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    催化超臨界水氧化處理焦化廢水

    2020-07-30 03:52:26張春雨王黎李鈺琦胡寧吳少奇柳焜
    應(yīng)用化工 2020年6期
    關(guān)鍵詞:過(guò)氧焦化超臨界

    張春雨,王黎,李鈺琦,胡寧,吳少奇,柳焜

    (武漢科技大學(xué) 資源與環(huán)境工程學(xué)院,湖北 武漢 430081)

    焦化廢水產(chǎn)生于煉焦、煤氣凈化和化工產(chǎn)品回收的過(guò)程中,其污染物種類多、成分復(fù)雜,可分為有機(jī)酚類化合物和無(wú)機(jī)氨氮類化合物[1]。國(guó)內(nèi)外針對(duì)焦化廢水的處理技術(shù)主要分為生化法、化學(xué)法和物理化學(xué)方法[2-4],其中生化法應(yīng)用最普遍,但對(duì)氨氮去除作用無(wú)法滿足廢水排放新標(biāo)準(zhǔn)[5]。超臨界水氧化法(SCWO)具有高效性、發(fā)展前景可觀等特點(diǎn),受到許多國(guó)內(nèi)外研究者的關(guān)注[5-11]。為了達(dá)到反應(yīng)過(guò)程增速率、縮時(shí)間、降溫度的目的,許多學(xué)者[12-16]在超臨界水氧化中引入催化劑。本實(shí)驗(yàn)以焦化廢水為研究對(duì)象,研究Ir-Ta/堇青石催化超臨界水氧化處理焦化廢水的影響因素和動(dòng)力學(xué)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 材料與儀器

    焦化廢水,取自武漢某焦化廠,水質(zhì)指標(biāo)見(jiàn)表1。

    表1 某焦化廠廢水水質(zhì)指標(biāo)Table 1 Water quality indicators of a coking plant wastewater

    5B-3F型COD快速測(cè)定儀;5B-3(N)氨氮快速測(cè)定儀。

    1.2 Ir-Ta/堇青石復(fù)合催化劑制備

    首先將一定質(zhì)量的氯化鉭(TaCl5)和氯銥酸(H2IrCl6·6H2O)分別加入到丙原醇[CH3(CH2)3-OH]進(jìn)行攪拌溶解,其中鉭和銥的摩爾比為3∶7,然后小心并慢速將氯化鉭溶液轉(zhuǎn)移到氯銥酸溶液,將兩種混合后的溶液不斷地?cái)嚢柚敝粱旌暇鶆?,在室溫條件下靜置2.5 h,即可配制出Ir-Ta涂液;將涂液均勻涂覆于堇青石基體上,放入烘箱內(nèi)烘干20~30 min,從而使溶劑蒸發(fā),用馬弗爐焙燒20 min后冷卻至室溫,將Ir含量控制在5 g/m2左右(通過(guò)重復(fù)上述步驟),最后將達(dá)到目標(biāo)含量的堇青石在馬弗爐里燒結(jié)1.5 h,冷卻后即可得到Ir-Ta/堇青石復(fù)合催化劑。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    實(shí)驗(yàn)在316 L不銹鋼的超臨界催化氧化反應(yīng)裝置中進(jìn)行,工藝流程見(jiàn)圖1。本實(shí)驗(yàn)焦化廢水COD濃度為8 629 mg/L,氨氮濃度為277 mg/L,在加入催化劑和未加催化劑的情況下,反應(yīng)溫度、壓力、停留時(shí)間、過(guò)氧比等因素可以通過(guò)控制單一變量進(jìn)行比較、分析。

    圖1 超臨界催化氧化系統(tǒng)流程示意圖Fig.1 Schematic diagram of the supercritical catalytic oxidation system1.氧氣鋼瓶;2.壓氧用高壓柱塞泵;3.氧氣緩沖瓶;4.打廢水用高壓柱塞泵;5.預(yù)熱器;6.錐形瓶;7.壓力表;8.氧氣流量控制閥;9.放水閥;10.體系壓力表;11.反應(yīng)器;12.水銀溫度計(jì);13.換熱器;14.出口閥;15.量筒

    在實(shí)驗(yàn)中,將一定濃度的廢水按照一定的流速借助高壓柱塞泵投加到預(yù)熱器。緩沖罐中的氧氣先經(jīng)壓氧高壓泵打水加壓,然后通過(guò)壓氧高壓泵將氧氣送入反應(yīng)器和預(yù)熱器出來(lái)的溶液進(jìn)行混合。

    1.4 產(chǎn)物分析

    以COD和氨氮的去除率來(lái)表征廢水中有機(jī)物的去除效果,分別采用COD快速測(cè)定儀和氨氮快速測(cè)定儀進(jìn)行測(cè)定。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 催化超臨界水氧化焦化廢水

    2.1.1 反應(yīng)溫度對(duì)污染物去除的影響 以Ir-Ta/堇青石為催化劑,在壓力為24 MPa,反應(yīng)時(shí)間為60 s,過(guò)氧比為2時(shí),反應(yīng)溫度對(duì)COD、氨氮去除率的影響見(jiàn)圖2。

    圖2 反應(yīng)溫度對(duì)COD、氨氮去除率的影響Fig.2 Effect of reaction temperature on COD and ammonia nitrogen removal rate

    由圖2可知,在廢水中升高反應(yīng)溫度可以使COD和氨氮的去除率增加。對(duì)于COD,加入催化劑的COD去除率與不加催化劑相比變化明顯,其去除率甚至可以達(dá)到99.47%,在420 ℃后趨于平緩;而對(duì)于未添加催化劑時(shí),COD去除率在460 ℃時(shí)達(dá)到的最高為78.12%。對(duì)于未添加催化劑的氨氮,反應(yīng)溫度對(duì)其去除率只有40%左右,影響較小;而在添加催化劑后,氨氮的去除率曲線變化顯著,在440 ℃后氨氮去除率穩(wěn)定在98%左右。出現(xiàn)上述情況的原因最有可能是:溫度的升高可以增加反應(yīng)速率常數(shù),從而使焦化廢水降解效果有了顯著提高。

    2.1.2 反應(yīng)壓力對(duì)污染物去除的影響 以Ir-Ta/堇青石為催化劑,在溫度為440 ℃,反應(yīng)時(shí)間為60 s,過(guò)氧比為2時(shí),反應(yīng)壓力對(duì)COD、氨氮去除率的影響見(jiàn)圖3。

    圖3 反應(yīng)壓力對(duì)COD、氨氮去除率的影響Fig.3 Effect of reaction pressure on COD and ammonia nitrogen removal rate

    由圖3可知,廢水中COD和氨氮的去除率隨著反應(yīng)壓力的升高變化并不明顯,僅有緩慢的增長(zhǎng)。添加催化劑時(shí),壓力對(duì)COD去除率影響較小,在24 MPa時(shí)COD的去除率趨于穩(wěn)定;壓力對(duì)于氨氮的去除率大致和COD去除率影響相類似,同樣影響不大。無(wú)催化劑條件下壓力對(duì)氨氮去除率幾乎沒(méi)有影響。壓力的改變能對(duì)污染物的去除產(chǎn)生影響的原因?yàn)椋涸跍囟缺3植蛔儠r(shí),壓力升高可以增加水的密度,進(jìn)而使反應(yīng)物和氧的濃度增加,最終導(dǎo)致加快了反應(yīng)速率。

    2.1.3 反應(yīng)時(shí)間對(duì)污染物去除的影響 以Ir-Ta/堇青石為催化劑,在壓力為24 MPa,溫度為440 ℃,過(guò)氧比為2時(shí),反應(yīng)時(shí)間對(duì)COD、氨氮去除率的影響見(jiàn)圖4。

    圖4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)COD、氨氮去除率的影響Fig.4 Effect of reaction time on COD and ammonia nitrogen removal rate

    由圖4可知,隨著反應(yīng)時(shí)間的增加,廢水中COD和氨氮的去除率不斷增大。添加催化劑時(shí),反應(yīng)時(shí)間對(duì)COD和氨氮的去除率效果沒(méi)有明顯差別,在剛開(kāi)始的20~40 s內(nèi),COD和氨氮的去除率有了較大地提升,但后期去除曲線則趨于平緩,可能是因?yàn)槲廴疚餄舛冉档偷揭欢ǖ某潭群?,即使增加反?yīng)時(shí)間也不能使污染物快速降解。不添加催化劑時(shí),可以明顯看到反應(yīng)時(shí)間對(duì)氨氮去除率的影響相對(duì)較小,這表明反應(yīng)時(shí)間的改變幾乎不影響氨氮的去除率。

    2.1.4 過(guò)氧比對(duì)污染物去除的影響 以Ir-Ta/堇青石為催化劑,在壓力為24 MPa,溫度為440 ℃,反應(yīng)時(shí)間為60 s時(shí),過(guò)氧比對(duì)COD、氨氮去除率的影響見(jiàn)圖5。

    圖5 過(guò)氧比對(duì)COD、氨氮去除率的影響Fig.5 Effect of peroxygen ratio on COD and ammonia nitrogen removal rate

    由圖5可知,廢水中COD和氨氮的去除率隨著氧氣比的增大整體呈增大趨勢(shì),當(dāng)過(guò)氧比增加到2之后,對(duì)COD和氨氮的去除率的影響已不明顯。過(guò)氧比之所以能對(duì)COD和氨氮的去除率產(chǎn)生影響,主要原因是:增加了氧氣用量,使其濃度增大,導(dǎo)致與催化劑表面接觸的氧濃度增大,所以增大了處理廢水氧化分解的速率。

    2.2 動(dòng)力學(xué)分析

    2.2.1 建立有機(jī)物的SCWO反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程 在超臨界水中有機(jī)污染物氧化降解反應(yīng)比較復(fù)雜,無(wú)法用基元反應(yīng)模型表達(dá),因此通過(guò)冪函數(shù)模型來(lái)描述焦化廢水SCWO的宏觀反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程。此模型可以在不考慮中間反應(yīng)產(chǎn)物情況下,用綜合指標(biāo)COD對(duì)氧化降解進(jìn)行研究。本實(shí)驗(yàn)采用COD去除率來(lái)表達(dá)SCWO反應(yīng)有機(jī)物的降解進(jìn)程,其冪指數(shù)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程為:

    (1)

    式中ν——反應(yīng)速率,mol/(L·s);

    O2——氧化劑濃度,mol/L;

    COD——反應(yīng)物濃度,mol/L;

    t——反應(yīng)時(shí)間,s;

    k——反應(yīng)速率常數(shù);

    a,b,c——反應(yīng)級(jí)數(shù)。

    其中,超臨界反應(yīng)過(guò)程中COD的去除率(XCOD)為:

    (2)

    式中 COD——反應(yīng)后水樣中COD濃度,mg/L;

    COD0——反應(yīng)前水樣中COD濃度,mg/L。

    將(2)代入(1)計(jì)算可得:

    (3)

    超臨界水氧化反應(yīng)是在恒定的條件進(jìn)行的,所以體系中水不影響反應(yīng)速率,則可以看作水反應(yīng)級(jí)數(shù)是零級(jí)(c=0);在超臨界反應(yīng)體系中氧化劑是過(guò)量的,則可近似認(rèn)為O2基本沒(méi)有損耗,即氧化劑的濃度對(duì)COD的去除率基本上沒(méi)有影響。因此,可以認(rèn)為氧化劑反應(yīng)級(jí)數(shù)為0(b=0)。所以式(3)可簡(jiǎn)化為:

    (4)

    在初始反應(yīng)條件t=0、XCOD=0時(shí),對(duì)式(4)積分可得:

    (5)

    XCOD=1-exp-kta=1

    (6)

    根據(jù)Arrhenius方程:

    (7)

    式中A——頻率因子;

    Ea——反應(yīng)活化能,kJ/mol;

    T——反應(yīng)溫度,K;

    R——理想氣體常數(shù),8.314 J/(mol·K)。

    對(duì)(7)進(jìn)行線性化,可得lnk與1/(RT)關(guān)系式(8):

    (8)

    2.2.2 焦化廢水SCWO反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)的確定 實(shí)驗(yàn)在溫度為380~460 ℃范圍內(nèi),反應(yīng)時(shí)間20~100 s,反應(yīng)壓力為24 MPa,過(guò)氧比200%(2倍)下進(jìn)行,添加催化劑時(shí),焦化廢水COD去除率的實(shí)驗(yàn)結(jié)果數(shù)據(jù)見(jiàn)表2。

    表2 不同實(shí)驗(yàn)條件下超臨界水氧化降解焦化廢水的實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 2 Experimental results of supercritical water oxidative degradation of coking wastewater under different experimental conditions

    將式(6)化簡(jiǎn)為 ln1-XCOD=-kta=1

    (9)

    假設(shè)a=1,在380~460 ℃范圍內(nèi)的不同反應(yīng)溫度下焦化廢水的 ln1-XCOD隨停留時(shí)間t改變進(jìn)行線性回歸,結(jié)果見(jiàn)圖6。

    圖6 ln1-XCOD與反應(yīng)時(shí)間的線性關(guān)系Fig.6 Linear relationship between ln1-XCOD and reaction time

    由圖6可知,在所研究溫度范圍內(nèi),數(shù)據(jù)擬合后ln1-XCOD與反應(yīng)時(shí)間t線性關(guān)系良好,說(shuō)明焦化廢水去除反應(yīng)符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。

    表3為不同反應(yīng)溫度下COD去除反應(yīng)的速率常數(shù)k?;貧w分析lnk與1/(RT)關(guān)系,可以得到380~460 ℃范圍內(nèi)反應(yīng)活化能Ea為46.26 kJ/mol,頻率因子A為73.20 s-1。因此,可以得到焦化廢SCWO的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程為:

    (10)

    表3 不同反應(yīng)溫度下COD去除反應(yīng)的速率常數(shù)kTable 3 Rate constants of COD removal reaction at different reaction temperatures k

    圖7為實(shí)驗(yàn)值與根據(jù)式(10)對(duì)各實(shí)驗(yàn)點(diǎn)的計(jì)算值之間的對(duì)比,偏差不超過(guò)±2%,說(shuō)明通過(guò)分析計(jì)算的相關(guān)動(dòng)力學(xué)參數(shù)及動(dòng)力學(xué)模型(10)是可信的。

    圖7 COD轉(zhuǎn)化率的實(shí)驗(yàn)值與計(jì)算值的比較Fig.7 Comparison of experimental and calculated values of COD conversion

    3 結(jié)論

    (1)實(shí)驗(yàn)表明催化劑的增加明顯提高了焦化廢水的降解效果。

    (2)焦化廢水降解的最大影響因素是反應(yīng)溫度;隨著反應(yīng)壓力的升高和反應(yīng)時(shí)間的增加,焦化廢水降解率不斷提高,但增大趨勢(shì)相對(duì)緩慢;降解率隨過(guò)氧比的增大而增加,但在過(guò)氧比為2以后,即使增加空氣用量也很難對(duì)降解率有明顯的影響。

    (3)該焦化廢水在反應(yīng)溫度380~460 ℃范圍內(nèi),反應(yīng)時(shí)間20~100 s,反應(yīng)壓力為24 MPa,過(guò)氧比200%(2倍)的條件下,加入催化劑時(shí),反應(yīng)活化能為46.26 kJ/mol,頻率因子為73.20 s-1。

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