BRISOL鈉同位素放射性核束的產(chǎn)生

唐 兵，崔保群，馬 燮，馬鷹俊，馬瑞剛，陳立華，黃青華，王云峰

(中國原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413)

核反應(yīng)對(duì)于研究核結(jié)構(gòu)、核天體物理有著重要意義，大多核反應(yīng)采用穩(wěn)定束流無法產(chǎn)生，只能采用放射性核束才能開展相關(guān)研究。放射性核束能提供加深了解核結(jié)構(gòu)、宇宙中重核合成過程的機(jī)會(huì)，因此國際上許多國家已建成或正在建造放射性核束裝置[1-3]，其中包括北京放射性核束裝置(BRIF)[4]，提供中、短壽命放射性核束開展相關(guān)工作。這些裝置分為兩種，一種采用炮彈碎裂(PF)法，高能重離子轟擊薄靶時(shí)碎裂形成短壽命放射性核束，如美國伯克利國家實(shí)驗(yàn)室的次級(jí)束流線、法國GANIL研究所的LISE和中國科學(xué)院近代物理研究所的RIBLL等裝置。另一種采用在線同位素分離器(ISOL)法，通過用輕離子轟擊厚靶，產(chǎn)生中、短壽命的放射性核束，如加拿大TRIUMF的ISAC裝置、歐洲CERN的ISOLDE裝置和中國原子能科學(xué)研究院的BRIF等。

本文基于BRIF在線同位素分離器(BRISOL)，研制氧化鎂靶，在線產(chǎn)生20Na+、21Na+等多種鈉同位素放射性核束。

1 BRISOL簡介

圖1 BRIF布局Fig.1 Layout of BRIF

BRIF包括1臺(tái)質(zhì)子回旋加速器、1套高質(zhì)量分辨在線同位素分離器及1臺(tái)串列加速器，布局如圖1所示。質(zhì)子回旋加速器可提供75～100 MeV、最大流強(qiáng)200 μA的質(zhì)子束。BRISOL[5]采用回旋加速器提供的質(zhì)子束轟擊厚靶，在線產(chǎn)生中、短壽命放射性核束并加速到最高300 keV，經(jīng)分析后傳輸?shù)降湍軐?shí)驗(yàn)終端開展低能物理實(shí)驗(yàn)。BRISOL提供的放射性核束也可經(jīng)電荷交換器將正離子轉(zhuǎn)化成負(fù)離子，注入到HI-13串列加速器進(jìn)一步后加速，開展高能物理實(shí)驗(yàn)，串列加速器最高端電壓可達(dá)15 MV。

BRISOL由靶源系統(tǒng)、第一分析段、主分析段、偏轉(zhuǎn)段及低能實(shí)驗(yàn)終端組成。為便于強(qiáng)放射性環(huán)境下設(shè)備的維護(hù)，靶源系統(tǒng)采用模塊化設(shè)計(jì)。整個(gè)靶源系統(tǒng)分為3個(gè)模塊：初級(jí)束流模塊、靶源模塊和透鏡模塊。每個(gè)模塊均可在攝像頭監(jiān)控下采用吊車遠(yuǎn)程運(yùn)輸?shù)綗崾疫M(jìn)行維護(hù)。初級(jí)束流模塊內(nèi)安裝有法拉第筒及束流在線監(jiān)測儀，用于監(jiān)測質(zhì)子束流強(qiáng)及束形。靶源模塊內(nèi)安裝靶和離子源，通過更換不同的靶材料，可產(chǎn)生不同種類的放射性核束。透鏡模塊內(nèi)設(shè)置1臺(tái)三單元四極透鏡和1臺(tái)XY導(dǎo)向器，引導(dǎo)放射性核束通過6 m長高壓穿墻管，并將放射性核束傳輸至第一分析段。

為使質(zhì)量分辨率達(dá)到20 000，BRISOL質(zhì)量分析系統(tǒng)采用異能大小鐵結(jié)構(gòu)消除能量色散[6]，位于第一分析段的小鐵系統(tǒng)由兩塊偏轉(zhuǎn)半徑550 mm、偏轉(zhuǎn)角度90°的二極磁鐵反對(duì)稱組成，該系統(tǒng)處于300 kV高壓平臺(tái)上。束流經(jīng)加速管加速至最高300 keV后進(jìn)入大鐵系統(tǒng)，即主分析段。大鐵系統(tǒng)由兩塊偏轉(zhuǎn)半徑2 500 mm、偏轉(zhuǎn)角度100°的二極磁鐵反對(duì)稱組成，如圖2所示。分析后的離子束經(jīng)兩塊偏轉(zhuǎn)半徑1 200 mm的磁鐵將離子束從地下傳輸?shù)降孛娓叨?，再?jīng)過1個(gè)開關(guān)磁鐵將離子束輸送到低能物理實(shí)驗(yàn)終端或注入串列加速器后加速。

圖2 BRISOL布局Fig.2 Layout of BRISOL

2 鈉同位素放射性核束的產(chǎn)生方法

2.1 靶材的選擇及研制

BRIF的首個(gè)放射性核束物理實(shí)驗(yàn)被確定為20Na核的奇異衰變特性研究，物理用戶需要BRISOL提供束流強(qiáng)度大于2×104s-1的20Na+放射性核束。20Na核的半衰期僅為0.448 s，BRISOL采用高能質(zhì)子束轟擊厚靶發(fā)生核反應(yīng)，產(chǎn)生放射性核束，對(duì)亞秒級(jí)短壽命放射性核束產(chǎn)生具有一定的技術(shù)難度。放射性核束的產(chǎn)額主要受初級(jí)束流強(qiáng)度、反應(yīng)截面、單位面積的靶核數(shù)、釋放效率及電離效率等的影響。靶的材料決定了反應(yīng)截面，而靶的微觀結(jié)構(gòu)和工作溫度直接影響了放射性核素在靶材料內(nèi)的釋放時(shí)間和釋放效率。對(duì)不同半衰期的核素，可能造成高達(dá)幾個(gè)數(shù)量級(jí)的產(chǎn)額差異，靶材料的選擇和研制是放射性核束裝置的重要研究課題。

BRISOL的初級(jí)束流為回旋加速器提供的100 MeV質(zhì)子束，質(zhì)子束與鎂作用產(chǎn)生鈉放射性同位素的截面較大，是非常合適的靶材料選擇。通過24Mg(p，x)20Na、24Mg(p，x)21Na等反應(yīng)道可產(chǎn)生20Na、21Na、22Na、23Na等鈉同位素核素。不同能量的質(zhì)子束與24Mg反應(yīng)產(chǎn)生鈉同位素核素的截面分布如圖3所示，產(chǎn)物核為20Na反應(yīng)道的閾值約為30 MeV，峰值在35 MeV附近，截面約為0.8×10-27cm2。除24Mg外，天然鎂還有25Mg、26Mg兩種穩(wěn)定同位素，24Mg、25Mg、26Mg的天然豐度分別為78.6%、10.1%和11.3%，高能質(zhì)子束轟擊25Mg、26Mg，還可產(chǎn)生24Na、25Na放射性核素。

圖3 p+24Mg反應(yīng)截面Fig.3 Cross section of p+24Mg

為使靶材內(nèi)核反應(yīng)產(chǎn)生的放射性核素釋放出來，靶及離子源源芯通常工作在1 500～2 200 ℃之間，單質(zhì)鎂熔點(diǎn)僅650 ℃，無法直接用于制作靶材料。氧化鎂的熔點(diǎn)高達(dá)2 850 ℃，是BRISOL理想的靶材料。氧化鎂靶通過熱壓燒結(jié)工藝制備，燒結(jié)溫度為1 200 ℃。靶片為D字型片狀結(jié)構(gòu)，便于放射性核素從靶材料內(nèi)釋放，并傳輸至放電室。靶片直徑為18 mm，厚度約為2 mm，密度為2.4 g/cm3，如圖4所示。在線實(shí)驗(yàn)前，將氧化鎂靶重疊放入靶筒，加熱至約1 800 ℃出氣24 h。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，氧化鎂靶高溫加熱后會(huì)出現(xiàn)明顯的收縮，與文獻(xiàn)[7]實(shí)驗(yàn)結(jié)果相同。加熱數(shù)小時(shí)后氧化鎂靶體積趨于穩(wěn)定，仍具有較好的微觀多孔結(jié)構(gòu)，孔隙率約為30%，如圖5所示。氧化鎂靶片放置在鉭材料的靶筒內(nèi)，靶筒內(nèi)徑為18 mm、外徑為18.6 mm、長為106 mm，如圖6所示。質(zhì)子束穿過0.1 mm厚的鉭窗后與氧化鎂靶相互作用，產(chǎn)生放射性核素。通過對(duì)靶筒施加最大600 A電流，可將靶材料加熱到工作溫度，使得放射性核素從靶中釋放出來，并通過傳輸管傳送到電離室中。

圖4 氧化鎂靶片的照片F(xiàn)ig.4 Picture of MgO target

圖5 氧化鎂靶微觀結(jié)構(gòu)Fig.5 SEM picture of MgO target

2.2 鈉同位素產(chǎn)生離子源技術(shù)

為滿足產(chǎn)生多種離子束的需要，BRISOL配備的是1臺(tái)電子束等離子體離子源 (FEBIAD)[8]，其結(jié)構(gòu)如圖7所示。離子源的電子發(fā)射陰極由鉭制成，它是傳輸管的一部分，在其上通過最大400 A的電流，一方面可使傳輸管保持較高的溫度，阻止放射性核素在管壁上凝結(jié)，另一方面使陰極加熱到足夠高的溫度，可發(fā)射出大于250 mA的電子流。電子在電位差為100～300 V的陰、陽極之間被加速，穿過帶孔的陽極進(jìn)入放電室，將中性的放射性核素電離。放電室外設(shè)置有3個(gè)線圈，在放電室內(nèi)可產(chǎn)生最高0.03 T軸向磁場，提高電離效率。離子源位于30 kV電位上，位于地電位的引出電極將離子引出，形成放射性核束。

圖6 靶組件照片F(xiàn)ig.6 Picture of target assembly

圖7 FEBIAD離子源剖視圖Fig.7 Section view of FEBIAD ion source

實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)常規(guī)結(jié)構(gòu)FEBIAD離子源對(duì)鈉離子束電離效率較低，為此，對(duì)離子源放電室進(jìn)行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化。將放電室引出區(qū)一側(cè)修改為喇叭口結(jié)構(gòu)，增加φ18 mm的陽極延長段，使得該離子源具備表面電離和電子束等離子體電離兩種電離模式。正常電子束等離子體電離工作模式下，陽極和陽極延長段均為正電壓，加速陰極發(fā)射的電子束進(jìn)入放電室區(qū)域，電子束與中性原子核碰撞并使之電離。然而，當(dāng)用于電離鈉、鉀等堿金屬核素時(shí)，陽極和陽極延長段設(shè)置為負(fù)高壓，陰極管道內(nèi)壁表面電離產(chǎn)生的離子束可有效地被引出，形成離子束，實(shí)現(xiàn)表面電離工作模式。由于鈉的電離電位為5.12 eV，而鉭的功函數(shù)僅為4.25 eV，為進(jìn)一步提高鈉同位素核素的表面電離效率，在陰極內(nèi)壁安裝了0.1 mm厚的錸內(nèi)襯(錸的功函數(shù)為4.96 eV)。結(jié)構(gòu)優(yōu)化后的離子源對(duì)氙的電離效率為6%。

3 在線實(shí)驗(yàn)及實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

為開展20Na核奇異衰變物理實(shí)驗(yàn)，離子源引出離子束能量10 keV，后加速電壓100 kV，總能量110 keV。BRISOL束流線上安裝有10臺(tái)法拉第筒，并配有電流放大器，監(jiān)測束流強(qiáng)度及傳輸效率，最低測量下限為0.1 pA。同時(shí)，在預(yù)分析和主分析磁鐵像點(diǎn)各設(shè)置了1套拉帶結(jié)構(gòu)，并各配有1臺(tái)高純鍺探測器，通過測量γ譜鑒別放射性核素種類，并定量測量放射性核束的束流強(qiáng)度。

實(shí)驗(yàn)選用離子源產(chǎn)生的23Na+穩(wěn)定離子束作為先導(dǎo)束，借助束流線上的法拉第筒和束流成像儀可監(jiān)測束流的強(qiáng)度和形狀，確定束流線參數(shù)。BRISOL束流線導(dǎo)向器和透鏡元件均為電元件，在相同能量條件下，不同質(zhì)量的離子束工作參數(shù)相同，只需插值7個(gè)二極磁鐵的磁場，即可把放射性核束傳輸?shù)桨猩?，其?個(gè)分析磁鐵采用核磁共振高斯計(jì)測量磁場，其他3個(gè)磁鐵配置高精度霍爾高斯計(jì)。BRISOL在線實(shí)驗(yàn)時(shí)，靶源段真空度好于5×10-5Pa，束流線的真空度好于2×10-5Pa，低能段離子束傳輸效率好于85%，高能段傳輸效率好于90%。

為保證放射性核素從靶內(nèi)有效地釋放并傳輸至放電室，在線實(shí)驗(yàn)前需對(duì)靶和陰極進(jìn)行加熱，其中靶加熱功率為1.6 kW，陰極加熱功率為0.95 kW。當(dāng)質(zhì)子束轟擊氧化鎂靶時(shí)，逐漸減小靶筒的加熱功率，保證靶高溫工作。為獲得較高的20Na+離子束產(chǎn)額，靶溫最優(yōu)工作溫度為1 600 ℃左右。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)靶溫繼續(xù)升高時(shí)，離子源產(chǎn)生的總束流增大，但鈉同位素離子束的束流強(qiáng)度反而減小，這主要是由于盡管是表面電離工作模式，在高溫條件下，電離室內(nèi)的鎂的含量過高，使得鎂離子束急劇增加，從而抑制了鈉同位素核束的產(chǎn)生。靶上最大質(zhì)子束流強(qiáng)為8 μA。文獻(xiàn)[9]給出了氧化鎂高溫條件下的蒸氣壓曲線，氧化鎂分解后的鎂和氧的蒸氣壓較高，當(dāng)溫度為1 600 ℃時(shí)，鎂的分壓可達(dá)2×10-2Pa，較氧化鎂的分壓高兩個(gè)數(shù)量級(jí)。

表1列出BRISOL在線測量得到的鈉同位素放射性核束的最大產(chǎn)額，其中20Na+離子束的最大產(chǎn)額為2×105s-1，21Na+離子束的最大產(chǎn)額為4×108s-1，可完全滿足物理實(shí)驗(yàn)需求。Tendl-2017庫[10]給出了質(zhì)子束轟擊鎂靶產(chǎn)生鈉同位素的反應(yīng)截面，可計(jì)算得到理論產(chǎn)額，表1中的總效率即為實(shí)驗(yàn)測量得到的束流強(qiáng)度與理論產(chǎn)額的比值。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示，22Na的總效率達(dá)到9%，21Na的總效率為0.5%，而20Na的總效率僅0.012%，這說明該離子源對(duì)長壽命放射性核素有較高的電離效率，但對(duì)于半衰期較短的20Na、21Na等核素總效率較低。這主要是由于受到氧化鎂靶高溫特性的限制，靶工作溫度較低，使得大部分短壽命放射性核素在靶內(nèi)衰變造成損失。實(shí)驗(yàn)中還測量得到了26Na+離子束，這是因?yàn)橘|(zhì)子束轟擊氧化鎂靶產(chǎn)生了大量的中子，中子與26Mg發(fā)生26Mg(n，p)26Na反應(yīng)產(chǎn)生26Na放射性同位素。

表1 MgO靶放射性核束產(chǎn)額Table 1 Radioactive ion beam production of MgO target

2018年6月，BRISOL提供的20Na+放射性核束完成了BRIF首個(gè)放射性核束物理實(shí)驗(yàn)，開展了20Na核的奇異衰變特性實(shí)驗(yàn)研究[11]，總供束時(shí)間約為200 h。圖8示出在線實(shí)驗(yàn)時(shí)靶上20Na+放射性核束流強(qiáng)隨初級(jí)質(zhì)子束流強(qiáng)的變化。2018年12月，BRISOL提供21Na+離子束通過電荷交換器轉(zhuǎn)換為負(fù)離子21Na-，并注入HI-13串列加速器實(shí)現(xiàn)了后加速，實(shí)驗(yàn)終端測量得到加速后的21Na7+(87 MeV)束流強(qiáng)度達(dá)到1 000 s-1，具備開展串列能區(qū)放射性核束物理實(shí)驗(yàn)的條件。

圖8 靶上20Na+流強(qiáng)隨初級(jí)質(zhì)子束流強(qiáng)的變化Fig.8 Change of 20Na+ beam intensityon target with primary proton beam intensity

4 結(jié)論

BRISOL裝置已經(jīng)建成，完成了氧化鎂靶的研制和在線實(shí)驗(yàn)，在線產(chǎn)生了鈉同位素放射性核束(20～26Na+)，20Na+離子束的最大產(chǎn)額為2×105s-1，21Na+離子束的最大產(chǎn)額為4×108s-1。完成了BRIF首個(gè)放射性核束物理實(shí)驗(yàn)，開展了20Na奇異衰變的研究，這標(biāo)志著BRIF已具備運(yùn)行并開展物理實(shí)驗(yàn)的條件。下一步將開展碳化硅靶的在線測試及更多靶材的研制，提升鈉同位素放射性核束的產(chǎn)額，并產(chǎn)生鋁、鎂、氖等更多核素同位素的放射性束流，滿足物理需求。