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    葛根水煎劑和配方顆粒HPLC指紋圖譜

    2018-09-10 07:05:57張肖建霍保軍李軍山姜國(guó)志劉鐵軍李振江
    河北工業(yè)科技 2018年3期
    關(guān)鍵詞:水煎劑指紋圖譜葛根

    張肖建 霍保軍 李軍山 姜國(guó)志 劉鐵軍 李振江

    摘要:為了能全面準(zhǔn)確地反映葛根配方顆粒和水煎劑成分的一致性和葛根配方顆粒替代傳統(tǒng)飲片的可行性,對(duì)葛根配方顆粒和水煎劑的特征圖譜進(jìn)行了相關(guān)性研究。采用華譜 XAqua C18(250 mm×4.6 mm,5 μm)色譜柱,以甲醇-0.1%冰醋酸水溶液為流動(dòng)相進(jìn)行梯度洗脫,檢測(cè)波長(zhǎng)為250 nm,流速為1.0 mL/min,柱溫為25 ℃,采集時(shí)間為41 min,分別建立10批葛根水煎劑和10 批葛根配方顆粒的特征圖譜。結(jié)果表明,10批葛根配方顆粒HPLC 特征圖譜的8個(gè)特征峰均可在水煎劑中得到追蹤,相似度均大于0.99,并從8個(gè)共有峰中指認(rèn)出葛根素。葛根水煎劑和配方顆粒的主要化學(xué)成分基本相同,且共有成分含量比例相近,為中藥配方顆粒替代傳統(tǒng)飲片的可行性以及臨床研究提供了重要依據(jù)。

    關(guān)鍵詞:醫(yī)藥工程;葛根;水煎劑;配方顆粒;HPLC;指紋圖譜

    中圖分類號(hào):R917文獻(xiàn)標(biāo)志碼:Adoi: 10.7535/hbgykj.2018yx03013

    葛根為豆科植物野葛Pueraria lobata(Willd.)Ohwi的干燥根,習(xí)稱野根,具有解肌退熱、生津止渴、透疹、升陽(yáng)止瀉、通經(jīng)活絡(luò)、解酒毒之功效,臨床用于治療泄瀉等病癥[1-4]。現(xiàn)代研究表明,葛根的主要活性成分為葛根素、大豆苷、大豆苷元等異黃酮類化合物,其中葛根素含量最高,大豆苷及大豆苷元含量很低[5],因此葛根素是評(píng)價(jià)葛根藥材及其制劑質(zhì)量的重要指標(biāo)[6-9]。

    第3期張肖建,等:葛根水煎劑和配方顆粒HPLC指紋圖譜相關(guān)性研究河北工業(yè)科技第35卷配方顆粒具有攜帶服用方便、療效確切、起效迅速等優(yōu)點(diǎn),受到諸多醫(yī)院及藥店的青睞。葛根配方顆粒是以水為提取溶媒,用其飲片作為原料,經(jīng)過(guò)2次提取(與傳統(tǒng)湯劑的煎煮相似,煎煮2次)、藥液濃縮、使用噴霧干燥技術(shù)(噴霧干燥是藥液通過(guò)霧化器霧化后與熱空氣接觸,瞬間將水分汽化蒸發(fā)除去而形成干粉)、干法制粒(通過(guò)擠壓將粉末壓成所需硬度的薄片,破碎后過(guò)篩得到合格顆粒的方法)等工序加工而成。這些工序中提取濃縮過(guò)程與傳統(tǒng)湯劑煎煮相似,噴霧干燥過(guò)程中因只是瞬間的高溫,因而對(duì)產(chǎn)品的影響較小,干法制粒對(duì)產(chǎn)品成分更無(wú)影響,且葛根素?zé)岱€(wěn)定性較好,因此葛根配方顆粒與傳統(tǒng)湯劑理論上具有一致性。葛根飲片經(jīng)加工制成配方顆粒后,僅依據(jù)《中華人民共和國(guó)藥典》對(duì)其指標(biāo)成分進(jìn)行含量測(cè)定是難以全面客觀地進(jìn)行評(píng)價(jià)的。以往的研究只是單獨(dú)針對(duì)葛根藥材或飲片或者其制劑,未能研究所制備的產(chǎn)品在其各成分上與傳統(tǒng)湯劑的關(guān)聯(lián)性。為了能更全面準(zhǔn)確地反映傳統(tǒng)湯劑與配方顆粒之間的關(guān)聯(lián)性,本研究采用高效液相色譜法,分別建立葛根配方顆粒和葛根水煎劑的特征圖譜,比較二者之間的差異,為臨床應(yīng)用提供有力的數(shù)據(jù)支撐。

    1主要儀器與材料

    Agilent高效液相色譜儀,AE 240 電子分析天平(瑞士Mettler-Toledo 有限公司提供)。

    葛根素對(duì)照品,批號(hào)為110752-201313,購(gòu)自中國(guó)食品藥品檢定研究院;10批葛根飲片來(lái)源見(jiàn)表1(編號(hào)為A1—A10),均經(jīng)河北省食品藥品檢驗(yàn)所孫寶惠老師鑒定為豆科植物野葛Pueraria lobata (Willd.) Ohwi的干燥根;由編號(hào)為A1—A10葛根飲片制備的10 批葛根配方顆粒(編號(hào)為B1—B10)批號(hào)見(jiàn)表2;甲醇為色譜純,其他試劑均為分析純。

    2實(shí)驗(yàn)方法

    2.1溶液制備

    2.1.1對(duì)照品溶液的配制

    取葛根素對(duì)照品適量,精確稱定,加甲醇制成1 mL含葛根素0.25 mg的溶液,即得對(duì)照品溶液。

    2.1.2葛根配方顆粒供試品的制備

    取葛根配方顆粒10批,研細(xì),精確稱取0.1 g,置于帶塞的錐形瓶中,精確加入甲醇50 mL,稱重,超聲(頻率40 kHz,功率300 W)處理30 min,放冷,再稱重,用甲醇補(bǔ)足減失的質(zhì)量,搖勻,過(guò)濾,即得。

    2.1.3葛根水煎劑供試品溶液制備

    取10批葛根飲片100 g,一煎加入9倍水浸泡30 min煎煮20 min,二煎加入7倍水煎煮15 min。將提取液過(guò)濾濃縮干燥為膏粉,精密稱取01 g,置于帶塞的錐形瓶中,精確加入甲醇50 mL,稱重,超聲30 min,放冷,再稱重,用甲醇補(bǔ)足減失的質(zhì)量,搖勻,濾過(guò),即得。

    2.1.4陰性對(duì)照溶液的制備

    精確稱取糊精0.1 g,置于帶塞的錐形瓶中,精確加入甲醇50 mL,稱重,超聲(頻率40 kHz,功率300 W)處理30 min,放冷,再稱重,用甲醇補(bǔ)足減失的質(zhì)量,搖勻,過(guò)濾,即得。

    2.2色譜條件[8-9]

    色譜柱:華譜 XAqua C18 (250 mm×4.6 mm,5 μm)色譜柱;流動(dòng)相:以甲醇(A)和0.1%(體積分?jǐn)?shù),下同)的冰醋酸水溶液(B)為流動(dòng)相,梯度洗脫條件見(jiàn)表3,流速為1.0 mL/min,檢測(cè)波長(zhǎng)為250 nm,柱溫為25 ℃。

    表3梯度洗脫條件

    Tab.3Elution conditions

    時(shí)間/min流動(dòng)相A

    φ(甲醇)/%流動(dòng)相B

    φ(0.1%冰醋酸水溶液)/%01387133858174258306832311387411387

    2.3方法學(xué)考察[10-15]

    2.3.1系統(tǒng)適用性及專屬性試驗(yàn)

    分別取配制的對(duì)照品、配方顆粒供試品、水煎劑供試品和陰性樣品進(jìn)行檢測(cè),考察此方法的適用性及專屬性。結(jié)果如圖1所示。由圖1可以看出,樣品中各個(gè)峰分離情況及峰型都較好,并且陰性無(wú)干擾,表明該方法的專屬性良好。

    S1—陰性樣品;S2—對(duì)照品;S3—水煎劑;S4—配方顆粒。

    2.3.2精密度試驗(yàn)

    按照2.1所述方法制備葛根配方顆粒供試品溶液,重復(fù)進(jìn)樣6次。結(jié)果發(fā)現(xiàn),各主要特征峰的相對(duì)保留時(shí)間及相對(duì)峰面積的RSD值(n=6)為013%~0.96%,表明儀器的精密度良好。

    2.3.3穩(wěn)定性試驗(yàn)

    按照2.1所述方法制備葛根配方顆粒供試品溶液,分別于0,2,4,6,8,10 h時(shí)進(jìn)樣檢測(cè)。結(jié)果發(fā)現(xiàn),各主要指紋峰相對(duì)保留時(shí)間及相對(duì)峰面積的RSD值(n=6)為0.41%~1.23%,表明供試品溶液在10 h以內(nèi)穩(wěn)定。

    2.3.4重復(fù)性試驗(yàn)

    按照2.1所述方法制備葛根配方顆粒供試品溶液6份,依法測(cè)定。結(jié)果發(fā)現(xiàn),各主要指紋峰相對(duì)保留時(shí)間及相對(duì)峰面積的RSD值(n=6)為0.41%~1.15%,表明該方法的重復(fù)性良好。

    3結(jié)果與討論

    3.1葛根水煎劑與配方顆粒指紋圖譜測(cè)定

    按照2.1所述方法制備對(duì)照品溶液、葛根配方顆粒、水煎劑及陰性供試品溶液,進(jìn)樣10 μL,以22所述的色譜條件進(jìn)行測(cè)定,記錄41 min以內(nèi)的色譜圖。參照《中藥注射劑指紋圖譜研究的技術(shù)要求(暫行)》建立HPLC指紋圖譜,結(jié)果如圖2、圖3所示??梢钥闯觯鸶鍎┡c配方顆粒的成分基本一致。

    3.2參照峰的選擇與共有指紋峰的標(biāo)定

    設(shè)定積分參數(shù)如下:斜率靈敏度為5,峰寬為002,積分起止時(shí)間8~41 min,最小峰的峰面積占總峰面積的比例大于1%。通過(guò)對(duì)比葛根配方顆粒和水煎劑的指紋圖譜,選定共有的8個(gè)指紋峰作為共有峰。采用2008版指紋圖譜相似度評(píng)價(jià)系統(tǒng)軟件進(jìn)行自動(dòng)匹配,共有峰面積均大于色譜峰總面積的90%。通過(guò)與對(duì)照品圖譜比較可知,在指紋圖譜的8個(gè)共有峰中,峰3為葛根素。結(jié)果如表4所示。

    3.3葛根指紋圖譜相似度計(jì)算

    采用2008版指紋圖譜相似度評(píng)價(jià)系統(tǒng)軟件計(jì)算相似度,計(jì)算時(shí)以對(duì)照?qǐng)D譜為參照,計(jì)算各批產(chǎn)品的指紋圖譜與對(duì)照?qǐng)D譜的相似度。結(jié)果見(jiàn)表5。10批配方顆粒和葛根水煎劑的相似度分別為0.994~0.999和0.984~0.998,表明葛根水煎劑及配方顆粒的質(zhì)量控制較為穩(wěn)定。所標(biāo)定的葛根配方顆粒8個(gè)共有指紋峰均可在水煎劑指紋圖譜中得到追蹤,表明葛根配方顆粒與水煎劑在化學(xué)成分上具有一致性,為中藥配方顆粒替代傳統(tǒng)飲片的可行性以及臨床研究提供了重要依據(jù)。本研究所建立的指紋圖譜方法重復(fù)性、穩(wěn)定性好,可用于生產(chǎn)過(guò)程的質(zhì)量控制。

    4結(jié)語(yǔ)

    本研究比較了甲醇-0.03%冰醋酸水溶液、甲醇-0.1%冰醋酸水溶液、甲醇-0.2%冰醋酸水溶液3種流動(dòng)相的梯度洗脫效果。結(jié)果表明,以甲醇-0.1%冰醋酸水溶液進(jìn)行梯度洗脫,峰形及分離度都較好。全波長(zhǎng)掃描顯示,在250 nm處有吸收峰,色譜圖色譜峰數(shù)量較多,且峰形及分離度均較好。柱溫分別選用25,30,35 ℃進(jìn)行進(jìn)樣分析,結(jié)果顯示,25 ℃的峰形及分離度較好。分別選用甲醇、30%甲醇、95%乙醇、水對(duì)葛根配方顆粒進(jìn)行超聲提取,結(jié)果顯示,甲醇提取效率最高,色譜峰數(shù)量較多且面積較大。

    中藥材體系復(fù)雜,通過(guò)HPLC法檢測(cè)葛根不同極性成分,能更全面地反映葛根中的主要成分,準(zhǔn)確反映傳統(tǒng)湯劑與配方顆粒之間的關(guān)聯(lián)性。本文共標(biāo)示了葛根水煎劑、配方顆粒的8個(gè)主要特征峰,相似度均在0.98以上,說(shuō)明葛根水煎劑、配方顆粒較穩(wěn)定,且葛根水煎劑、葛根配方顆粒在化學(xué)成分上具有一致性,為配方顆粒臨床替代傳統(tǒng)飲片提供了數(shù)據(jù)支撐。

    本次研究建立的葛根配方顆粒高效液相指紋圖譜分析方法的重復(fù)性好,分析全面,方法簡(jiǎn)便,能比較全面地反映葛根配方顆粒的質(zhì)量,可作為內(nèi)控質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。

    本次研究從葛根配方顆粒與傳統(tǒng)湯劑各成分的關(guān)聯(lián)性為出發(fā)點(diǎn),說(shuō)明了葛根配方顆粒與傳統(tǒng)湯劑在成分上具有一致性,但單獨(dú)的方劑與經(jīng)典的方劑合煎其療效是否有等效性,需要做進(jìn)一步的研究。

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