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    混料設(shè)計(jì)優(yōu)化煙用膠囊壁材配方

    2021-09-01 09:56:06孫世昌程相林趙建宏周鵬舉馬珂珂敬永安
    關(guān)鍵詞:阿拉伯膠膠液卡拉膠

    孫世昌, 程相林, 王 晨, 趙建宏, 周鵬舉, 馬珂珂, 敬永安, 馮 劍

    (1. 鄭州大學(xué) 化工學(xué)院, 河南 鄭州 450001; 2. 河南金瑞香精香料有限公司, 河南 鄭州 450046)

    1 前 言

    煙草行業(yè)在卷煙嘴棒中普遍加入含有香精的膠囊(又稱爆珠),在吸煙過程中,消費(fèi)者通過捏碎膠囊釋放香精,調(diào)節(jié)香煙香味,改善口感[1-2]。爆珠香煙面世以來,市場銷量快速增長,2018 年我國爆珠香煙達(dá)到357.73 億支,產(chǎn)量為2014 年的20 倍以上,市場占比由0.1% 上升至1.5%,但目前關(guān)于爆珠壁材配方的研究仍較少[3-4]。含有長鏈、非極性芳香族溶劑的香精為油性體系,復(fù)配膠液冷卻形成凝膠,以水包油的形式包裹香精,最終形成一種親水性的膜阻止香精揮發(fā)或氧化變質(zhì)[5-7]。常用壁材有植物膠、動(dòng)物膠、纖維素和淀粉衍生物等,其中k-卡拉膠具有凝膠所需濃度低、透明度高等優(yōu)點(diǎn),廣泛用于食品、醫(yī)藥等行業(yè)[8]。但僅以k-卡拉膠為壁材制備的膠囊壓力值低,外觀缺陷較多。因此在k-卡拉膠和氯化鉀溶液形成的凝膠的基礎(chǔ)上,加入魔芋膠、阿拉伯膠和氧化淀粉對凝膠結(jié)構(gòu)改性。目前膠囊的質(zhì)量檢測主要是外觀檢測和壓力值檢測。通過外觀檢測,剔除氣泡、空殼、實(shí)心、凹陷、拖尾和球形度差等缺陷膠囊;壓力值需控制在一定的范圍內(nèi),壓力值過低,膠囊在加工過程中容易破碎,影響生產(chǎn)效率;壓力值過高,消費(fèi)者不易捏碎,影響使用體驗(yàn)[9]。故本研究采用D-最優(yōu)混料設(shè)計(jì)[10-11],以膠囊壓力值和外觀合格率作為評價(jià)指標(biāo),優(yōu)化輔料配比,以提高工業(yè)生產(chǎn)的膠囊質(zhì)量。

    2 材料與方法

    2.1 材料與儀器

    k-卡拉膠(相對分子質(zhì)量Mr=1.71×105,動(dòng)力黏度μ(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5%,75 ℃)=31 mPa·s,硫酸酯質(zhì)量分?jǐn)?shù)為20.7%)、魔芋膠(Mr=3.13×105,μ(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.5%,30 ℃)=31 200 mPa·s,葡甘露聚糖質(zhì)量分?jǐn)?shù)為90.3%)和阿拉伯膠(Mr=1.56×105,μ(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%,25 ℃)=13 mPa·s),均購自山西萊克生物科技有限公司;氧化淀粉(Mr=5.52×104,μ(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6%,65 ℃)=55 mPa·s,二氧化硫殘留量17.3 mg·kg-1,羧基質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.7%),購自山東西唐生物科技有限公司;氯化鉀(KCl),購自蘇州美億辰生物科技有限公司;冰橙香味香精,購自廣州品研食品科技有限公司;石蠟油,購自廣州美全生物科技有限公司。以上材料均為食品級。商業(yè)化膠囊樣品,由河南金瑞香精香料有限公司提供。

    Manaslu-R30 型全自動(dòng)機(jī)器視覺檢測設(shè)備,杭州喬戈里科技有限公司;CTS-II 型煙用膠囊綜合檢測儀,成都瑞拓科技股份有限公司;LWJN-01 型煙草用爆丸滴丸機(jī),上海利聞科學(xué)儀器有限公司;HJG-III型水浴式化膠罐,北京鑫航成科技發(fā)展有限公司;BK STM-IV 型數(shù)顯斯托默黏度計(jì),四川畢克科技有限公司;DRS-09A 型工業(yè)超聲波加濕機(jī),多樂信電器有限公司。

    2.2 實(shí)驗(yàn)方法

    2.2.1 工藝流程

    配方設(shè)計(jì)→膠液制備→膠囊制備(滴丸)→洗滌→烘干→篩分→平衡→質(zhì)檢

    2.2.2 膠液制備

    按照實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)準(zhǔn)確稱取一定量的k-卡拉膠、魔芋膠、阿拉伯膠、氧化淀粉、自來水和KCl,加入化膠罐中,化膠溫度為70 ℃,高速剪切分散40 min 后,靜置40 min 消泡。使用斯托默黏度計(jì)測量膠液黏度,55 ℃黏度應(yīng)為(650±50) mPa·s,并根據(jù)文獻(xiàn)[12]測定膠液凝膠溫度,應(yīng)為(46±3) ℃,以保證膠液可用于滴丸。

    2.2.3 膠囊制備

    將70 ℃的膠液與香精通過同心圓滴頭,滴入20 ℃的循環(huán)冷卻石蠟油中,含有香精的液滴,因表面張力而冷卻收縮形成軟膠囊[13]。調(diào)節(jié)膠液、香精流速等工藝條件,控制軟膠囊皮重每粒為(62.5±2.5) mg,芯重每粒為(25±0.5) mg。經(jīng)洗滌烘干后得到膠囊成品。滴丸過程和煙用膠囊如圖1 所示。

    圖1 滴丸過程和煙用膠囊Fig.1 Schematic diagram of the dripping process and image of cigarette capsules

    2.2.4 篩分

    使用孔徑為3.5 和3.8 mm 的分樣篩對烘干后的膠囊進(jìn)行篩分,除去因外界條件波動(dòng)導(dǎo)致粒徑偏小或偏大的膠囊。篩分后的膠囊在25 ℃、相對濕度為50% 的環(huán)境下平衡5 h 后進(jìn)行質(zhì)量檢測。

    2.2.5 膠囊壓力值檢測

    隨機(jī)選取100 粒膠囊,使用膠囊綜合檢測儀測量并計(jì)算膠囊壓力值的平均值,統(tǒng)計(jì)其合格率(工業(yè)生產(chǎn)標(biāo)準(zhǔn)要求膠囊壓力值為(12.74±5.88) N,壓力值合格率≥80%)。

    2.2.6 膠囊外觀檢測

    用全自動(dòng)機(jī)器視覺檢測設(shè)備檢測所有膠囊,剔除不合格的膠囊,并統(tǒng)計(jì)外觀合格率(工業(yè)生產(chǎn)標(biāo)準(zhǔn)要求膠囊外觀合格率≥90%)。

    2.3 數(shù)據(jù)分析

    制備的膠液均在3 個(gè)不同的滴丸機(jī)上測試,連續(xù)運(yùn)行24 h,每8 h 采集一次數(shù)據(jù),記錄其壓力值和外觀合格率的平均值;用Design-Expert 10.0.7 軟件進(jìn)行D-最優(yōu)混料設(shè)計(jì)和結(jié)果分析。采用IBM SPSS Statistics Version 21 軟件對實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行顯著性差異(P<0.05)分析。

    3 結(jié)果與分析

    3.1 壁材制備機(jī)理

    如圖2 所示為k-卡拉膠和KCl 溶液形成凝膠的示意圖,k-卡拉膠由α(1→3)-半乳糖-4-硫酸鹽和β(1→4)-3,6-脫水-D-半乳糖組成,中間以糖苷鍵連接,鉀離子(K+)在3,6 內(nèi)醚的氧與鄰近的硫酸基之間形成分子內(nèi)橋,降低分子鏈間的靜電斥力[14]。隨著溫度降低,由于氧原子之間的氫鍵扭曲,k-卡拉膠分子形成雙螺旋結(jié)構(gòu),分子鏈相互纏繞,形成結(jié)合點(diǎn),體系黏度增加。當(dāng)溫度低于凝膠溫度時(shí),結(jié)合點(diǎn)聚集形成硬凝膠。此外,k-卡拉膠還可以與其他食品膠復(fù)配提高凝膠的綜合性能[14]。

    圖2 k-卡拉膠和KCl 溶液形成凝膠示意圖Fig.2 Schematic diagram of gelation process between k-carrageenan and KCl solution

    3.2 混料設(shè)計(jì)和結(jié)果

    為避免輔料對體系的黏度和凝膠溫度產(chǎn)生較大影響,影響滴丸過程,需對阿拉伯膠(A),氧化淀粉(B)和魔芋膠(C)的用量進(jìn)行限制。固定粉料量為膠液質(zhì)量的2.5%,k-卡拉膠與KCl 質(zhì)量比為15:1。通過初步實(shí)驗(yàn)得到3 種輔料的質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍,經(jīng)軟件調(diào)整后,結(jié)果如表1 所示,其中A、B 和C 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)之和為100%(占總粉料質(zhì)量的20%)。以膠囊壓力值Y1和外觀合格率Y2為響應(yīng)值(評價(jià)指標(biāo)),進(jìn)行D-最優(yōu)混料設(shè)計(jì)。配方設(shè)計(jì)和結(jié)果如表2 所示,表中wA、wB、wC分別為阿拉伯膠、氧化淀粉和魔芋膠的質(zhì)量分?jǐn)?shù),對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行二次方程回歸擬合,得到2 個(gè)數(shù)學(xué)模型如下:

    表1 混合設(shè)計(jì)因素和水平表Table 1 Variables and levels in the mixture design experiment

    表2 D-混料最優(yōu)設(shè)計(jì)及結(jié)果Table 2 Experimental design and results of D-optimal mixture experiment

    3.3 方差分析

    通過方差分析(ANOVA),驗(yàn)證回歸模型的有效性,并分析各因素相互作用對模型的影響[11]。結(jié)果如表3 所示,2個(gè)響應(yīng)面模型的P值均小于0.000 1,而失擬項(xiàng)均大于0.05,說明實(shí)驗(yàn)結(jié)果與數(shù)據(jù)模型擬合較好,可以較好預(yù)測實(shí)驗(yàn)結(jié)果。壓力值的模型決定系數(shù)R2=0.974 4,校正決定系數(shù)R2adj=0.961 6,兩者的差異較小,說明該模型可較準(zhǔn)確反映實(shí)驗(yàn)值。同理外觀合格率的模型與實(shí)驗(yàn)結(jié)果擬合也較好。在模型Y1 中PAB、PAC和PBC均大于0.05,說明阿拉伯膠、氧化淀粉和魔芋膠之間無明顯相互作用。在模型Y2 中,PAB小于0.000 1,說明阿拉伯膠和氧化淀粉之間有明顯的相互作用。

    表3 響應(yīng)值的方差分析Table 3 ANOVA of the response variables

    3.4 輔料對膠囊質(zhì)量的影響

    如圖3 所示為響應(yīng)值的Cox 響應(yīng)軌跡圖,圖中可通過模型獲得混料中各組分的預(yù)測曲線,曲線水平方向越短,說明該組分的比例越小,曲線傾斜程度越大,說明該組分的影響越大[15-16]。通常以實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)范圍的中值為參考混料,即質(zhì)點(diǎn)(A:0.600,B:0.350,C:0.050)。在圖3(a)和(b)中,各組分沿水平方向偏離質(zhì)點(diǎn)的程度,分別表示其質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化對Y1和Y2產(chǎn)生的影響大小。

    圖3 響應(yīng)值的Cox 響應(yīng)軌跡圖Fig.3 Cox response trace plots of response values

    由圖3(a)得,C 對膠囊壓力值的影響最大,wC增加(同時(shí)wA和wB減少),壓力值上升,體現(xiàn)出魔芋膠與k-卡拉膠復(fù)配后具有更高的凝膠強(qiáng)度,與文獻(xiàn)結(jié)論一致[17-18]。這是因?yàn)樗闹饕煞譃槠细事毒厶?KGM),可與k-卡拉膠的雙螺旋結(jié)構(gòu)發(fā)生強(qiáng)鍵合作用,降低凝膠所需的分子量和溫度,表現(xiàn)為凝膠強(qiáng)度增加[19]。由圖3(b)得,A 和B 對外觀合格率有顯著影響,隨著wA或wB增加(同時(shí)wC減少),外觀合格率先上升后下降。這是因?yàn)榘⒗z主鏈和側(cè)鏈的半乳糖基可鍵合α-L呋喃阿拉伯糖和α-L鼠李糖等,分子具有較多的分支結(jié)構(gòu),使膠液流動(dòng)性增加[20],一方面從圖4(b)缺陷減少,可以看出滴丸過程中,拉絲拖尾現(xiàn)象減少,另一方面從圖4(e)缺陷減少,可以看出香精處于膠囊中心,球形度好,可減少轉(zhuǎn)籠烘干過程中的漏液。氧化淀粉是一種多羥基的高分子,可提高凝膠體系的黏附性[21-22],從圖4(c)和(d)缺陷減少,可以看出膠液在滴丸過程中,長期處于穩(wěn)定狀態(tài),不易產(chǎn)生氣泡。但阿拉伯膠或氧化淀粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加,從圖4(a)、(e)和(f)外觀缺陷增加,可以看出膠囊的壓力值下降,在烘干的低濕度環(huán)境下,膠囊易變形、破碎,使外觀合格率降低。

    圖4 膠囊外觀缺陷Fig.4 Apparent defects of capsules

    3.5 輔料相互作用對膠囊質(zhì)量的影響

    如圖5 所示為三維響應(yīng)面和等高線圖,從圖中可以直觀地觀察到混料設(shè)計(jì)中各組分的相互作用對Y1和Y2的影響。圖5(a)為A、B 和C 對Y1的影響,響應(yīng)面近似為平面,說明輔料間的相互作用不明顯。這可能是因?yàn)樗鼈兙鶎儆诜悄z多糖[19],不能相互作用形成凝膠,對膠囊壓力值無明顯影響。圖5(b)為A、B 和C 對Y2的影響,響應(yīng)面為曲面,說明輔料間存在明顯的相互作用,同時(shí)等高線圖中A 和B 的相互作用為橢圓形,說明它對外觀合格率影響較大。主要原因是魔芋膠與水分子通過氫鍵、分子偶極、瞬時(shí)偶極等作用力聚集成大分子,阻礙了魔芋膠的進(jìn)一步溶解[19]。氧化淀粉和阿拉伯膠與天然食品膠之間有良好的相容性,它們與魔芋膠混合后起稀釋分散作用,使魔芋膠易溶于水,防止結(jié)塊,可極大提高膠液的均勻程度,使外觀合格率明顯提高。

    圖5 響應(yīng)值的等高線圖和響應(yīng)面圖Fig.5 Contour plots and response surface of response values

    3.6 驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

    如表4 所示,根據(jù)生產(chǎn)要求,通過軟件設(shè)置Y1和Y2的優(yōu)化目標(biāo),進(jìn)行最陡峭爬坡實(shí)驗(yàn)預(yù)測,選擇期望值最高的一組(88.6%)進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。得到輔料的最佳配比為:阿拉伯膠0.621,氧化淀粉0.334,魔芋膠0.045,壓力預(yù)測值為12.50 N,外觀合格率預(yù)測值為96.19%。經(jīng)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),膠囊平均壓力值為12.35 N (壓力值合格率為97.33%),外觀合格率為96.88%,與預(yù)測值差異不顯著(P>0.05),說明D-最優(yōu)混料設(shè)計(jì)是準(zhǔn)確可靠的。

    表4 因素與響應(yīng)值的期望值Table 4 Expected ranges of the test factors and response values

    將不含輔料的膠囊、含輔料的膠囊和商業(yè)化膠囊樣品分別記為J1、J2 和J3。其質(zhì)量指標(biāo)如表5 所示。與J1 膠囊相比,經(jīng)過魔芋膠、阿拉伯膠和氧化淀粉改性的J2 膠囊,其壓力值合格率和外觀合格率均有明顯提高,優(yōu)于J3 膠囊,達(dá)到工業(yè)生產(chǎn)要求。

    表5 膠囊的質(zhì)量指標(biāo)Table 5 Quality index of capsules

    3.7 膠囊儲存穩(wěn)定性分析

    由于膠囊壁材為親水材料,環(huán)境的相對濕度RH 對凝膠的空間網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)影響較大,進(jìn)而影響膠囊質(zhì)量[23]。為考察膠囊的儲存穩(wěn)定性,將J1、J2 和J3 膠囊從儲存條件(25 ℃,RH=50%)下取出,每組實(shí)驗(yàn)隨機(jī)選取100 粒膠囊,通過加濕機(jī)調(diào)整環(huán)境濕度,比較它們在RH=30%~70% 下壓力值隨時(shí)間的變化,結(jié)果如圖6 所示。當(dāng)RH=30% 時(shí),壁材含水量下降,膠囊脆性增加,壓力值均隨儲存時(shí)間延長而降低。J1和J3 膠囊壓力值分別從8.13 降至5.98 N,從12.05 降至7.55 N,兩者壓力值變化較大。J2 膠囊壓力值從12.54 降至10.98 N,壓力值波動(dòng)較小。這可能是因?yàn)槟в竽z的持水量為自身重量的50~150 倍,其獨(dú)特的持水型網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)可有效阻止壁材脫水[19]。當(dāng)RH=70% 時(shí),膠囊含水量增加,韌性增強(qiáng),J1 和J2 膠囊壓力值略微上升,這是因?yàn)閗-卡拉膠和KCl 溶液形成的凝膠易脫水收縮[17],適宜于高濕度環(huán)境。而J3 膠囊出現(xiàn)返軟現(xiàn)象,壓力值降至11.07 N,這與尹嵩等[23]的研究結(jié)論一致,膠囊的最佳環(huán)境濕度為50%~60%,當(dāng)環(huán)境濕度達(dá)到70%,會(huì)出現(xiàn)返軟現(xiàn)象,壓力值明顯降低。J2 膠囊在RH=30%~70%下壓力值波動(dòng)較小,具有更優(yōu)異的儲存穩(wěn)定性,有助于膠囊的加工、運(yùn)輸和儲存。

    4 結(jié) 論

    以k-卡拉膠、阿拉伯膠、氧化淀粉、魔芋膠和KCl 溶液形成的復(fù)配膠為膠囊壁材,香精為芯液,制備煙用膠囊。主要結(jié)論如下:

    (1) 通過D-最優(yōu)混料設(shè)計(jì)得到壁材的最優(yōu)配方為:膠液固含2.5%,其中k-卡拉膠75.00%、KCl 5.00%、阿拉伯膠12.42%、氧化淀粉6.68%、魔芋膠0.90%。膠囊平均壓力值為12.35 N (壓力值合格率為97.33%),外觀合格率為96.88%,實(shí)驗(yàn)值與預(yù)測值無顯著差異(P>0.05),表明該實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方法準(zhǔn)確可靠。

    (2) 阿拉伯膠、氧化淀粉、魔芋膠與k-卡拉膠復(fù)配,可提高凝膠的綜合性能,使膠囊平均壓力值從8.13 N 增至12.35 N (壓力值合格率從65.33% 增至97.33%),外觀合格率從58.12% 增至96.88%,達(dá)到工業(yè)生產(chǎn)標(biāo)準(zhǔn)。

    (3) 與商業(yè)化膠囊相比,以k-卡拉膠和KCl 溶液形成的凝膠為壁材骨架制備的膠囊,在RH=30%~70%下具有更優(yōu)異的儲存穩(wěn)定性,為提高工業(yè)生產(chǎn)膠囊的質(zhì)量、開發(fā)新型壁材配方提供了一種新方法。

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