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    石墨烯/h?BN異質(zhì)結(jié)中帶寬調(diào)制的反轉(zhuǎn)整流特性

    2021-11-19 13:45:30王麗華丁秉鈞
    關(guān)鍵詞:偏壓異質(zhì)石墨

    王麗華,丁秉鈞

    (1.山西大同大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,山西大同 037009;2.西安交通大學(xué)理學(xué)院,陜西西安 710049)

    控制分子二極管整流方向正日益成為分子整流領(lǐng)域的一個熱點話題[1]。近年來實驗中已經(jīng)制備出了不同類型的反轉(zhuǎn)整流納米結(jié),包括納米管,錐形納米孔和共聚低聚物二極管。理論研究表明,不同邊緣修飾的兩個三角形石墨烯納米片組成的納米結(jié)呈現(xiàn)出反轉(zhuǎn)整流效應(yīng)[2];左側(cè)三角形石墨烯納米片鈍化原子的金屬(非金屬)性越強,反向(正向)整流比越大;交替硼氮共摻雜的兩個鋸齒型三角形石墨烯異質(zhì)結(jié)具有反轉(zhuǎn)整流特性[3]。實驗上最近成功合成了一些具有原子分辨界面的均勻平面單層石墨烯/h?BN 異質(zhì)外延材料[4]。石墨烯(一種零帶隙半導(dǎo)體)和h?BN(一種寬隙半導(dǎo)體)的近似平面晶體結(jié)構(gòu)和匹配的晶格常數(shù)使得石墨烯/h?BN 異質(zhì)結(jié)適合于設(shè)計納米電子器件。理論研究證明,石墨烯/h?BN 異質(zhì)結(jié)具有不同于單個石墨烯和h?BN 的優(yōu)異電磁特性。例如,何等[5]證實了鋸齒型石墨烯/h?BN 異質(zhì)結(jié)的帶隙可通過改變石墨烯鏈的比例,使其從絕緣體轉(zhuǎn)變至半導(dǎo)體、半金屬,再至金屬。Pruneda[6]報道,只要石墨烯和h?BN 具有鋸齒型界面,就可通過它們的寬度控制其半金屬特性。

    本研究通過逐漸增加帶寬系統(tǒng)研究具有三種界面類型的扶手椅型石墨烯/h?BN 異質(zhì)結(jié)的整流性能。第一性原理計算結(jié)果表明,可產(chǎn)生新奇的正向或反向整流效應(yīng),而該效應(yīng)僅依賴于帶寬,與界面類型無關(guān)。在偏壓范圍內(nèi),石墨烯/h?BN 異質(zhì)結(jié)的最大整流比高達1.6×1013。

    1 模型和計算方法

    研究的系統(tǒng)基于n?扶手椅型石墨烯納米帶(n?AGND)和n?扶手椅型硼氮納米帶(n?ABNNR)組成的異質(zhì)結(jié),其中“n”表示雜化納米帶的寬度(為了研究更大的寬度,這里我們只選擇奇數(shù)n)。如圖1(a)?(c)所示,異質(zhì)結(jié)具有三種界面類型,即0°(對應(yīng)于n=5,7,9,11,13 和15,分別簡稱為M10,M20,M30,M40,M50和M60),30°(對應(yīng)于n=5,7,9,11,13 和15,分別簡稱為M11,M21,M31,M41,M51和M61)和60°(對應(yīng)于n=5,7,9 和11,分別簡稱為M12,M22,M32 和M42)。為了防止納米帶與其鏡像之間發(fā)生相互作用,我們在x和y方向都添加了15?的隔離層。每個器件模型分為三部分,即散射區(qū)(SR),左電極(LE) 和右電極(RE)。

    圖1 不同帶寬和界面類型的石墨烯/h?BN異質(zhì)結(jié)示意圖

    結(jié)構(gòu)優(yōu)化和電子輸運性質(zhì)的計算都使用基于密度泛函理論(DFT)結(jié)合非平衡格林函數(shù)方法(NEGF)的Atomistix Toolkit(ATE)程序包進行[7?8]。在周期性邊界條件下,采用準牛頓法使結(jié)構(gòu)中的所有原子完全弛豫到0.02 eV/?。采用Troullier?Martins 贗勢和單ζ+正極化(SZP)局部原子軌道的線性組合來描述價電子。使用1×1×100 Monkhorst?Pack 的k?mesh 和150 Ry 的截斷能實現(xiàn)計算精度和效率的平衡。采用局部密度近似(LDA)作為交換相關(guān)電勢,電極溫度固定為300 K。為了方便,計算中都將平均費米能級EF(LE 和RE的平均化學(xué)勢)設(shè)為零。

    自洽收斂后,石墨烯/h?BN 異質(zhì)結(jié)的電流通過類Landauer 公式計算。其中,Vb是施加的偏壓,E表示電子的入射能量,μL/μR是LE/RE 的化學(xué)勢,其差值為μL-μR=eVb。在透射光譜中,對電流有貢獻的能量區(qū)域[μL,μR]稱為能量偏壓窗。T(E,Vb)表示透射系數(shù),可由公式計算,其中表示SR 的超前和滯后格林函數(shù),ΓL/R表示SR 和LE/RE 之間的耦合函數(shù)。左(右)電極為陽極(陰極)表示正偏壓或正向偏壓,反之表示負偏壓或反向偏壓。

    2 結(jié)果與討論

    圖2 是自洽計算的石墨烯/h?BN 異質(zhì)結(jié)I?V曲線,圖中偏壓范圍為?2.0~2.0 V。圖中顯示,所有模型在[?0.8,0.8]伏內(nèi)的電流幾乎為零。當超過|0.8 |V時,I?V曲線都呈現(xiàn)明顯的非對稱性,體現(xiàn)出整流特性。由于整流行為在電子技術(shù)領(lǐng)域有多種應(yīng)用[10],引起了人們的廣泛關(guān)注。器件模型M10,M20,M11,M21,M12和M22在負偏壓下的電流顯著高于相同正偏壓下的電流。模型M30,M40,M50,M60,M31,M41,M51,M61,M32 和M42 表現(xiàn)出相反的特性,即正偏壓電流隨偏壓增加而增加,負偏壓電流幾乎為零。上述研究結(jié)果表明,可通過改變AGNR 或ABNNR 的帶寬調(diào)節(jié)石墨烯/h?BN 異質(zhì)結(jié)的整流方向。此外,帶寬相同,而界面類型不同的石墨烯/h?BN 雜化納米帶,I?V曲線的趨勢完全相同。這些計算結(jié)果與彭等人構(gòu)建的鋸齒型石墨烯/h?BN異質(zhì)結(jié)[11]完全不同。

    圖2 石墨烯/h-BN異質(zhì)結(jié)的I?V曲線

    整流比定義為相同正向與逆向偏壓下電流的比值。為了更好地描述整流特性,較小帶寬異質(zhì)結(jié)(模型M10,M20,M11,M21,M12 和M22)的整流比通過R計算,其中I(?V)/I(V)是相同負偏壓/正偏壓電流。因此,R>1(R<1)表示反向(正向)整流特性。對于較大帶寬異質(zhì)結(jié)(模型M30,M40,M50,M60,M31,M41,M51,M61,M32和M42),整流比的計算正好相反,即R(V)=I(V)/|I(?V)|。因此,R>1(R<1) 表示反向(正向)整流特性。下面以角度為零的界面類型來具體說明。模型M10?M60在偏壓從0.8~2.0 V時的整流比曲線如圖3所示,M10 和M20 具有反向整流特性,而M30?M60 具有正向整流性能。即較小帶寬模型的整流方向與較大帶寬模型相反。異質(zhì)結(jié)M10?M60 的最大整流比分別為1.2×1012,1.8×105,4.3×1011,1.7×1012,1.6×1013和6.9×1011,均出現(xiàn)在2.0 V。圖3 中的最大整流比可達到1011~1013(遠大于105~107的宏觀pn 結(jié)二極管)。同時,所有模型在0.8~2.0 V 的偏壓范圍都顯示出較高的整流性能。

    圖3 模型(a)M10,M30-M60和(b)M20的整流比曲線

    為了解釋上述帶寬決定的反轉(zhuǎn)整流特性,圖4給出了模型M10?M60 的透射光譜,其中兩條交叉綠線的中間區(qū)域表示偏壓窗。由于電壓的增加使得納米結(jié)連續(xù)極化,進而透射譜通常會隨偏壓增加而變化,因此透射光譜被普遍認為是量子輸運特性的最直觀表示。根據(jù)類Landauer 公式[9],一定偏壓下的電流由偏壓窗內(nèi)輸運系數(shù)的積分計算。如圖4(a)、(b)所示,負偏壓窗內(nèi)出現(xiàn)了一個明顯的輸運峰,且隨偏壓增加而增加;而正偏壓窗內(nèi)沒有輸運峰,因此負偏壓電流明顯大于正偏壓電流,即模型M10和M20具有反向整流特性。如圖4(c)?(f)所示,偏壓窗內(nèi)大的正偏壓輸運峰與幾乎為零的負偏壓輸運峰導(dǎo)致了模型M30?M60的正向整流特性和顯著的整流比。

    圖4 模型M10-M60的透射光譜

    輸運峰的高度和位置通常由分子投影自洽哈密頓量(MPSH)本征態(tài)的離域程度決定。模型M10?M60的最高占據(jù)分子軌道(HOMO)是距離EF最近的分子軌道,它的空間分布是分子電子結(jié)構(gòu)的標志。為了研究HOMO 對輸運譜的貢獻,如圖5 所示,我們計算了模型M10?M60 在2 V 和?2 V 下該軌道的MPSH 分布。對于模型M10 和M20,當偏壓為?2 V 時,HOMO 離域在整個石墨烯/h?BN 納米帶上,導(dǎo)致在相應(yīng)能量位置產(chǎn)生了一個較大的輸運峰。因此,電子很容易通過石墨烯/h?BN 納米結(jié),進而產(chǎn)生較大的負偏壓電流。而當偏壓為2 V 時,HOMO 僅局域在右側(cè)的BNNRs 上,產(chǎn)生了幾乎為零的輸運系數(shù)和很小的負偏壓電流。相反,模型M30?M60的HOMO在偏壓為2 V時是離域的。而在偏壓為?2 V時,僅局域在石墨烯/h?BN雜化納米帶的一側(cè)(右側(cè)或左側(cè))。導(dǎo)致了較大的正偏壓輸運峰和幾乎為零的負偏壓輸運系數(shù)。正(負)偏壓下電子輸運能力增強(減弱),因此在圖2 中觀察到了模型M30?M60較大的正偏壓電流。

    圖5 模型M10-M60的MPSH分布

    3 結(jié)語

    基于第一性原理DFT 結(jié)合NEGF 方法,通過改變界面類型和帶寬系統(tǒng)研究了扶手椅型石墨烯/h?BN納米帶異質(zhì)結(jié)的整流特性。計算結(jié)果表明,較小(大)帶寬的異質(zhì)結(jié)具有反向(正向)整流特性,且整流方向與界面類型無關(guān)。在一定偏壓下,界面類型為零的石墨烯/h?BN 異質(zhì)結(jié)的最大整流比可高達1013數(shù)量級。上述結(jié)論有助于設(shè)計基于石墨烯/h?BN的整流器。

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