超聲法測(cè)量高濃度懸浮液中顆粒粒徑數(shù)學(xué)模型的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證研究

程夢(mèng)君，蔣宏輝，李 青，吳太權(quán)，于明州

(中國(guó)計(jì)量大學(xué) 機(jī)電工程學(xué)院，浙江 杭州 310018)

顆粒測(cè)量技術(shù)在現(xiàn)代化工業(yè)生產(chǎn)、國(guó)防建設(shè)和高科技領(lǐng)域中的地位越來(lái)越重要，并廣泛應(yīng)用于醫(yī)藥、化工、冶金、電子、機(jī)械、輕工、建筑、環(huán)保等行業(yè)。因此，對(duì)于固液兩相流中的顆粒粒度測(cè)量也獲得了更多關(guān)注。在能源領(lǐng)域，水煤漿中煤的粒徑分布對(duì)水煤漿的流變性、穩(wěn)定性以及燃燒效率影響很大[1]；在涂料領(lǐng)域，顏料粒度決定其著色能力，添加劑的顆粒大小決定了成膜強(qiáng)度和耐磨性能[2]；在催化劑領(lǐng)域，催化劑的粒度、分布也部分地決定其催化活性[3]。目前常用的測(cè)粒方法有篩分法、顯微鏡法、沉降法、光散射法等。這些方法各具特點(diǎn)，但是對(duì)于高濃度細(xì)顆粒的懸浮液條件下，直接接觸法不可避免帶來(lái)人為誤差，測(cè)量過(guò)程也較為繁瑣。超聲法測(cè)量具有對(duì)介質(zhì)高穿透能力、非接觸式、易實(shí)現(xiàn)在線(xiàn)監(jiān)測(cè)、適應(yīng)惡劣環(huán)境、無(wú)污染等特點(diǎn)，適合固液兩相流中的顆粒粒度測(cè)量，具有廣泛的應(yīng)用前景、科研價(jià)值和實(shí)用價(jià)值[4]。

聲波在懸浮液中傳播，需要考慮連續(xù)相和分散相的密度差異、可壓縮性、黏慣性力和懸浮液固有吸收等因素造成的衰減，研究者通過(guò)各種聲衰減的理論方法來(lái)模擬這些因素與復(fù)波數(shù)之間的關(guān)系。現(xiàn)階段最為成熟的是聲散射理論，適用于任意高頻率聲波。國(guó)外，Epstein與Carhart[5]、Allegra等[6]提出的ECAH模型第一次從理論上較為全面的考慮黏性、熱、散射以及內(nèi)部吸收機(jī)制，并獲得了切實(shí)可行的求解，在兩相流中超聲衰減機(jī)理的研究工作中具有里程碑式的意義。盡管ECAH模型已經(jīng)構(gòu)建了超聲波顆粒測(cè)試的理論框架，但其缺點(diǎn)仍較明顯，已有許多的實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以證明，該單散射模型僅僅適用于稀釋球形顆粒體系，然而在超聲法懸浮液測(cè)粒技術(shù)中，能夠測(cè)量高濃度顆粒懸浮液是十分重要的研究要點(diǎn)。對(duì)于高濃度懸浮液中的顆粒測(cè)量，Haker和Temple提出的耦合相模型[7]，有良好的自洽性，適用于較高濃度懸浮液聲衰減預(yù)測(cè)；Hemar等人提出的核-殼模型、細(xì)胞球模型、鏡像模型[8]，用于分析濃縮乳劑中熱彈性效應(yīng)造成的影響與聲衰減的關(guān)系；近年來(lái)，Hipp等學(xué)者發(fā)展了核-殼模型[9-10]，McClements將核-殼模型成功應(yīng)用到乳劑的聲衰減系數(shù)預(yù)測(cè)[11-12]。國(guó)內(nèi)，蔡小舒、蘇明旭、王學(xué)重等學(xué)者，對(duì)于超聲法測(cè)顆粒粒徑技術(shù)，在理論模型、測(cè)量方式、分析方法、應(yīng)用領(lǐng)域等方面，進(jìn)行了可靠的實(shí)驗(yàn)研究與創(chuàng)新[13-15]。在測(cè)量高濃度漿料的過(guò)程中發(fā)現(xiàn)，隨著漿料濃度升高，顆粒間相互作用、復(fù)散射效應(yīng)帶來(lái)的影響變得更加明顯[16]。對(duì)于高濃度、混合粒徑懸浮液的實(shí)時(shí)高速在線(xiàn)測(cè)量，選擇合適的理論模型和發(fā)展新的測(cè)量方法是十分必要的，尤其是對(duì)于非乳劑懸浮液的顆粒測(cè)量技術(shù)，十分需要一個(gè)能準(zhǔn)確分析聲衰減情況的理論模型。

本文將核-殼模型用于二氧化硅顆粒懸浮液聲衰減預(yù)測(cè)，與耦合相模型聲衰減預(yù)測(cè)值、實(shí)驗(yàn)值相比較，分析核-殼模型預(yù)測(cè)在固液兩相介質(zhì)密度差異較大的懸浮液中的聲衰減情況。本研究目的，通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證方法，確定用以懸浮液顆粒粒徑測(cè)量的合理模型。

1 理論模型

1.1 耦合相模型

Harker和Temple考慮了流體黏度、顆粒與流體之間密度和彈性模量的差異和濃度的影響,推導(dǎo)了超聲相速度和衰減公式，提出對(duì)于粒子與連續(xù)相壓縮波速或密度有較大差異的懸浮液的耦合相模型，簡(jiǎn)稱(chēng)H&T模型[7]。

在此不作公式推導(dǎo)，僅給出影響聲衰減因素與復(fù)波數(shù)的關(guān)系式：

(1)

式(1)中：

(2)

(3)

ηeff=η(1+2.5φ+7.349φ2+…)。

(4)

由于S的存在，這個(gè)波數(shù)解是個(gè)復(fù)數(shù)，衰減系數(shù)和聲速同復(fù)波數(shù)的關(guān)系為：α=Im，c=Re(ω/k)，體積分?jǐn)?shù)φ=顆粒體積/溶液體積。

其中：ω為角頻率，Hz；a為顆粒半徑，m；ρ為密度，Kg·m-3；η為流體黏度，Pa·s；ηeff為有效黏度，Pa·s；β為等溫壓縮系數(shù)；σ為黏性波長(zhǎng)，m；下標(biāo)1-表示連續(xù)相，下標(biāo)2-表示分散相。

Evans考慮了顆粒相間的傳熱和粒子的可壓縮性，推導(dǎo)出不可逆轉(zhuǎn)熱系數(shù)ST，發(fā)展了H&T模型[18]。

(5)

(6)

1.3.1 學(xué)生意見(jiàn)反饋。制作學(xué)生意見(jiàn)反饋調(diào)查表，對(duì)兩組教學(xué)效果問(wèn)卷調(diào)查，包括：課堂情況、知識(shí)運(yùn)用情況、能力培養(yǎng)情況3大方面進(jìn)行評(píng)分，最低0分，最高10分。

(7)

式(7)中，xυa=φ1x1+(1-φ1)x2,ρb=(ρ-1)υa，ρ∞=(γ/p)υa。

其中：γ為比熱比；φ1為連續(xù)相體積分?jǐn)?shù)；C為定容比熱，J·kg-1·K-1；Cp為定壓比熱，J·kg-1·K-1；βT為體積熱膨脹系數(shù)；κ為絕熱壓縮系數(shù)，m·s2·kg-1。

1.2 核-殼模型

為了彌補(bǔ)ECAH模型僅適用于稀懸浮液聲衰減預(yù)測(cè)局限，Hipp等人發(fā)展了Hemar[8]的核-殼模型[9-10]，將其應(yīng)用于高濃度乳劑和懸浮液的聲衰減預(yù)測(cè)，該模型考慮熱重疊效應(yīng)，但忽略了多次散射、本征吸收和黏慣性效應(yīng)。在高濃度懸浮液中，多次散射引起的聲衰減是無(wú)法忽視的。由于分散相在超聲場(chǎng)作用下會(huì)產(chǎn)生熱重疊效應(yīng)，現(xiàn)有的多重散射理論無(wú)法準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)出高濃度懸浮液的聲衰減。Mcclements將Waterman和Truell的多重散射理論同核-殼模型結(jié)合[19]，克服了核-殼模型沒(méi)有考慮多重散射的局限的同時(shí)，亦將熱重疊效應(yīng)考慮進(jìn)多重散射理論中，衍生了一個(gè)可以應(yīng)用于高濃度懸浮液聲衰減預(yù)測(cè)的理論模型[11]。

(8)

式(8)中，A0、A1單個(gè)顆粒的單級(jí)和偶極散射系數(shù)：

(9)

(10)

未知參數(shù)由下列表達(dá)式求出：

(11)

(12)

C=en1(b-a)[τ1(n1b-1)+τ3(n3b+1)],

D=e-n1(b-a)[τ1(n1b+1)-τ3(n3b+1)],

(13)

E=τ2n2a+[τ1(n1a+1)-τ2]tanh(n2a),

F=τ2n2a-[τ1(n1a-1)+τ2]tanh(n2a),

式(13)中：σ為黏性波長(zhǎng)，m；τ為導(dǎo)熱系數(shù)，W·m-1·K-1。

1.3 耦合相模型和核-殼模型的比較

核-殼模型分析不可逆轉(zhuǎn)熱，黏慣性力，多重散射和熱相互作用造成的聲衰減，假設(shè)顆粒的細(xì)胞邊界上有有效介質(zhì)，體現(xiàn)出與體積分?jǐn)?shù)的相關(guān)性，從微觀(guān)上分析出溶液的聲衰減變化；耦合相模型以流體力學(xué)為基礎(chǔ)，假設(shè)顆粒和連續(xù)相是一個(gè)整體，分析不可逆轉(zhuǎn)熱和黏慣性力造成的聲衰減，從宏觀(guān)上分析溶液的聲衰減。在實(shí)際測(cè)量中，由于耦合相模型假設(shè)顆粒為連續(xù)相，因此波長(zhǎng)必須大于顆粒的大小，核-殼模型假設(shè)顆粒周?chē)膲毫Ψ植际蔷鶆虻?，也需要?lèi)似的約束條件。從理論上講，測(cè)量條件需滿(mǎn)足長(zhǎng)波長(zhǎng)(λ?20a,λ為聲波波長(zhǎng))條件時(shí)，耦合相模型和核-殼模型都適用于所有體積分?jǐn)?shù)的懸浮液。

圖1是顆粒粒徑為28，懸浮液體積分?jǐn)?shù)為0.05、0.10、0.15、0.20、0.25時(shí)，兩種模型聲衰減系數(shù)預(yù)測(cè)值隨聲波頻率的變化。從圖中可以看出體積分?jǐn)?shù)為0.05和0.10的二氧化硅懸浮液隨著聲波頻率增高，核-殼模型只能給出部分聲衰減預(yù)測(cè)值。這是由于較低濃度情況下，顆粒間相互作用不明顯，復(fù)散射造成的聲衰減值較小，隨著頻率升高，波長(zhǎng)變短，因此不能給出完整的聲衰減預(yù)測(cè)值?？芍谝欢綏l件下，溶液體積分?jǐn)?shù)同聲衰減系數(shù)的相關(guān)性，更加直觀(guān)的體現(xiàn)分析濃度不同的懸浮液，應(yīng)當(dāng)采用相應(yīng)的數(shù)學(xué)模型，提升測(cè)量結(jié)果準(zhǔn)確度。核-殼模型在較高體積分?jǐn)?shù)段聲衰減預(yù)測(cè)良好，相較于低濃度懸浮液更適用于高濃度懸浮液的聲衰減系數(shù)分析。耦合相模型雖然有“長(zhǎng)波長(zhǎng)”約束條件，但是由于該模型有較好的自洽性，對(duì)于微米級(jí)顆粒在中低頻段能夠很好的預(yù)測(cè)聲衰減情況。

圖2是超聲頻率為5 MHz，顆粒粒徑分別為5 μm、10 μm、20 μm、30 μm時(shí)，兩種模型聲衰減系數(shù)預(yù)測(cè)值隨懸浮液體積分?jǐn)?shù)的變化。從圖中可以看出，懸浮液體積分?jǐn)?shù)在0.25以下時(shí)，兩個(gè)模型聲衰減預(yù)測(cè)值十分吻合，隨著濃度增加，耦合相模型的聲衰減預(yù)測(cè)值明顯大于核-殼模型的聲衰減預(yù)測(cè)值。這一點(diǎn)也體現(xiàn)在不同顆粒粒徑，聲衰減預(yù)測(cè)值之間的預(yù)測(cè)差異也不同，顆粒越小，模型預(yù)測(cè)值差異越大。造成這個(gè)情況的原因是，核-殼模型是從微觀(guān)角度分析，以散射造成的聲衰減為主，顆粒大小對(duì)聲衰減預(yù)測(cè)的影響較為明顯；耦合相模型是從宏觀(guān)角度出發(fā)，固液兩項(xiàng)密度差異對(duì)聲衰減預(yù)測(cè)的影響較大。

圖1 不同體積分?jǐn)?shù)SiO2懸浮液隨頻率變化的超聲衰減譜預(yù)測(cè)值Figure 1 Prediction of ultrasonic attenuation spectra

圖2 不同粒徑SiO2懸浮液隨體積分?jǐn)?shù)變化的超聲衰減譜預(yù)測(cè)值Figure 2 Prediction of ultrasonic attenuation spectra of different particle size SiO2 suspensions

2 實(shí)驗(yàn)平臺(tái)和結(jié)果分析

2.1 實(shí)驗(yàn)平臺(tái)

為了驗(yàn)證上述理論模型，實(shí)驗(yàn)采用離線(xiàn)分析方法，通過(guò)反射式脈沖回波法采集超聲回波信號(hào)。實(shí)驗(yàn)平臺(tái)包括四部分：信號(hào)發(fā)生器部分(A)，超聲換能器部分(B)，樣品測(cè)量區(qū)部分(C)，數(shù)據(jù)采集部分(D)。本文實(shí)驗(yàn)平臺(tái)由超聲脈沖發(fā)射接收器(JSR，DPR 300，采樣率50 MS/s)、超聲換能器(OLYMPUS，V310-SU 5 MHz)、恒溫水槽、示波器(RIGOL,DS1052E)組成，如圖3。

圖3 超聲波測(cè)量系統(tǒng)示意圖Figure 3 Schematic diagram of ultrasonic measurement system

2.2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量

實(shí)驗(yàn)樣品采用球形二氧化硅顆粒(表1)，顆粒粒徑為5 μm、10 μm、20 μm、30 μm、60 μm，實(shí)驗(yàn)采用純凈水(娃哈哈)和平均粒徑為28 μm的二氧化硅顆粒配置體積分?jǐn)?shù)為0.01至0.30的二氧化硅懸浮液。為避免溫度影響，采用恒溫水浴方式，保持測(cè)量時(shí)溶液溫度為25 ℃。實(shí)驗(yàn)通過(guò)改變聲程的方式采集回波信號(hào)幅值，以及兩次回波的時(shí)間間隔。多次回波信號(hào)如圖4(a)，通過(guò)PC端控制示波器，將采集的回波信號(hào)放大一定倍數(shù)以獲取準(zhǔn)確回波幅值，如圖4(b)。

表1 實(shí)驗(yàn)材料物性參數(shù)表Table 1 Physical properties of experimental materials

圖4 實(shí)驗(yàn)采集回波信號(hào)示意圖Figure 4 Schematic diagram of experimental acquisition echo signal

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理采用離線(xiàn)處理方法，將采集的數(shù)據(jù)通過(guò)MATLAB進(jìn)行處理，求取聲衰減系數(shù)。聲衰減計(jì)算公式：

(14)

式(14)中，B1、B2是距離L1、L2處的回波幅值。

2.3 結(jié)果分析

為了描述理論模型聲衰減譜預(yù)測(cè)值和實(shí)際測(cè)量的衰減譜的差異，定義誤差函數(shù)[17]：

(15)

圖5 不同體積分?jǐn)?shù)SiO2懸浮液的回波幅值Figure 5 Echo amplitude of different volume fraction SiO2 suspension

式(15)中，N為測(cè)量次數(shù)；αmeasured為聲衰減實(shí)驗(yàn)值，dB/m；αpredicted為聲衰減預(yù)測(cè)值，Np/m。

實(shí)驗(yàn)采集二氧化硅懸浮液回波幅值隨著體積分?jǐn)?shù)變化的關(guān)系如圖5(a)(b)，隨著懸浮液體積分?jǐn)?shù)增加，回波幅值逐漸減小。數(shù)據(jù)分析時(shí)發(fā)現(xiàn)，一次回波幅值更適用于描述聲波的聲衰減，此后實(shí)驗(yàn)采集回波幅值都為一次回波幅值。實(shí)驗(yàn)表明，采用中心頻率為5 MHz的換能器，當(dāng)二氧化硅懸浮液體積分?jǐn)?shù)達(dá)到40%時(shí)，一次回波幅值接近于零。因此，本文實(shí)驗(yàn)只分析了體積分?jǐn)?shù)30%以?xún)?nèi)的聲衰減情況。

圖6 實(shí)驗(yàn)值與核-殼模型和耦合相模型的預(yù)測(cè)值比較Figure 6 Comparison of experimental values with predicted values of core-shell model and coupling phase model

圖6(a)是超聲波頻率為5 MHz，體積分?jǐn)?shù)為0.05，實(shí)驗(yàn)溫度為25 ℃時(shí)，聲衰減系數(shù)隨粒徑的變化。核-殼模型和耦合相模型在低濃度條件下，隨顆粒粒徑變化聲衰減預(yù)測(cè)值差距非常小，并且在該濃度條件下同實(shí)驗(yàn)值進(jìn)行了對(duì)比。從圖可知，兩種模型的聲衰減預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值吻合的很好，體現(xiàn)了兩種模型聲衰減預(yù)測(cè)值的可靠性。

圖6(b)是超聲頻率在5 MHz，顆粒粒徑為28，實(shí)驗(yàn)溫度為25 ℃時(shí)，兩種模型聲衰減系數(shù)預(yù)測(cè)值隨懸浮液體積分?jǐn)?shù)的變化。從兩種模型的聲衰減預(yù)測(cè)值可以看出，聲衰減系數(shù)隨著二氧化硅懸浮液體積分?jǐn)?shù)增大而增加。體積分?jǐn)?shù)在0.45以?xún)?nèi)時(shí)，兩個(gè)模型聲衰減預(yù)測(cè)值誤差較小，誤差值為0.063 0,實(shí)驗(yàn)值和核殼模型聲衰減預(yù)測(cè)值誤差0.191 1，和耦合相模型聲衰減預(yù)測(cè)值誤差=0.092 3。在較高濃度條件下，耦合相模型的聲衰減預(yù)測(cè)值同實(shí)驗(yàn)值更為接近。對(duì)于圖中在懸浮液體積分?jǐn)?shù)低于0.05時(shí)，預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值的較大差異，由實(shí)驗(yàn)器材對(duì)低濃度變化靈敏度較低導(dǎo)致。因而在誤差計(jì)算中，忽略體積分?jǐn)?shù)低于0.05時(shí)測(cè)得的實(shí)驗(yàn)值。由于實(shí)驗(yàn)條件限制，體積分?jǐn)?shù)高于40%部分聲衰減情況實(shí)驗(yàn)未能進(jìn)行驗(yàn)證。體積分?jǐn)?shù)在0.45以后時(shí)，耦合相模型聲衰減預(yù)測(cè)值呈下降趨勢(shì)，核-殼模型聲衰減預(yù)測(cè)值持續(xù)遞增，兩個(gè)模型的差異逐漸增大。造成這一差異的原因可能是在高濃度條件下，核-殼模型考慮了熱相互作用對(duì)聲衰減系數(shù)的影響，耦合相模型沒(méi)有考慮熱相互作用，因此核-殼模型的聲衰減預(yù)測(cè)值遞增。但對(duì)于二氧化硅顆粒在高濃度(體積分?jǐn)?shù)>0.40)懸浮液中的聲衰減趨勢(shì)，暫時(shí)還未有學(xué)者提供相應(yīng)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),因此還不能確切分析出造成兩種模型聲衰減趨勢(shì)不同的具體原因。將實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與兩種模型的預(yù)測(cè)結(jié)果進(jìn)行了比較，在較高濃度下兩種模型的預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值十分接近。

3 總 結(jié)

本文采用核-殼模型和耦合相模型兩種方法，開(kāi)展了對(duì)剛性粒子高濃度懸浮液進(jìn)行聲衰減預(yù)測(cè)的研究。分析兩種模型在同一條件下，聲衰減預(yù)測(cè)值隨不同頻率、不同體積分?jǐn)?shù)、不同顆粒粒徑的變化。將仿真得到的結(jié)果同實(shí)驗(yàn)得到的數(shù)據(jù)相比較，驗(yàn)證了在一定頻率下，兩種模型在懸浮液較高濃度(體積分?jǐn)?shù)低于0.40)時(shí)的聲衰減預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值一致性良好。對(duì)于高濃度時(shí)，兩個(gè)模型預(yù)測(cè)值差異較大情況，可以推測(cè)存在可優(yōu)化的物性參數(shù)，如分析高濃度條件下有效黏度對(duì)聲衰減預(yù)測(cè)的影響，也是一個(gè)值得探討的方向。