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    鋰離子電池可逆與不可逆生熱特性研究

    2019-04-06 12:31:18李維平李隆鍵陳化雨
    汽車工程學(xué)報(bào) 2019年2期
    關(guān)鍵詞:開路內(nèi)阻充放電

    李維平,李隆鍵,陳化雨

    (重慶大學(xué) 能源與動(dòng)力工程學(xué)院,重慶 400044)

    鋰離子動(dòng)力電池?zé)峁芾砑夹g(shù)對(duì)動(dòng)力電池在電動(dòng)汽車領(lǐng)域的安全高效利用具有重要作用。一般來說,電池單體最佳工作溫度是在15℃~35℃,而實(shí)際電動(dòng)汽車的工作溫度則處于較大的波動(dòng)范圍。因此,為防止電池工作溫度的急劇變化導(dǎo)致不可控反應(yīng)的發(fā)生,需對(duì)鋰離子電池包的換熱方式進(jìn)行優(yōu)化,一方面控制工作環(huán)境的最高溫度,另一方面控制內(nèi)部溫度的一致性,預(yù)防電池包內(nèi)部局部熱點(diǎn)的產(chǎn)生,保證電池包整體性能的高效和安全。

    在工程應(yīng)用中,電池單體常被視作均勻發(fā)熱體,忽略生熱特性對(duì)電池電化學(xué)反應(yīng)過程以及單體空間上溫度的不一致性等因素的影響,利用集總參數(shù)思想簡(jiǎn)化成一維熱模型。在最初的研究中,BERNADI等[1]將電池生熱分成不可逆熱和可逆熱兩部分,研究了工作電流與電壓降對(duì)電池生熱的影響。隨著研究的深入,發(fā)現(xiàn)電池的瞬態(tài)生熱量受溫度、SOC、充放電倍率等因素的影響。GERVER等[2]和XU等[3]研究了溫度對(duì)電池特性參數(shù)的影響。INUI等[4]、LIU等[5]、KARIMI等[6]研究了SOC和溫度與電池生熱的關(guān)系,為電池單體生熱模型的建立提供了建議。本文選用Panasonic NCR18650B商用鈷酸鋰電池進(jìn)行研究,綜合考慮了溫度T和SOC對(duì)于電池生熱的影響,采用開路電壓法和混合脈沖功率性能放電測(cè)試(HPPC測(cè)試),對(duì)比研究了不可逆熱、可逆熱與電池單體直流內(nèi)阻的關(guān)系,分析并得到了不同溫度T與SOC以及電池單體生熱Q之間的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式,為電池包生熱模擬提供了數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。

    1 電池單體生熱數(shù)學(xué)模型

    合理的電池單體生熱模型,是研究電池生熱速率、電池包溫度分布以及換熱情況的基礎(chǔ)。電池單體內(nèi)部由正負(fù)極材料、集流片、隔膜等不同材料堆疊組成,實(shí)際的微觀生熱和導(dǎo)熱較為復(fù)雜,常利用集總參數(shù)法對(duì)電池的熱特性進(jìn)行簡(jiǎn)化。將電池單體視為均質(zhì)材料,假設(shè)其內(nèi)部的材料特性和生熱速率一致,與空間位置無(wú)關(guān),利用加權(quán)平均方式對(duì)其合理取值,從而建立簡(jiǎn)化的生熱模型。

    目前,常采用Bernardi[1]生熱速率模型作為鋰離子電池單體的簡(jiǎn)化生熱模型,如式(1)所示。該模型主要考慮了不可逆熱、可逆熱兩部分因素影響,忽略了副反應(yīng)熱和混合熱。副反應(yīng)熱主要是由電池老化所導(dǎo)致,其過程較為緩慢,而混合熱主要是由多孔電極中活性物質(zhì)在電解液中的傳輸擴(kuò)散造成的??紤]到商用電池的電化學(xué)性能穩(wěn)定,為簡(jiǎn)化實(shí)際模型,可以忽略副反應(yīng)熱和混合熱。

    式中:I為充放電電流,負(fù)號(hào)表示放電電流,A;UOCV為開路電壓,V;U為工作電壓,V;T為單體溫度,為電池開路電壓的溫度系數(shù),V/K。q為負(fù)表示放熱。

    由式(1)可知,建立Bernardi生熱模型時(shí)需獲得有兩個(gè)關(guān)鍵參數(shù),一是開路電壓所影響的焦耳生熱,二是開路電壓的溫度系數(shù),即可逆熱部分。對(duì)于焦耳生熱也可通過假設(shè)電池單體為均勻發(fā)熱體,利用電池直流內(nèi)阻R來等效電池生熱,進(jìn)一步簡(jiǎn)化生熱模型,如式(2)所示。

    2 電池單體物理模型與測(cè)試方法

    本研究采用的商用圓柱形鋰離子電池,額定容量為3250 mAh,最高充電電壓4.2 V,標(biāo)準(zhǔn)1 C倍率放電電流為3.25 A。該電池正極材料為鈷酸鋰,電池單體主要特性參數(shù)見表1。

    電池單體充放電測(cè)試采用恒溫恒濕試驗(yàn)箱(APKJ,HX-408)控制試驗(yàn)溫度,利用數(shù)據(jù)采集儀(Agilent,34901A)采集單體表面溫度,通過電池充放電設(shè)備(NEWARE,CT-5V100A)對(duì)電池單體進(jìn)行充放電測(cè)試,測(cè)得不同SOC、溫度下的開路電壓和直流內(nèi)阻R,充放電測(cè)試系統(tǒng)如圖1所示。

    圖 1 電池單體充放電試驗(yàn)系統(tǒng)

    2.1 電池單體實(shí)際容量測(cè)試

    電池在出廠后會(huì)出現(xiàn)不同程度的老化和衰減,為了保證電池處于正常測(cè)試狀態(tài),需在測(cè)試前對(duì)單體進(jìn)行實(shí)際容量測(cè)試。利用測(cè)得的電池單體實(shí)際容量,可以計(jì)算得到不同SOC狀態(tài)下電池的容量。其具體步驟為:

    (1)將電池單體擱置于恒溫箱中,穩(wěn)定在標(biāo)準(zhǔn)溫度25 ℃,電池單體以1 C先恒流再恒壓標(biāo)準(zhǔn)方式充電,將電池充電至4.2 V,截止電流0.2 A,此刻電池為滿電狀態(tài),規(guī)定SOC為100%。

    (2)靜置2 h,使電池溫度穩(wěn)定至標(biāo)準(zhǔn)溫度;以1 C恒流放電,將電池放電至截止電壓2.5 V,規(guī)定此刻電池SOC為0%。

    (3)以上充放電步驟可重復(fù)3次,計(jì)算得到電池單體平均實(shí)際放電容量。

    2.2 電池單體不同溫度下的開路電壓測(cè)試

    簡(jiǎn)化的Bernardi生熱速率模型中,如式(3)所示,包括不可逆生熱和可逆生熱兩大部分,其中獲得不同溫度、SOC狀態(tài)下的開路電壓是建立電池生熱模型的關(guān)鍵。

    電池的不可逆生熱,如式(4)所示,主要來自于電池的內(nèi)部阻抗,內(nèi)部阻抗會(huì)導(dǎo)致電壓降,可利用開路電壓或直流內(nèi)阻的方式獲得電池的不可逆生熱。電池的可逆生熱,如式(5)所示,則主要來自于電池的熵變產(chǎn)熱,可利用平衡電位法,測(cè)得不同SOC下的開路電壓溫度系數(shù),計(jì)算獲得電池的可逆生熱。

    不同溫度、SOC狀態(tài)下的開路電壓測(cè)試,具體是將電池單體放置在恒溫箱中,通過穩(wěn)定至目標(biāo)溫度,放電至目標(biāo)SOC狀態(tài),來獲得電池單體的開路電壓。本試驗(yàn)主要測(cè)試了0℃~40℃溫度下0%~100% SOC狀態(tài)的開路電壓數(shù)據(jù)。

    其具體步驟為:

    (1)將電池單體擱置于恒溫箱中,穩(wěn)定在標(biāo)準(zhǔn)溫度25℃,1 C恒流恒壓方式充電至4.2 V,截止電流0.2 A,充滿,SOC=100%。

    (2)恒溫箱調(diào)至目標(biāo)溫度T1,擱置3 h,測(cè)得SOC=100%時(shí)的開路電壓。

    (3)按1 C依次放電至各目標(biāo)SOC,并各自擱置1.5 h,測(cè)得開路電壓,至SOC=0%。

    此步驟為一個(gè)目標(biāo)溫度下不同SOC狀態(tài)的開路電壓測(cè)試,結(jié)束后將電池?cái)R置在25℃的恒溫箱中并充滿,再改變恒溫箱溫度T2,進(jìn)行其它目標(biāo)溫度下的開路電壓測(cè)試。

    2.3 HPPC混合脈沖功率性能測(cè)試

    電池直流內(nèi)阻是研究電池單體生熱的關(guān)鍵參數(shù)之一,具體可分為歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻,其中歐姆內(nèi)阻主要是由電池內(nèi)部材料對(duì)離子的傳輸阻力引起的,并且與接觸內(nèi)阻有關(guān);極化內(nèi)阻則是由電池在電化學(xué)反應(yīng)過程中,電流通過電極導(dǎo)致其電勢(shì)偏離標(biāo)準(zhǔn)平衡電極電勢(shì)所引發(fā)的極化現(xiàn)象造成的,與電流密度和溫度有關(guān)。

    為深入研究電池單體的不可逆生熱與其直流內(nèi)阻的關(guān)系,參考美國(guó)《FreedomCAR動(dòng)力電池測(cè)試手冊(cè)》中的HPPC方法(混合脈沖功率性能測(cè)試)對(duì)電池進(jìn)行測(cè)試。HPPC測(cè)試是一種使用放電和反饋脈沖的方式來確定電池動(dòng)態(tài)性能的測(cè)試方法,如圖2所示,通過對(duì)電池單體瞬時(shí)大電流放電、擱置、再充電的過程,得到單體電池電壓變化曲線,再進(jìn)行分析可得到電池的內(nèi)部直流阻抗R與荷電狀態(tài)SOC的函數(shù)關(guān)系,可為動(dòng)力電池生熱模型的建立提供參考。

    圖2 HPPC脈沖測(cè)試工步示意圖

    由于溫度也是影響電池電化學(xué)性質(zhì)的重要參數(shù)之一,會(huì)對(duì)其內(nèi)部阻抗產(chǎn)生較大的影響。因此,綜合考慮了溫度參數(shù)對(duì)于其不同荷電狀態(tài)下阻抗的影響。利用HPPC進(jìn)行直流內(nèi)阻測(cè)試,測(cè)得鋰離子電池單體阻抗R與溫度T、SOC的關(guān)系,獲得電池的不可逆生熱,進(jìn)一步簡(jiǎn)化Bernardi生熱模型。

    電池直流內(nèi)阻測(cè)試的溫度范圍為10℃~40℃,SOC范圍為10%~90%。測(cè)試的具體步驟見表2。

    表2 電池單體目標(biāo)溫度、SOC狀態(tài)下HPPC測(cè)試工步

    (1)將滿電狀態(tài)下的電池單體擱置在恒溫箱中,調(diào)至測(cè)試溫度T1,穩(wěn)定3 h,經(jīng)1 C放電10%DOD至目標(biāo)SOC=90%,再靜置1.5 h,穩(wěn)定后測(cè)得此目標(biāo)SOC的開路電壓 。

    (2)進(jìn)行該目標(biāo)SOC下的HPPC測(cè)試,考慮到此款電池最大充放電電流的限制,采用2 C電流先放電10 s,靜置40 s,再以1.5 C充電10 s,完成一次目標(biāo)SOC的HPPC測(cè)試。

    (3)靜置1.5 h,使電池溫度與電壓穩(wěn)定。

    (4)設(shè)定下一階段所需放電的實(shí)際容量,放電至下一目標(biāo)SOC,重復(fù)HPPC測(cè)試,直至SOC=10%,停止。

    此步驟為一個(gè)目標(biāo)溫度各SOC狀態(tài)下的HPPC測(cè)試,將電池在常溫下充滿,改變恒溫箱溫度,進(jìn)行其它目標(biāo)溫度測(cè)試。

    利用HPPC測(cè)試結(jié)果,可以發(fā)現(xiàn)電池的直流內(nèi)阻R包括歐姆內(nèi)阻RΩ和極化內(nèi)阻RP兩部分,充放電直流內(nèi)阻可分別表示為式(6)和式(7)。

    在HPPC測(cè)試過程中,電池單體會(huì)被瞬間施加較大的充放電電流,此刻電池會(huì)產(chǎn)生瞬時(shí)電壓變化,如ΔU1,ΔU3,該瞬間的電壓降反映了電池內(nèi)部的歐姆內(nèi)阻特性,因此,電池單體的充放電歐姆內(nèi)阻可以表示為式(8)和式(9)。

    3 試驗(yàn)結(jié)果與分析

    表3是根據(jù)2.1節(jié)中電池單體實(shí)際容量測(cè)得的3次充放電循環(huán)的平均放電容量,3.1356 Ah??紤]到電池在低溫、低SOC測(cè)試狀態(tài)下會(huì)有一定程度的衰減,假定每10%DOD放電容量為0.3 Ah,實(shí)際1 C放電電流按其額定容量的1 C電流3.25 A設(shè)定,放電截止電壓設(shè)定為2.5 V。

    表3 電池單體實(shí)際容量測(cè)試

    3.1 不同溫度下開路電壓及可逆熱溫度系數(shù)測(cè)試結(jié)果

    通過對(duì)不同溫度、SOC狀態(tài)下的電池開路電壓進(jìn)行測(cè)試,結(jié)果表明,某一恒定溫度下電池的開路電壓與其荷電狀態(tài)SOC呈正線性關(guān)系。如圖3所示,隨著電池單體容量的增加,電池的開路電壓線性增加。試驗(yàn)表明在0℃~40℃溫度下,電池開路電壓與容量均呈較好的線性關(guān)系,可根據(jù)某一溫度狀態(tài)下的開路電壓大小得到電池實(shí)際容量狀態(tài)。

    圖3 電池單體30 ℃不同SOC開路電壓

    圖4是對(duì)不同溫度、SOC狀態(tài)下的電池開路電壓的Matlab擬合結(jié)果??紤]到電池開路電壓與溫度和SOC的相互聯(lián)系,選擇精度較高、較為簡(jiǎn)單合理的數(shù)學(xué)模型,得到開路電壓的擬合公式:

    根據(jù)Bernardi生熱模型,電池單體不可逆生熱部分,用開路電壓可以表示為:

    圖4 不同溫度、不同SOC狀態(tài)下的開路電壓UOCV(擬合度R2=0.9941)

    圖5反映了溫度對(duì)某一SOC狀態(tài)下電池開路電壓的影響,通過對(duì)電池在0℃~40℃溫度下的開路電壓進(jìn)行測(cè)試,分析其不同SOC下開路電壓隨溫度變化的趨勢(shì)。結(jié)果表明,隨著溫度的升高,開路電壓緩慢提升,呈線性變化趨勢(shì),可通過開路電壓隨溫度的變化關(guān)系,得到電池的開路電壓系數(shù)dUOCV/dT。

    圖5 電池單體0℃~40℃不同SOC下的開路電壓

    通過對(duì)其開路電壓溫度系數(shù)dUOCV/dT的分析,如圖6所示,可以發(fā)現(xiàn)該系數(shù)的變化呈非線性關(guān)系。電池單體在SOC=40%~70%時(shí)存在波峰,這與文獻(xiàn)[7]所得的試驗(yàn)結(jié)果一致,而試驗(yàn)在SOC=0%~20%時(shí)出現(xiàn)的波峰可能與該電池性能有關(guān),在低SOC荷電狀態(tài)下,電池內(nèi)部的電化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定,存在急劇的變化。

    通過對(duì)試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行擬合,得到開路電壓的溫度系數(shù)與溫度、SOC的關(guān)系:

    根據(jù)Bernardi生熱模型,電池單體可逆生熱部分,用開路電壓的溫度系數(shù)可以表示為:

    利用開路電壓和溫度系數(shù)所得到的不可逆生熱和可逆生熱,式(11)和式(13),建立生熱模型,得到其生熱經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式:

    圖6 電池單體開路電壓的溫度系數(shù)dUOCV/dT(擬合度R2=0.8642)

    3.2 不可逆產(chǎn)熱過程中直流內(nèi)阻變化情況

    為了進(jìn)一步了解電池直流內(nèi)阻對(duì)不可逆生熱的影響,利用HPPC方式進(jìn)行脈沖測(cè)試。試驗(yàn)結(jié)果表明,電池在某一溫度狀態(tài)下的充放電內(nèi)阻隨SOC的增加呈指數(shù)形式遞減,并趨于穩(wěn)定,如圖7所示。

    在低SOC荷電狀態(tài)下(SOC=0%~30%),由于電池內(nèi)部濃度變化等因素造成電化學(xué)性質(zhì)的不穩(wěn)定,內(nèi)部阻抗會(huì)急劇變化;并且,隨著電池溫度不斷降低,電池內(nèi)部鋰離子熱運(yùn)動(dòng)能力減弱,導(dǎo)致充放電內(nèi)阻增大。這一方面反映了電池在低荷電狀態(tài)和較低溫度下會(huì)造成鋰離子傳輸能力的下降,另一方面也表現(xiàn)了其在低荷電狀態(tài)下電池生熱能力的增強(qiáng)。此外,電池單體在富裕荷電狀態(tài)(SOC=30%~100%)下,充放電內(nèi)阻趨于穩(wěn)定,近似常數(shù),表明該狀態(tài)的電池一致性較好,較為穩(wěn)定,是最佳的工作區(qū)間。

    圖7 電池單體在10℃~40℃下的充放電內(nèi)阻

    對(duì)充放電內(nèi)阻進(jìn)行比較,可以發(fā)現(xiàn)不同溫度下電池單體的放電內(nèi)阻略大于充電內(nèi)阻,這表明充電時(shí)鋰離子從正極脫離到嵌入負(fù)極石墨層的阻力較小,而放電時(shí)鋰離子嵌入正極材料的阻力較大,因此,造成了電池單體充放電生熱的不同。對(duì)于電池單體充電內(nèi)阻,可以發(fā)現(xiàn)在不同SOC狀態(tài)下大致趨于平緩,鋰離子在充電脫嵌過程中的阻力較小,在低荷電充電狀態(tài)下,鋰離子能夠較快且均勻地嵌入負(fù)極石墨層中。而放電內(nèi)阻在低荷電狀態(tài)下呈增大趨勢(shì),這是由于鋰離子在正極材料內(nèi)富集,造成局部濃度的升高,導(dǎo)致鋰離子繼續(xù)傳輸能力的減弱。

    適度提高電池溫度,能在一定程度上降低電池單體的充放電內(nèi)阻。溫度的升高可以提高鋰離子的內(nèi)能,從而增加了鋰離子轉(zhuǎn)化的動(dòng)能,這使得鋰離子更能克服由電極材料所造成的勢(shì)能差,從微觀上促進(jìn)了鋰離子的擴(kuò)散和傳遞能力,從宏觀上降低了電池的充放電內(nèi)阻。

    圖8是各充放電狀態(tài)的平均內(nèi)阻,根據(jù)溫度、SOC與平均內(nèi)阻的變化關(guān)系,可以擬合得到其多項(xiàng)關(guān)系式(擬合度R2=0.8838):

    圖8 電池單體在10℃~40℃下的平均內(nèi)阻

    電池不可逆生熱部分可表示為:

    電池單體總生熱可表示為:

    表4 電池單體25℃-3.25 A放電狀態(tài)生熱速率

    表4是根據(jù)簡(jiǎn)化的用直流內(nèi)阻表示的生熱模型,得到的在25℃、1 C放電電流3.25 A狀態(tài)下的生熱速率。擬合的結(jié)果表明,電池單體總體生熱速率在1 W左右,符合常規(guī)工程應(yīng)用中的設(shè)定。

    4 結(jié)論與展望

    綜上所述,電池單體的瞬態(tài)生熱與其荷電狀態(tài)SOC和溫度T密切相關(guān),通過經(jīng)驗(yàn)生熱模型可以分別得到不可逆生熱和可逆生熱。本文利用Bernardi簡(jiǎn)化生熱模型,綜合考慮了溫度T和荷電狀態(tài)SOC對(duì)生熱的影響,并利用HPPC確定了其直流內(nèi)阻R隨SOC和溫度T的變化關(guān)系,建立的單體生熱模型為模擬電池在不同溫度、SOC、放電倍率下的瞬時(shí)生熱狀態(tài)奠定了基礎(chǔ)。

    電池的生熱狀態(tài)與其自身特性具有較大聯(lián)系,電池性能的一致性對(duì)其高效安全使用至關(guān)重要。通過對(duì)單體電池充放電特性的試驗(yàn)研究和文獻(xiàn)分析發(fā)現(xiàn),電池的種類、制造工藝、生產(chǎn)批次均會(huì)影響電池的性能一致性,電池的成組則會(huì)進(jìn)一步擴(kuò)大不一致性的影響,導(dǎo)致電池管理系統(tǒng)(BMS)的管理難度增加,因此,選擇合適的電芯進(jìn)行充放電特性測(cè)試是檢驗(yàn)電池一致性、了解電池性能的必要手段。

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