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    微波在生物質(zhì)轉(zhuǎn)化與利用中的應(yīng)用研究

    2020-07-30 03:52:28趙穩(wěn)黃婷陳靜熊萬(wàn)明
    應(yīng)用化工 2020年6期
    關(guān)鍵詞:木質(zhì)素生物質(zhì)產(chǎn)率

    趙穩(wěn),黃婷,陳靜,熊萬(wàn)明

    (1.江西農(nóng)業(yè)大學(xué) 理學(xué)院,江西 南昌 330045;2.江西省特色林木資源培育與利用協(xié)同創(chuàng)新中心,江西 南昌 330045)

    生物質(zhì)是植物的光合作用將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能形式固定下來(lái)的可再生能源,其物質(zhì)結(jié)構(gòu)主要由半纖維素、纖維素和木質(zhì)素三組分構(gòu)成。由于其內(nèi)在組分的化學(xué)成分隨生物質(zhì)原料的不同帶來(lái)的巨大差異,導(dǎo)致常規(guī)熱處理或轉(zhuǎn)化效率低下。微波憑借其微波輻射對(duì)分子運(yùn)動(dòng)的影響,直觀(guān)的表現(xiàn)在促進(jìn)分子間的摩擦和碰撞,能夠達(dá)到增加纖維素可及度的效果,滿(mǎn)足物質(zhì)轉(zhuǎn)換技術(shù)同質(zhì)性要求[1-2]。生物質(zhì)原料在微波輔助下的預(yù)處理中對(duì)木質(zhì)素的高效脫除,有效提高生物質(zhì)纖維素原料的化學(xué)反應(yīng)和加工性[3];實(shí)現(xiàn)在熱解過(guò)程中生物油及天然氣的高占比,縮短反應(yīng)時(shí)間,提高生產(chǎn)效率;在轉(zhuǎn)化利用過(guò)程中獲取還原糖、5-HMF和果膠等高附加值化學(xué)品及天然產(chǎn)物,創(chuàng)造巨大的社會(huì)經(jīng)濟(jì)效益。

    1 微波輔助作用于生物質(zhì)的預(yù)處理過(guò)程

    不同的生物質(zhì)原料擁有差異巨大的內(nèi)在組分,結(jié)構(gòu)還是由外層的木質(zhì)素搭建成的細(xì)胞壁包裹著內(nèi)部交錯(cuò)的纖維素和半纖維素。預(yù)處理能夠?qū)ι镔|(zhì)的特性(如水分、揮發(fā)分和顆粒度等)產(chǎn)生影響,是深度開(kāi)發(fā)與利用生物質(zhì)的必備環(huán)節(jié)。經(jīng)過(guò)預(yù)處理之后,纖維素中木質(zhì)素的原有結(jié)構(gòu)被破壞,使其與生物質(zhì)內(nèi)部的組織分離開(kāi);同時(shí),生物質(zhì)孔隙率增加,使得更多的反應(yīng)活性位點(diǎn)暴露,從而達(dá)到提高半纖維素和纖維素的轉(zhuǎn)化率的目的。

    微波輻射的熱效應(yīng)能快速地使木質(zhì)纖維素結(jié)構(gòu)破碎,如玉米秸稈、高粱等生物質(zhì)原料后的脫木質(zhì)素僅需45 min[4-5]。當(dāng)然,隨著微波輻射條件和生物質(zhì)原料的不同,預(yù)處理的效果存在一定的差異,給選擇性獲取生物質(zhì)組分提供了可能性,見(jiàn)表1。

    傳統(tǒng)的加熱預(yù)處理費(fèi)時(shí)費(fèi)力,微波產(chǎn)生的能量輔助氫氧化鈉或硫酸預(yù)處理生物質(zhì),已被證實(shí)是一種有效且高效的方法,可以在極短的時(shí)間內(nèi)迅速破壞包裹在纖維素外的結(jié)晶層,解決了常規(guī)預(yù)處理能耗高、生產(chǎn)成本高的問(wèn)題,同時(shí)也實(shí)現(xiàn)了高效脫除木質(zhì)素,為高效利用半纖維素及纖維素做好鋪墊。

    2 微波輔助作用于生物質(zhì)的熱解過(guò)程

    熱解是指生物質(zhì)或者生物廢棄物在缺氧體系中的熱降解,生成固態(tài)、液態(tài)及氣態(tài)產(chǎn)物。在常規(guī)熱解中,底物外部先接收熱量達(dá)到高溫生成生物炭,阻礙了底物內(nèi)部揮發(fā)性熱解產(chǎn)物的揮發(fā),導(dǎo)致熱解產(chǎn)物中高比例的固態(tài)組分;微波熱解通過(guò)微波產(chǎn)生的電磁場(chǎng)與生物質(zhì)分子之間的相互作用產(chǎn)生熱量,能達(dá)到快速熱解生物質(zhì)的效果,中心區(qū)域的揮發(fā)性產(chǎn)物順利脫離生物質(zhì),生成高比例的液態(tài)及氣態(tài)產(chǎn)物,生物炭含量可大大降低。

    微波熱解已經(jīng)應(yīng)用于各種木質(zhì)纖維素原料,其產(chǎn)率見(jiàn)表2。

    表2 微波熱解生物質(zhì)產(chǎn)物成分分析Table 2 Analysis of microwave pyrolysis biomass product composition

    從表中可以看出,這些研究對(duì)象的產(chǎn)率相差較大,這可能是由于生物質(zhì)特性、樣品重量、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間及微波功率等差異造成。其中,反應(yīng)溫度的影響最為關(guān)鍵。當(dāng)反應(yīng)溫度低于200 ℃時(shí),液態(tài)產(chǎn)物居多,占40%以上;然而,隨著反應(yīng)溫度的升高,氣體產(chǎn)率顯著提高,液體產(chǎn)率明顯降低;在600 ℃的反應(yīng)溫度下,氣體產(chǎn)物產(chǎn)率可以達(dá)到41%,而液態(tài)產(chǎn)物產(chǎn)率下降到23%左右。這意味著,在較高溫度下,生物質(zhì)熱解產(chǎn)生的蒸汽中更多的碳?xì)浠衔锟梢赞D(zhuǎn)化為氣體。

    除產(chǎn)率以外,各項(xiàng)產(chǎn)物的品質(zhì)對(duì)比也很有意義。微波熱解和常規(guī)熱解的產(chǎn)物表面結(jié)構(gòu)存在一定的差異。在常規(guī)熱解的炭表面存在著不同大小的孔隙,這在一定程度上反應(yīng)了炭的非均質(zhì)性;而在微波熱解制得的炭表面孔隙排列有序、大小均勻。一般生物質(zhì)熱裂解的氣體產(chǎn)物的主要成分為H2、CH4、CO和CO2,微波熱解比常規(guī)熱解可以產(chǎn)生更多的H2和CO,此氣體產(chǎn)物具有更高的熱值,可以提供更多的生物能量[16-17]。另外,通過(guò)纖維素與廢輪胎共裂解,可以避免多環(huán)芳烴的生成,轉(zhuǎn)化為高附加值的含氧有機(jī)物[18],為微波條件下,選擇性的共裂解提供了參考與借鑒。

    3 微波輔助生物質(zhì)的轉(zhuǎn)化利用

    3.1 微波輔助纖維素、半纖維素制取還原糖

    纖維素和半纖維素作為生物質(zhì)資源的主要成分,可水解生成還原性糖類(lèi),進(jìn)一步可轉(zhuǎn)化為生物乙醇等能源產(chǎn)品[19],微波輔助其酸水解可以收獲較好的還原糖收率。

    Preshanthan提出了微波輔助無(wú)機(jī)鹽促酶糖化處理生物質(zhì)廢棄物的方法,用高粱葉片和納皮爾草驗(yàn)證了該模型的可行性,其糖產(chǎn)量相比傳統(tǒng)方法分別提高了2倍和3.1倍[20]。另有研究以鹿角藻為原料,采用稀硫酸水解和微波輔助加熱的方法,實(shí)現(xiàn)了74.84%的總還原糖產(chǎn)率[21],表明微藻可以潛在地用作微波輔助酸水解生物質(zhì)原料,用于生產(chǎn)生物燃料和增值產(chǎn)品。黃美子以水稻秸稈為原料,采用微波輻射聯(lián)合小分子有機(jī)酸預(yù)處理手段,還原糖產(chǎn)率可達(dá)50.6%,比未處理的秸稈(22.5%)提高了28.1%[22]。

    甘蔗渣是生產(chǎn)第二代生物乙醇的最佳原料之一,常規(guī)的加熱預(yù)處理存在著糖降解的缺點(diǎn),利用微波能量對(duì)甘蔗的渣進(jìn)行預(yù)處理,去除大量的半纖維素和木質(zhì)素,產(chǎn)生大量的糖,實(shí)現(xiàn)最大糖產(chǎn)率可達(dá)86%,產(chǎn)生64%的葡萄糖聚集[22];其次,在常規(guī)加熱的1/5時(shí)間內(nèi)完成預(yù)處理,產(chǎn)生的還原糖釋放量高4倍。這是一種高效的生物質(zhì)熱化學(xué)轉(zhuǎn)化方法,在第二代能源生物燃料生產(chǎn)過(guò)程中顯示出良好的應(yīng)用前景,其工業(yè)規(guī)模的擴(kuò)大需要進(jìn)一步的研究。

    3.2 微波輔助纖維素制取5-羥甲基糠醛

    5-羥甲基糠醛(5-HMF,一種重要的生物質(zhì)平臺(tái)化合物)可由纖維素在酸性條件下,糖苷鍵斷裂生成單糖或低聚糖后轉(zhuǎn)化得到。單糖相比于低聚糖,結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單,轉(zhuǎn)化條件也相對(duì)容易實(shí)現(xiàn)。以葡萄糖及果糖為原料,微波輔助下,在水相體系中可直接制取5-HMF,產(chǎn)率分別能達(dá)到71%[23]和61.6%[24];換作常規(guī)加熱方式,5-HMF的產(chǎn)率僅為48%和33.5%。

    低聚糖結(jié)構(gòu)比單糖復(fù)雜,轉(zhuǎn)化過(guò)程對(duì)反應(yīng)條件要求也更高。研究表明,Lewis酸對(duì)低聚糖的轉(zhuǎn)化具有良好的催化效果。在低聚糖轉(zhuǎn)化制取5-HMF的研究中,在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為69%的ZnCl2的溶劑體系中,用NiCl2作催化劑,在微波輔助下直接將纖維素降解為5-HMF,產(chǎn)率最高可達(dá)22%[25];ZnCl2為催化劑,5-HMF的產(chǎn)率可達(dá)到19.4%[26];SnCl4為催化劑,5-HMF產(chǎn)率為39.4%[27]。在離子液體([Bmim]Cl)的溶劑體系中,反應(yīng)效果更好,5-HMF產(chǎn)率更高。如以ZrCl4為催化劑,5-HMF的產(chǎn)率為51.4%,常規(guī)方法產(chǎn)率僅為18.2%[28]。

    纖維素制取5-HMF的副反應(yīng)多,產(chǎn)物復(fù)雜,其溶劑體系主要有水、有機(jī)溶劑、離子液體及其混合溶劑等[29]。水相體系要求一個(gè)高溫高壓的反應(yīng)條件;有機(jī)溶劑對(duì)環(huán)境污染問(wèn)題有待解決;離子液體成本昂貴,難以應(yīng)用到產(chǎn)業(yè)化當(dāng)中。因此,尋找一種綠色且高效的溶劑體系可作為未來(lái)的一個(gè)研究方向,再配以更科學(xué)的產(chǎn)物分離技術(shù),以實(shí)現(xiàn)由生物質(zhì)纖維素向5-HMF的高效轉(zhuǎn)化,獲取高純度的目標(biāo)產(chǎn)物5-HMF,實(shí)現(xiàn)5-HMF的產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)和應(yīng)用。

    3.3 微波輔助木質(zhì)素向酚類(lèi)產(chǎn)品的轉(zhuǎn)化

    木質(zhì)素主要由對(duì)羥基苯基丙烷、愈創(chuàng)木基丙烷、紫丁香基丙烷三個(gè)單體組成,其解聚產(chǎn)物中有數(shù)十種酚類(lèi)化合物,占比達(dá)到了50%,有著廣闊的應(yīng)用前景。傳統(tǒng)的木質(zhì)素解聚技術(shù)手段主要包括水解、催化裂化等,存在水解速率慢、選擇性差且酚類(lèi)產(chǎn)品的產(chǎn)率低等缺點(diǎn)。如在譚雪松等對(duì)固體酸催化木質(zhì)素水相降解的研究中,木質(zhì)素的轉(zhuǎn)化率為39%~55%,單酚類(lèi)產(chǎn)物收率僅為15.7%[29]。因此需要尋求更合適的技術(shù)手段降解木質(zhì)素。

    利用微波輔助催化降解木質(zhì)素,能獲得較高比例的酚類(lèi)產(chǎn)物。李翔宇等采用微波輔助的方法液化玉米秸稈,產(chǎn)物經(jīng)GC-MS測(cè)定芳香族有機(jī)物占49.16%[30],主要為酚類(lèi)化合物;此外,Pan等用微波輔助離子液體[BMIM]HSO4催化降解木質(zhì)素模型化合物芐苯醚和愈創(chuàng)木酚,苯酚收率分別可以達(dá)到36.8%和59.7%[31];離子液體[BMIM]Cl也能在較短時(shí)間內(nèi)將木質(zhì)素原料降解,產(chǎn)物中主要為苯酚類(lèi)物質(zhì)[32]。

    通過(guò)對(duì)以上多個(gè)微波輔助木質(zhì)素降解的研究總結(jié)可知,微波輔助木質(zhì)素降解具有綠色安全,方便快捷,選擇性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),具備應(yīng)用的可行性。與此同時(shí),木質(zhì)素復(fù)雜結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的副反應(yīng)多這問(wèn)題仍需解決,這就需要研究人員不斷來(lái)尋找新的催化劑或者降解方法,從而實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素更高的降解率和酚類(lèi)產(chǎn)物的選擇性。

    4 總結(jié)與展望

    生物質(zhì)一直被認(rèn)為是最有潛力直接替代化石燃料和化學(xué)品的可再生資源。微波輔助技術(shù)為生物質(zhì)原料的預(yù)處理、熱解及其轉(zhuǎn)化利用過(guò)程提供了一個(gè)嶄新的技術(shù)平臺(tái)。預(yù)處理過(guò)程中,高效脫除木質(zhì)素、提取纖維素,提高了生物質(zhì)原料的利用率;熱解過(guò)程中,顯著降低生物炭組分含量,得到的生物油組分和天然氣組分有望用于清潔能源;轉(zhuǎn)化過(guò)程中得到的各種有附加價(jià)值的精細(xì)化學(xué)品等能為我們帶來(lái)巨大的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益。

    微波輔助技術(shù)的應(yīng)用,對(duì)生物質(zhì)大規(guī)模資源化利用有著重要意義,是一個(gè)值得深入研究的課題。微波熱解往往表現(xiàn)的是低溫快速熱解,這是常規(guī)加熱方式不易實(shí)現(xiàn)的,正是因此這種途徑的不同,使得熱解機(jī)理也發(fā)生相應(yīng)的改變,目前這一塊研究還比較少,因此,高選擇性或定向轉(zhuǎn)化的研究報(bào)道就更少了。此外,共熱裂解以及催化熱解是當(dāng)前熱化學(xué)的主流研究,而微波輔助方式的共熱裂解以及催化熱解也將是一個(gè)值得研究的新的領(lǐng)域。

    生物質(zhì)化學(xué)轉(zhuǎn)化方面,常規(guī)水解存在能耗高、污染大,目前綠色環(huán)保的功能化離子液體成為了研究的熱點(diǎn);但功能化離子液體成本高,熱穩(wěn)定性也是一個(gè)挑戰(zhàn)性的問(wèn)題。目前研究結(jié)果表明,微波輔助在生物質(zhì)化學(xué)轉(zhuǎn)化方面優(yōu)勢(shì)明顯,尤其是在纖維素(或低聚糖)轉(zhuǎn)化成單糖以及單糖繼續(xù)轉(zhuǎn)化成其他小分子化學(xué)品方面,已經(jīng)取得了一些很好的結(jié)果。當(dāng)然也存在一些問(wèn)題,如,在木質(zhì)素降解方面效率和選擇性還有待提高,微波輔助的化學(xué)轉(zhuǎn)化中反應(yīng)機(jī)理還并未研究透徹,如何提升微波輔助的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程等。

    目前,微波輔助生物質(zhì)轉(zhuǎn)化與利用大多還處于基礎(chǔ)性研究的階段,建立完整的生物質(zhì)開(kāi)發(fā)利用體系還面臨著困難,但是微波熱處理或熱轉(zhuǎn)化生物質(zhì)產(chǎn)率及效率顯著提高已經(jīng)得到證實(shí)。隨著合成化學(xué)和生物質(zhì)工程的不斷發(fā)展,未來(lái)將不斷開(kāi)發(fā)新的反應(yīng)介質(zhì),高效綠色的催化劑,將持續(xù)完善生物質(zhì)開(kāi)發(fā)利用體系,拓寬其應(yīng)用性研究,實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)的高效利用。

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