h-1,年增產3.6萬t甲醇,CO2資源化利用量提高1928萬Nm3·a-1,馳放氣量減少458kmol·h-1。通過膜分離回收馳放氣中的H2和CO2用于甲醇合成,并同時補入CO2解決碳不足的改進優(yōu)化后,能夠比較理想地解決馳放氣浪費的問題。

    新工藝與原工藝相比 總的單程轉化量提高20%,甲醇年增產5.2萬t,提高26%;減少1.1億Nm3·a-1的H2浪費,H2利用率提高35%,可基本實現(xiàn)H2零浪費;減少604萬Nm3·a-1的CO2排放量,基本實現(xiàn)CO2零排放,CO2資源化利用3217萬Nm3·a-1,可助力“碳中和”;循環(huán)壓縮機的功率增大381kW,這是由于膜分離單元出口未增設壓縮機,滲透側氣體直接由循環(huán)壓縮機提壓進入反應器,功率增大不可避免。

    綜上所述,從工藝的先進性、經濟性方面來看,膜分離回收馳放氣中的H2和CO2并同時補碳的新工藝為最佳工藝。除此之外,新工藝在環(huán)保效益和社會效益方面更具優(yōu)勢,能夠實現(xiàn)CO2資源化利用,助力碳中和的實現(xiàn)。

    3 結論

    以年產20萬t焦爐煤氣制甲醇裝置為背景,膜分離回收馳放氣中的H2和CO2用于甲醇合成,并同時補入CO2解決碳的不足。新工藝與原工藝相比,可實現(xiàn)在不增加循環(huán)氣量的前提下,甲醇年增產5.2萬t,提高26%;CO2資源化利用3228萬Nm3·a-1,CO和CO2的單程轉化率均有所提高,基本實現(xiàn)CO2零排放;H2利用率提高35%、減少H2浪費量1.1億Nm3·a-1,基本實現(xiàn)H2全部回收利用,馳放氣浪費問題得到有效的解決。新工藝在工藝的先進性、經濟性方面具有較強的優(yōu)勢,除此之外,新工藝具有更好的環(huán)保效益和社會效益,可實現(xiàn)CO2的資源化利用,助力碳中和的實現(xiàn)。

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