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    長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆燃料選型

    2020-05-30 01:36:22劉紫靜趙鵬程任廣益柯國(guó)土謝金森陳珍平何麗華
    原子能科學(xué)技術(shù) 2020年5期
    關(guān)鍵詞:長(zhǎng)壽命燃耗核素

    劉紫靜,趙鵬程,任廣益,柯國(guó)土,于 濤,謝金森,陳珍平,何麗華,謝 芹,曾 浩

    (1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,湖南 衡陽(yáng) 421001;2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院,北京 102413;3.南華大學(xué) 核燃料循環(huán)技術(shù)與裝備湖南省協(xié)同創(chuàng)新中心,湖南 衡陽(yáng) 421001;4.生態(tài)環(huán)境部 核與輻射安全中心,北京 100082)

    長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆在海洋核動(dòng)力、可移動(dòng)電源、邊遠(yuǎn)區(qū)域熱電聯(lián)供、海水淡化等領(lǐng)域具備廣闊的發(fā)展前景,是鉛基快堆重要發(fā)展方向之一。目前,國(guó)際上提出了多種長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆設(shè)計(jì)方案,如歐盟的ELECTRA[1],美國(guó)的ENHS[2]、SSTAR[3],韓國(guó)的PASCAR[4]、URANUS[5];國(guó)內(nèi)清華大學(xué)[6]、西安交通大學(xué)[7]、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)[8]、合肥物質(zhì)研究院[9]也開(kāi)展了相關(guān)概念設(shè)計(jì)。其中采用的燃料有UO2、MOX、(PuZr)N、U-TRU-Zr、PuN-UN、PuO2-ThO2等多種類型,目前尚未針對(duì)長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆的燃料選型給出定論。

    在長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆堆芯設(shè)計(jì)中,長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)是3個(gè)關(guān)鍵設(shè)計(jì)指標(biāo)。目前實(shí)現(xiàn)堆芯的長(zhǎng)壽命目標(biāo)主要有3種方法:1) 提高堆芯燃料裝載量;2) 提高堆芯易裂變核素富集度;3)提高堆芯的燃料增殖性能。其中,提高堆芯燃料裝載量會(huì)加大堆芯尺寸,降低卸料燃耗。增加易裂變核素富集度可大幅提高堆芯初始keff,延長(zhǎng)堆芯壽期,但需采用更多控制棒或添加可燃毒物調(diào)節(jié)反應(yīng)性,會(huì)極大增加反應(yīng)性控制難度并影響功率分布均勻程度。高的燃料增殖性能往往需要堆芯稠密柵格布置以硬化中子能譜,而這又會(huì)加大冷卻劑流動(dòng)阻力,降低自然循環(huán)能力。由此可見(jiàn),長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)均為相互矛盾的反應(yīng)堆技術(shù)特征,需要合理平衡堆芯物理性能和自然循環(huán)性能。因此,在較軟能譜條件下實(shí)現(xiàn)堆芯較好增殖特性是兼顧堆芯長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)能力的關(guān)鍵方法之一。

    核燃料的設(shè)計(jì)選擇直接影響鉛基快堆性能,本文開(kāi)展不同能譜條件下的小型鉛基快堆燃料選型研究,比較分析U-Pu、Th-U循環(huán)燃料及氧化物、氮化物、碳化物、金屬燃料的燃耗、增殖特性、反應(yīng)性系數(shù)、物性參數(shù)等,篩選出滿足長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)要求的燃料類型,以為長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆的設(shè)計(jì)提供參考。

    1 鉛基快堆堆芯模型

    參考?xì)W盟小型鉛基示范快堆ALFRED設(shè)計(jì)方案[10-11],給出100 MWt鉛冷快堆堆芯的主要設(shè)計(jì)參數(shù)(表1)。堆芯由102個(gè)燃料組件、7個(gè)控制棒組件、90個(gè)反射層組件、98個(gè)屏蔽層組件組成,每個(gè)組件內(nèi)包含61根燃料棒,堆芯活性區(qū)高度為170 cm,等效直徑為168 cm,堆芯x-y截面如圖1所示。棒束型燃料組件采用三角形柵格結(jié)構(gòu)及較大柵徑比(P/D)設(shè)計(jì),P/D為1.5,如圖2所示。燃料棒由燃料芯塊、氣隙、包殼、彈簧、氣腔、上下絕熱層、上下端塞組成。在燃料棒下方留有足夠空間的氣腔以容納裂變氣體,燃料棒具體設(shè)計(jì)參數(shù)示于圖3。裸堆堆芯內(nèi)的控制棒組件通道內(nèi)填充Pb。反射層組件等效為不插燃料棒的燃料組件。屏蔽層組件是1根單獨(dú)六角形B4C棒。

    表1 100 MWt鉛基快堆堆芯設(shè)計(jì)參數(shù)Table 1 Design parameter of 100 MWt lead-based fast reactor

    圖1 100 MWt鉛基快堆堆芯x-y面示意圖Fig.1 x-y section schematic of 100 MWt lead-based fast reactor

    圖2 100 MWt鉛基快堆燃料組件Fig.2 100 MWt lead-based fast reactor fuel assembly

    圖3 100 MWt鉛基快堆燃料棒x-z截面Fig.3 x-z section of fuel pin of 100 MWt lead-based fast reactor

    2 U-Pu、Th-U循環(huán)燃料選型

    反應(yīng)堆中燃料循環(huán)增殖策略主要有兩種:U-Pu循環(huán)、Th-U循環(huán),分別采用238U和232Th轉(zhuǎn)換成239Pu和233U實(shí)現(xiàn)燃料增殖。本文選取UO2、MOX、PuO2-ThO2、UO2-ThO2燃料,采用清華大學(xué)反應(yīng)堆工程計(jì)算分析實(shí)驗(yàn)室自主研發(fā)的反應(yīng)堆三維輸運(yùn)蒙特卡羅程序RMC[12]及IAEA發(fā)布的高溫核數(shù)據(jù)庫(kù)ADS-2.0開(kāi)展計(jì)算分析。華北電力大學(xué)曾以鉛基快堆基準(zhǔn)題RBEC-M驗(yàn)證了RMC具備高計(jì)算精度[13]。分析比較4種燃料在不同能譜條件下的燃耗、增殖性能及固有安全性。計(jì)算時(shí)投入10 000個(gè)中子,迭代計(jì)算300次,忽略前50次結(jié)果,運(yùn)行1 a設(shè)置為1個(gè)燃耗步長(zhǎng)。計(jì)算采用的高溫連續(xù)點(diǎn)截面庫(kù)分別為:燃料1 200 K、冷卻劑600 K、包殼900 K。UO2、MOX、PuO2-ThO2、UO2-ThO2燃料密度分別為10.96、11.09、10.28、10.28 g/cm3,4種燃料的核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)列于表2。

    表2 4種燃料的核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 2 Nuclide mass fraction of 4 kinds of fuels

    2.1 燃耗性能比較

    在初始剩余反應(yīng)性基本相同、比功率一致條件下,圖4示出4種燃料堆芯運(yùn)行30 EFPY(有效滿功率年)的keff隨燃耗的變化,堆芯卸料燃耗由大到小的順序?yàn)椋篜uO2-ThO2>UO2-ThO2>MOX >UO2,其卸料燃耗分別為132.48、92.16、63.36、40.32 MW·d/kg(HM)。保持燃料棒直徑不變,調(diào)整P/D并計(jì)算堆芯keff隨時(shí)間的變化,分析不同能譜條件下4種燃料的燃耗性能。為定量分析堆芯的燃耗特性和增殖性能,給出燃耗反應(yīng)性損失和燃耗反應(yīng)性波動(dòng)定義:

    (1)

    (2)

    式中:keff(BOC)、keff(EOC)分別為壽期初有效增殖因數(shù)、壽期末有效增殖因數(shù);keff(Max)、keff(Min)分別為壽期內(nèi)最大有效增殖因數(shù)、最小有效增殖因數(shù)。

    表3列出不同能譜多種燃料堆芯運(yùn)行30 EFPY的燃耗反應(yīng)性損失。圖5示出不同P/D條件下4種燃料堆芯的燃耗反應(yīng)性損失。可看出,隨著P/D的減小,堆芯能譜變硬,燃料增殖性能提高,燃耗反應(yīng)性損失減小。其中,Th基燃料的燃耗反應(yīng)性損失隨P/D變化幅度明顯小于U基燃料,前者在較軟能譜條件下增殖性能更好。239Pu較235U作驅(qū)動(dòng)燃料的燃耗反應(yīng)性損失更小。當(dāng)P/D在1.3~1.7范圍內(nèi),PuO2-ThO2堆芯的燃耗反應(yīng)性損失皆最小。

    圖4 4種燃料堆芯的keff隨燃耗的變化Fig.4 Core keff of 4 kinds of fuels with burnup

    表3 不同能譜多種燃料堆芯運(yùn)行30 EFPY的燃耗反應(yīng)性損失Table 3 Core burnup reactivity losses of multiple fuels in different energy spectra for 30 EFPY

    注:括號(hào)內(nèi)為Pu質(zhì)量分?jǐn)?shù),單位為%

    圖5 不同P/D條件下4種燃料堆芯的燃耗反應(yīng)性損失Fig.5 Core burnup reactivity losses of 4 kinds of fuels with different P/D

    圖6示出4種燃料的堆芯全范圍中子能譜和高能區(qū)中子能譜,其中PuO2-ThO2燃料堆芯能譜最硬。為進(jìn)一步分析堆內(nèi)易裂變核素變化情況,計(jì)算堆芯的易裂變核素存量比FIR,定義如式(3)所示。圖7示出4種燃料堆芯的FIR隨燃耗的變化,壽期末FIR的大小順序?yàn)椋篗OX>PuO2-ThO2>UO2-ThO2>UO2。在反應(yīng)堆運(yùn)行過(guò)程中,MOX燃料較PuO2-ThO2燃料產(chǎn)生了更多的易裂變核素。

    (3)

    238U和232Th的中子俘獲產(chǎn)物不同,其不同核特性導(dǎo)致堆芯的物理特性和增殖性能存在差異。表4列出Th、U和Pu核素的微觀截面及

    圖6 堆芯全范圍中子能譜(a)和高能區(qū)中子能譜(b)Fig.6 Core neutron energy spectrum (a) and fast neutron energy spectrum (b)

    有效裂變中子數(shù)。圖8示出232Th和238U的俘獲截面和裂變截面。圖9示出233U、235U和239Pu的裂變截面。從表4可看出,在快譜區(qū)的233U、239Pu、235U的有效裂變中子數(shù)分別為2.5、2.9、2.3,233U的有效裂變中子數(shù)略小于239Pu的,但其在中高能區(qū)的裂變截面較239Pu大得多,233U在較軟能譜的鉛基快堆中具備非常好的核特性,這恰是PuO2-ThO2燃料的FIR雖低于MOX燃料的,但其燃耗反應(yīng)性損失更小的原因。但在快譜區(qū),232Th相比238U微觀俘獲截面略大,微觀裂變截面略小,前者更易俘獲快中子而不是發(fā)生裂變反應(yīng),因此,采用Th基燃料需提高易裂變核素的質(zhì)量分?jǐn)?shù)以獲得足夠大的初始keff。

    圖7 4種燃料堆芯的FIR隨燃耗的變化Fig.7 Core FIR of 4 kinds of fuels with burnup

    表4 Th、U和Pu核素的微觀截面及有效裂變中子數(shù)Table 4 Micro cross section and effective fission neutron number of Th, U and Pu nuclides

    注:熱中子能區(qū)為0.025 eV;快中子能區(qū)大于100 keV

    2.2 反應(yīng)性系數(shù)比較

    為評(píng)估4種燃料鉛基快堆堆芯的固有安全性,計(jì)算分析堆芯的反應(yīng)性系數(shù)、有效緩發(fā)中子份額βeff。其中堆芯反應(yīng)性系數(shù)包括冷卻劑溫度系數(shù)、多普勒系數(shù)、空泡系數(shù)、軸向膨脹系數(shù)、徑向膨脹系數(shù)。冷卻劑溫度系數(shù)計(jì)算時(shí)選取300、600、900 K的連續(xù)點(diǎn)截面庫(kù),多普勒系數(shù)計(jì)算時(shí)選取600、900、1 200、1 800 K的連續(xù)點(diǎn)截面庫(kù)進(jìn)行計(jì)算。冷卻劑Pb的溫度變化所引起的密度變化由經(jīng)驗(yàn)公式(式(4))計(jì)算得到。

    ρPb=11 441-1.279 5T

    (4)

    各項(xiàng)反應(yīng)性系數(shù)列于表5。結(jié)果表明,冷卻劑溫度系數(shù)和空泡系數(shù)由小到大順序?yàn)椋篣O2-ThO2

    圖8 232Th和238U的俘獲截面和裂變截面Fig.8 Capture cross sections and fission cross sections of 232Th and 238U

    圖9 233U、235U和239Pu的裂變截面Fig.9 Fission cross section of 233U, 235U and 239Pu

    多普勒系數(shù)由小到大順序?yàn)椋篗OX

    表5 不同燃料堆芯壽期初的反應(yīng)性系數(shù)及緩發(fā)中子份額Table 5 Core reactivity coefficients and delayed neutron fractions of different fuels for BOC

    軸向、徑向膨脹系數(shù)由小到大的順序?yàn)椋篜uO2-ThO2

    PuO2-ThO2、MOX、UO2-ThO2、UO2堆芯的緩發(fā)中子份額分別為0.300%、0.343%、0.688%、0.674%。Pu同位素的有效中子份額小于235U的,且PuO2-ThO2燃料中Pu的質(zhì)量分?jǐn)?shù)較MOX燃料中的更高,因而其有效中子緩發(fā)份額較小,這是不利于PuO2-ThO2燃料反應(yīng)堆安全運(yùn)行和控制的因素。

    2.3 燃料物性參數(shù)比較

    表6列出了UO2、PuO2和ThO2的重要物性參數(shù)。由表6可知,ThO2燃料相比其他兩種燃料具備更高的熔點(diǎn)和熱導(dǎo)率,熱工特性更佳;ThO2燃料更小的熱膨脹系數(shù)增強(qiáng)了其裂變產(chǎn)物的容留能力,特別適合作為高燃耗燃料;相比UO2燃料,ThO2燃料在高輻照條件下的化學(xué)性質(zhì)更穩(wěn)定;Th基燃料還能減少超鈾核素生成,降低核廢料處理難度及防止核擴(kuò)散;此外,UO2、PuO2、ThO2燃料有著相似的熱學(xué)性能與機(jī)械性能,3種燃料可很好地相容并形成裂變、增殖材料的混合物[14]。

    表6 UO2、PuO2和ThO2燃料的重要物性參數(shù)Table 6 Important physical parameters of UO2, PuO2 and ThO2 fuels

    除上述優(yōu)點(diǎn)外, 釷基燃料也存在一些缺點(diǎn):PuO2-ThO2燃料的有效緩發(fā)中子份額較?。?33Pa是釷鈾轉(zhuǎn)換過(guò)程最重要的中間核素,其中子吸收截面很大,且半衰期長(zhǎng)達(dá)27.4 d,在反應(yīng)堆運(yùn)行和停堆過(guò)程中,233Pa和233U的核素量變化會(huì)引堆芯的反應(yīng)性波動(dòng)較大,釷鈾循環(huán)過(guò)程中產(chǎn)生的232U子代中均存在硬γ射線(能量2~2.6 MeV),Th燃料的后處理必須在屏蔽γ射線的條件下進(jìn)行。上述缺點(diǎn)給反應(yīng)堆的控制和燃料后處理帶來(lái)極大挑戰(zhàn)。

    綜上所述,Th基燃料用于長(zhǎng)壽命自然循環(huán)反應(yīng)堆設(shè)計(jì)時(shí)具有諸多優(yōu)勢(shì),但需減少堆芯中子的泄漏及無(wú)效吸收以提高Th燃料堆芯的初始keff,同時(shí)還需控制233Pa所引起的反應(yīng)性波動(dòng)。因此,選擇PuO2-ThO2作為長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)堆芯的燃料做進(jìn)一步研究。

    3 氧化物、氮化物、碳化物、金屬燃料選型

    不同類型的燃料物性、化學(xué)性質(zhì)、耐鉛/鉛鉍腐蝕性能各不相同,鉛基快堆裝載不同燃料類型時(shí),燃料裝載量、反應(yīng)性、燃耗特性差別較大,導(dǎo)致反應(yīng)堆物理和熱工安全性能也存在差異,需進(jìn)行研究分析。目前,國(guó)際上正著力研究的快堆燃料主要有氧化物、碳化物和氮化物的陶瓷燃料和金屬燃料兩大類。選取PuO2-ThO2、PuN-ThN、PuC-ThC、Pu-Th-Zr等4種類型燃料,比較分析物性參數(shù)、燃耗與增殖性能、反應(yīng)性系數(shù)與有效緩發(fā)中子份額,評(píng)估不同類型燃料的性能。

    3.1 燃料物性參數(shù)比較

    表7列出4種燃料的材料性質(zhì)[15]。氧化物陶瓷燃料是目前應(yīng)用范圍最廣、應(yīng)用技術(shù)最為成熟的燃料,是未來(lái)鉛基快堆首先實(shí)現(xiàn)應(yīng)用的燃料之一。氮化物陶瓷燃料具備最高的熱導(dǎo)率、熔點(diǎn),中子經(jīng)濟(jì)性好,熱工安全特性、硝酸溶解度佳,是目前認(rèn)為較好的耐事故燃料;缺點(diǎn)是涉及到N純化技術(shù),缺少制造經(jīng)驗(yàn),目前尚處于研究階段。碳化物陶瓷燃料優(yōu)點(diǎn)是熱導(dǎo)率高,溫度梯度較氧化物平坦,與鉛/鉛鉍相容性較好;缺點(diǎn)是會(huì)與水發(fā)生化學(xué)反應(yīng),缺少高燃耗和高溫下的輻照數(shù)據(jù),不便于后處理。金屬燃料的導(dǎo)熱性能好,抗腐蝕,能承受應(yīng)力,能實(shí)現(xiàn)更硬的中子能譜;缺點(diǎn)是熔點(diǎn)低,輻照穩(wěn)定性較差,含鈾燃料需采用高濃縮鈾,不利于防止核擴(kuò)散。

    表7 4種類型燃料材料性質(zhì)Table 7 Properties of 4 kinds of fuel materials

    3.2 燃耗與增殖性能比較

    表8列出不同燃料類型堆芯的燃耗反應(yīng)性波動(dòng)。圖10示出4種類型燃料堆芯運(yùn)行30 EFPY的燃耗反應(yīng)性損失。燃耗反應(yīng)性損失由小到大的順序排列為:PuN-ThN

    表8 不同類型燃料堆芯的燃耗反應(yīng)性波動(dòng)Table 8 Core burnup reactivity swing of different fuels

    圖10 不同類型燃料堆芯的燃耗反應(yīng)性損失Fig.10 Core burnup reactivity loss of different fuels

    圖11示出4種類型燃料堆芯的中子能譜與快中子能譜,在高能區(qū),金屬燃料Pu-Th-Zr的中子注量率最高,能譜最硬;然后依次是PuC-ThC、PuN-ThN、PuO2-ThO2燃料。圖12示出4種燃料的FIR隨運(yùn)行時(shí)間的變化,F(xiàn)IR降幅由小到大的順序?yàn)椋篜uN-ThN

    圖11 4種燃料堆芯的中子能譜(a)和快中子能譜(b)Fig.11 Core neutron energy spectra (a) and fast neutron energy spectra (b) of 4 kinds of fuels

    圖12 不同類型燃料的FIR隨時(shí)間的變化Fig.12 Core FIR of different fuels vs. time

    3.3 反應(yīng)性系數(shù)比較

    表9列出4種燃料的反應(yīng)性系數(shù),其中PuN-ThN燃料堆芯多普勒系數(shù)、冷卻劑溫度系數(shù)、空泡系數(shù)、軸向與徑向膨脹系數(shù)均為負(fù)值,可確保堆芯的固有安全性。但PuN-ThN燃料堆芯的有效緩發(fā)中子份額僅為0.26%,這是后續(xù)控制棒系統(tǒng)設(shè)計(jì)時(shí)需注意之處。

    圖13 12C、14N、16O和92Zr的中子俘獲截面Fig.13 Neutron capture cross sections of 12C, 14N, 16O and 92Zr

    表9 不同類型燃料堆芯壽期初的反應(yīng)性系數(shù)Table 9 Core reactivity coefficients of different fuels for BOC

    4 結(jié)論

    本文針對(duì)鉛基快堆長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)的設(shè)計(jì)目標(biāo),在利用RMC程序構(gòu)建鉛基快堆堆芯模型的基礎(chǔ)上開(kāi)展了燃料選型研究,選取U-Pu、Th-U循環(huán)燃料及氧化物、氮化物、碳化物、金屬燃料,比較燃料的物性參數(shù)以及在不同能譜條件下堆芯的燃耗性能、增殖性能、反應(yīng)性系數(shù)、有效緩發(fā)中子份額,評(píng)估判斷多種燃料的長(zhǎng)壽命性能、小型化與自然循環(huán)設(shè)計(jì)要求的匹配度,具體得到以下結(jié)論。

    1) 在疏松柵格設(shè)計(jì)即偏軟能譜的鉛基快堆中,232Th的增殖性能優(yōu)于238U的,239Pu的中子經(jīng)濟(jì)性優(yōu)于235U的。Th基燃料較U基燃料的冷卻劑溫度系數(shù)和空泡系數(shù)負(fù)值更大,固有安全性更好。前者具備更穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)、更好的熱工安全特性與裂變產(chǎn)物容留能力。

    2) 氮化物燃料的高密度、高熔點(diǎn)與熱導(dǎo)率使其具備良好的中子經(jīng)濟(jì)性與熱工安全特性。選擇PuN-ThN燃料可在較疏松柵格條件下實(shí)現(xiàn)堆芯較好的增殖能力,減少燃料裝載量及堆芯體積,確保固有安全性,兼顧堆芯長(zhǎng)壽命、小型化、自然循環(huán)的設(shè)計(jì)要求,但堆芯的有效緩發(fā)中子份額較小,不利于反應(yīng)性控制。

    本文在開(kāi)展研究過(guò)程中采用了清華大學(xué)工程物理系REAL團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)的反應(yīng)堆蒙特卡羅程序RMC,在此深表感謝。

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