4πβ(PC)-γ符合法測量60Co核素活度及不確定度評(píng)定

唐 豪，范富有，梁珺成，鐘 科， 朱寶吉，姚順和，王仁波

(1.中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院，四川成都 610000； 2.中國計(jì)量科學(xué)研究院，北京100029； 3.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽合肥230027；4.國防科技工業(yè)電離輻射一級(jí)計(jì)量站，北京102413； 5. 東華理工大學(xué)，江西南昌330013)

1 引 言

4 π β-γ符合測量方法是一種得到廣泛應(yīng)用和發(fā)展的放射性活度絕對(duì)測量方法，它是目前放射性活度絕對(duì)測量準(zhǔn)確度最高的方法之一。隨著儀器數(shù)字化的發(fā)展，數(shù)字符合測量成為符合測量今后的發(fā)展趨勢。特別是1996年Buckman和Ius提出了數(shù)字符合的概念[1]以來，澳大利亞的ANSTO和英國的NPL[1]、韓國的KRISS[2]、捷克的CMI[3，4]和俄羅斯的VNIIFTRI[5]等研究所開展了數(shù)字符合的研究工作，在放射性核素活度測量方面取得了一定的進(jìn)展。為此，國際放射性核素計(jì)量學(xué)委員會(huì)指示其下屬的放射性核素計(jì)量技術(shù)工作組對(duì)數(shù)字符合技術(shù)進(jìn)行推廣應(yīng)用研究[6]。

本文探討了4 π β(PC)-γ數(shù)字符合法測量60Co核素活度的原理及4種外推擬合方法。通過改進(jìn)制源工藝，制取了滿足絕對(duì)測量要求的薄膜源，實(shí)現(xiàn)了60Co薄膜源的絕對(duì)測量，并研究了數(shù)字符合環(huán)節(jié)符合參數(shù)選擇對(duì)于測量結(jié)果的影響，評(píng)估了60Co核素活度測量的不確定度。

2 β-γ符合β效率外推法原理

對(duì)于復(fù)雜衰變核素，通常采用β效率外推法測量。復(fù)雜β衰變核素的β、γ和符合道的計(jì)數(shù)率可表述如下：

(1)

(2)

(3)

式中：Nβ、Nγ和Nc分別為經(jīng)本底、死時(shí)間及偶然符合校正后β、γ和符合道的計(jì)數(shù)率；N0為初始計(jì)數(shù)率；Pk為第k個(gè)β分支比；εβk為第k個(gè)β分支的β效率；εcek為β探測器對(duì)第k分支的內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的效率；εck為β粒子不被探測時(shí)第k個(gè)分支發(fā)生γ-γ符合的概率；εγk和εβγk分別為γ探測器和β探測器對(duì)第k個(gè)分支γ射線的探測效率；αk表示第k個(gè)分支的總內(nèi)轉(zhuǎn)換系數(shù)。

如果引入?yún)?shù)Mk=(1-εβk)/(1-εβ)，εβ為探測效率，則由式(1)～式(3)可得：

(4)

其中，

3 薄膜源的制備

4 π β-γ符合方法已廣泛用于放射性核素活度絕對(duì)測量中，其測量準(zhǔn)確度不僅取決于測量裝置及測量方法，而且與制源技術(shù)有很大關(guān)系[9]。用4 π β-γ符合裝置絕對(duì)測量時(shí)要求制成薄膜源，即待測樣品必須制備在很薄的襯底上。對(duì)于薄膜源要求在化學(xué)上穩(wěn)定，具有一定的機(jī)械強(qiáng)度，并且導(dǎo)電性能良好。放射性溶液定量固定在襯托膜上，源物質(zhì)盡量薄而均勻地分布在整個(gè)源斑面積上，源物質(zhì)的晶體顆粒要小，以使源自吸收最小。

本文根據(jù)傳統(tǒng)的薄膜源制備方法，在優(yōu)化了電噴涂[10]環(huán)節(jié)的基礎(chǔ)上，成功制取了符合要求的高β表觀探測效率薄膜源。制源流程和實(shí)物照片如圖1所示。

圖1 薄膜源制備流程及實(shí)物照片F(xiàn)ig.1 Film source preparation process and physical photos

傳統(tǒng)的制源工藝為使襯托膜親水性好、放射性物質(zhì)均勻分布并且減少源的自吸收效應(yīng)，主要通過高壓電噴涂胰島素、硅膠、抗靜電劑或真空噴鍍一氧化硅來實(shí)現(xiàn)[11]。

高壓噴涂裝置有結(jié)構(gòu)復(fù)雜、操作風(fēng)險(xiǎn)大、效率低(1次只能噴涂1個(gè)襯托膜)等缺點(diǎn)。本文優(yōu)化了噴涂工藝，采用高壓噴槍使硅溶膠-抗靜電懸浮液霧化在一個(gè)小立體空間內(nèi)，通過準(zhǔn)直導(dǎo)管使得霧化懸浮液噴涂在襯托膜上形成圓斑，從而成功制得薄膜源。該裝置1次可噴涂6個(gè)襯托膜，大大提高了制源效率，并且結(jié)構(gòu)簡單、操作方便。通過改進(jìn)后的工藝，我們成功制得60Co薄膜源，用效率外推法獲得的測量結(jié)果表明新制60Co源的β表觀效率達(dá)到93%。

4 60Co薄膜源絕對(duì)測量結(jié)果

在成功制取符合要求的高β探測效率的60Co薄膜源后，對(duì)其中10個(gè)樣品源進(jìn)行了60Co核素活度的絕對(duì)測量。于2018年11月在中國計(jì)量科學(xué)研究院和中國國防科技工業(yè)電離輻射計(jì)量一級(jí)站的4 π β(PC)-γ符合測量系統(tǒng)上先后對(duì)所制備的薄膜源進(jìn)行了測量，比較了實(shí)現(xiàn)符合算法的兩套絕對(duì)測量裝置的多個(gè)版本軟件的測量結(jié)果，通過相互印證，確保了測量結(jié)果的可靠性。通過軟件擬合外推，獲得典型的外推結(jié)果如圖2所示。10個(gè)樣品源的測量結(jié)果如表1所示。

圖2 符合軟件外推曲線圖Fig.2 Compliance with software extrapolation graph

表1 效率外推法測量60Co活度Tab.1 Efficiency extrapolation method to measure 60Co activity

5 測量結(jié)果不確定度

參照J(rèn)JF1059.1-2012《測量不確定度評(píng)定與表示》中的方法對(duì)比活度測量結(jié)果的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度進(jìn)行評(píng)定。詳細(xì)分析了軟件處理數(shù)據(jù)時(shí)，符合參數(shù)設(shè)置對(duì)擬合外推結(jié)果的影響。將符合參數(shù)考慮為不確定度的來源，再結(jié)合其它來源對(duì)實(shí)驗(yàn)測量進(jìn)行了不確定度的評(píng)估。

5.1 符合參數(shù)

5.1.1 死時(shí)間

在測量系統(tǒng)探測到1個(gè)射線信號(hào)時(shí)，在短時(shí)間內(nèi)對(duì)后到來的射線沒有響應(yīng)；當(dāng)探測器同時(shí)探測到2個(gè)或者多個(gè)射線信號(hào)時(shí)，脈沖信號(hào)經(jīng)過前放、主放，輸出到記錄系統(tǒng)時(shí)，無法分辨是1個(gè)信號(hào)或者多個(gè)信號(hào)，這就是死時(shí)間。可以簡單地認(rèn)為死時(shí)間是測量系統(tǒng)處理信號(hào)所需的時(shí)間[12]。由符合法原理，死時(shí)間的影響僅僅減少了抽樣的數(shù)目，因此由于死時(shí)間影響減少的抽樣數(shù)目事件可認(rèn)為是隨機(jī)的，不會(huì)影響抽樣的均勻性，所以不會(huì)影響測量結(jié)果[13]。

在一個(gè)測量系統(tǒng)中，不同的單元引起的死時(shí)間不同，但是整個(gè)系統(tǒng)的死時(shí)間一般由引起最大死時(shí)間的單元確定。一般死時(shí)間取經(jīng)驗(yàn)值4 000 ns，在參數(shù)設(shè)置偏差500 ns的情況下對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，其結(jié)果如圖3所示。擬合外推活度的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.001%，由結(jié)果可以得出死時(shí)間對(duì)符合測量的影響可以忽略。

圖3 死時(shí)間影響Fig.3 Dead time impact

5.1.2 符合分辨時(shí)間

在離線符合計(jì)算過程中，符合分辨時(shí)間可以簡單理解為一給定寬度的時(shí)間窗，在這個(gè)時(shí)間窗內(nèi)如果β和γ窗口有重合，則判斷為符合，記錄一個(gè)符合計(jì)數(shù)；否則，進(jìn)行下一次符合判斷。由此可以看出符合分辨時(shí)間決定著符合計(jì)數(shù)，過大和過小均不合適，過大會(huì)使噪聲偶然符合計(jì)數(shù)增加，過小則會(huì)損失測量效率，導(dǎo)致符合計(jì)數(shù)丟失。

基于PXI 4 π β-γ符合絕對(duì)測量中，符合分辨時(shí)間根據(jù)延遲時(shí)間譜半高寬參考得到，一般β道和γ道的符合分辨時(shí)間取為一致。由延遲時(shí)間譜得出符合分辨時(shí)間約為2 500 ns，由于半高寬的不確定性，在固定其它參數(shù)情況下，符合分辨時(shí)間設(shè)置為2 450 ～2 550 ns，在偏差為100 ns范圍內(nèi)觀察符合分辨時(shí)間對(duì)擬合外推活度的影響，結(jié)果如圖4。當(dāng)符合分辨時(shí)間增大時(shí)，擬合外推結(jié)果也逐漸增大，其外推活度的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.031%。

圖4 符合分辨時(shí)間影響Fig.4 Meet the resolution time

5.1.3 β延遲時(shí)間

放射性核素的能級(jí)躍遷時(shí)間雖然一般在10-10～10-20s范圍內(nèi)，但是由于射線與探頭物質(zhì)作用過程的統(tǒng)計(jì)性，電子學(xué)系統(tǒng)各部分的觸發(fā)、翻轉(zhuǎn)、延遲過程的漲落和晃動(dòng)，使得β道和γ道脈沖到達(dá)采集系統(tǒng)分成了先后，增大了偶然符合誤差[14]。所以需要在符合計(jì)算環(huán)節(jié)添加一定β延遲時(shí)間來減少誤差的產(chǎn)生。β延遲時(shí)間根據(jù)延遲時(shí)間譜的峰位參考得到。由延遲時(shí)間譜峰位得到β延遲時(shí)間約為500 ns，由于峰位不確定性，在固定其它參數(shù)情況下，β延遲時(shí)間設(shè)置為450～550 ns，對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合外推，外推結(jié)果如圖5。β延遲時(shí)間改變時(shí)，擬合外推結(jié)果在很小的范圍內(nèi)波動(dòng)，其外推活度的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.005%，為外推活度帶來的不確定度也是可以忽略的。

圖5 β延遲時(shí)間影響Fig.5 β delay time effect

5.1.4 β下閾和γ能窗

由β-γ符合β效率外推法原理可知β閾值改變是改變探測效率，從而進(jìn)行擬合外推的。在軟件符合計(jì)算階段，對(duì)β閾值進(jìn)行改變時(shí)，β下閾尤為重要。β下閾的選擇決定了最高探測效率和外推誤差，理論上應(yīng)該選定盡可能低的閾值，使得外推的不確定度更低。根據(jù)實(shí)驗(yàn)測量數(shù)據(jù)，在固定其它參數(shù)情況下，選定β下閾值點(diǎn)從Nt=50到Nt=150(對(duì)應(yīng)的電壓幅度為10Nt/65 536，單位為V，Nt為軟件的示值)進(jìn)行擬合外推，分析得到β下閾對(duì)外推結(jié)果的影響，如圖6。β下閾改變時(shí)，擬合外推結(jié)果在極小的范圍內(nèi)逐漸減小，其結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.005%，為外推結(jié)果帶來的不確定度同樣可以忽略。

圖6 β下閾影響Fig.6 β lower threshold effect

對(duì)于60Co核素，一次衰變伴隨兩個(gè)γ能量，分別為1 173.22 keV和1 332.51 keV[15]。所以γ能窗的選擇同樣對(duì)符合計(jì)算結(jié)果有一定的影響。一般γ能窗選擇1 173 keV與1 332 keV的特征峰，即上閾值Nt=12 500，下閾值Nt=9 500。

5.2 不確定度

效率外推法測量60Co活度的不確定度來源主要有[16]：計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)漲落、死時(shí)間、符合分辨時(shí)間、效率外推、符合參數(shù)、源稱重及本底修正等。按不確定度合成法則[17]計(jì)算各不確定度分量，表2列出了各不確定度分項(xiàng)的值及合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

表260Co活度測量不確定度Tab.2 60Co activity measurement uncertainty (%)

6 結(jié) 論

采用4 π (PC)β-γ數(shù)字符合法測量了60Co放射性活度。通過優(yōu)化制源工藝， 成功制取符合絕對(duì)測量標(biāo)準(zhǔn)的薄膜源，10個(gè)樣品源的比活度測量結(jié)果在0.1%范圍內(nèi)一致。對(duì)測量數(shù)據(jù)進(jìn)行了處理，分析了符合參數(shù)設(shè)置對(duì)外推結(jié)果的影響。結(jié)果分析可知，在選定γ能窗下，符合分辨時(shí)間對(duì)外推活度影響相對(duì)較大，死時(shí)間、 β延遲時(shí)間和β下閾的影響很小，可以忽略不計(jì)。將符合分辨時(shí)間的影響考慮為不確定度，評(píng)估了60Co核素活度測量的不確定度，得到擴(kuò)展不確定度為0.52%(k=2)。