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    微觀相場(chǎng)模擬彈性畸變能對(duì)Ni75Al15Ti10合金沉淀過(guò)程的影響

    2018-03-01 08:30:00孫遠(yuǎn)洋趙宇宏靳玉春鄭曉娟
    關(guān)鍵詞:相場(chǎng)畸變幾率

    孫遠(yuǎn)洋,趙宇宏,侯 華,靳玉春,鄭曉娟

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    微觀相場(chǎng)模擬彈性畸變能對(duì)Ni75Al15Ti10合金沉淀過(guò)程的影響

    孫遠(yuǎn)洋,趙宇宏,侯 華,靳玉春,鄭曉娟

    (中北大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,太原 030051)

    基于三元微觀相場(chǎng)動(dòng)力學(xué)模型,研究彈性畸變能對(duì)于Ni75Al15Ti10合金早期沉淀過(guò)程的影響。結(jié)果表明:合金沉淀過(guò)程經(jīng)歷了從10相向12相的轉(zhuǎn)變,且通過(guò)定量分析確定最終沉淀產(chǎn)物為復(fù)雜的Ni3(AlTi)相;加入彈性畸變能可以縮短合金從無(wú)序到有序轉(zhuǎn)變的時(shí)間,同時(shí)促使其沿著特定的彈性“軟”方向生長(zhǎng),最終形成高度擇優(yōu)取向的共格顯微組織。此外,沉淀相內(nèi)部主要存在NiAl以及AlNi這兩種反位缺陷結(jié)構(gòu),畸變能的引入可以降低反位缺陷濃度,同時(shí)提高正位原子占位幾率。

    微觀相場(chǎng);彈性畸變能;Ni75Al15Ti10;反位缺陷

    鎳基高溫合金因具有較高的高溫力學(xué)強(qiáng)度、良好的抗疲勞、抗腐蝕及抗氧化等特性,使其在燃?xì)鉁u輪發(fā)動(dòng)機(jī)和航天先進(jìn)發(fā)動(dòng)機(jī)等方面有著巨大的應(yīng)用潛力[1?3]。近年來(lái),鎳鋁鈦(Ni-Al-Ti)合金體系因其優(yōu)越的高溫使用性能而備受關(guān)注,這些優(yōu)異的特性主要取決于沉淀過(guò)程中生成的12結(jié)構(gòu)的有序′相(Ni3Al),因此對(duì)′相的微觀結(jié)構(gòu)、空間取向、以及合金沉淀過(guò)程中相結(jié)構(gòu)的形成與轉(zhuǎn)變過(guò)程的研究具有重要的理論與實(shí)踐意義[4?6]。NUNOMURA等[7]探究了合金成分對(duì)體系內(nèi)部相成分以及結(jié)構(gòu)的影響,并得出了Ni3Al-Ni3Ti偽二元合金相圖;VOGEL等[8?9]研究了沉淀后期合金內(nèi)部沉淀相隨時(shí)效時(shí)間的變化,包括沉淀相的形成與轉(zhuǎn)變,原子的聚簇等沉淀過(guò)程;CAMMAROTA等[10]研究了熱處理過(guò)程對(duì)合金微觀結(jié)構(gòu)以及力學(xué)性能的影響;張明義等[11?12]通過(guò)微觀相場(chǎng)法研究了鎳鋁釩合金中12相及22相之間相轉(zhuǎn)化過(guò)程并探討了界面處成分的演化;楊坤等[13?14]研究了時(shí)效溫度以及兩相競(jìng)爭(zhēng)作用對(duì)沉淀相筏化過(guò)程的影響;趙宇宏等[15?16]研究了原子間作用勢(shì)對(duì)鎳鋁鉬合金沉淀行為的影響,發(fā)現(xiàn)不同近鄰作用能會(huì)影響沉淀相的有序化以及簇聚過(guò)程。

    Ni-Al-Ti合金體系內(nèi)部粒子原子尺度不同,新相與母相之間的結(jié)構(gòu)差異,必然會(huì)引起內(nèi)部晶格錯(cuò)配產(chǎn)生內(nèi)部應(yīng)力,故而在計(jì)算模擬中彈性畸變能是合金沉淀過(guò)程中不可忽略的一部分,它不僅在會(huì)影響早期的形核速率及沉淀順序,同時(shí)也會(huì)制約沉淀相的形貌及生長(zhǎng)方向。彈性畸變能必然會(huì)對(duì)12相的沉淀過(guò)程產(chǎn)生不同程度的影響,但具體的影響機(jī)制研究相對(duì)較少。研究彈性畸變能以及溫度的耦合作用對(duì)于Ni-Al-Ti合金體系具有重要的指導(dǎo)意義。本文作者基于三元微觀相場(chǎng)模型,以Ni75Al15Ti10為研究對(duì)象,研究在時(shí)效溫度1173K時(shí),不同彈性畸變能作用(=0、400、800)對(duì)合金體系早期沉淀過(guò)程的影響。

    1 微觀相場(chǎng)動(dòng)力學(xué)模型

    微觀相場(chǎng)方程是Cahn-Hilliard擴(kuò)散方程的微觀離散格點(diǎn)形式,由KHACHATURYAN等創(chuàng)建,CHEN等[17?18]做了發(fā)展。其通過(guò)單晶格占位幾率的非平衡自由能函數(shù)聯(lián)系組分和長(zhǎng)程序參數(shù),將非均勻系統(tǒng)置于原子層面上,以原子占據(jù)晶格位置的幾率作為場(chǎng)變量來(lái)描述由原子在晶格格點(diǎn)上的擴(kuò)散躍遷所引起的位移相變過(guò)程。本次模擬采用三元微觀相場(chǎng)動(dòng)力學(xué)模型,在三元合金體系A(chǔ)-B-C中,設(shè)A(,)、B(,)、C(,)分別是、和原子在時(shí)刻、占據(jù)格點(diǎn)位置的幾率,由于A(,)、B(,)、C(,),所以每個(gè)格點(diǎn)上只有兩個(gè)方程是獨(dú)立的。假設(shè)以A原子和B原子的占位幾率為兩個(gè)獨(dú)立變量,微擴(kuò)散方程為

    式中:AB(?)是指與單位時(shí)間內(nèi),一對(duì)A和B原子在格點(diǎn)位置和上的交換幾率有關(guān)的常數(shù);為體系的總自由能;B是玻爾茲曼常數(shù)(B= 1.3709×10?23);為熱力學(xué)溫度。

    但是式(1)為一確定方程,不能夠描述形核過(guò)程,需要在上述方程式中加上隨機(jī)熱起伏,使其變?yōu)殡S機(jī)方程即微觀Langevin方程,對(duì)上式作傅立葉變換后,得到傅立葉空間中的微觀Langevin方程,如式2所示:

    根據(jù)平均場(chǎng)近似,體系的總自由能表達(dá)式為

    將式(3)帶入到式(2),并將該式在二維平面上投影,是三維非線性方程轉(zhuǎn)化為二維線性微分方程,得到最終微觀相場(chǎng)動(dòng)力學(xué)模型:

    通過(guò)對(duì)微觀相場(chǎng)動(dòng)力學(xué)方程的求解,得到合金沉淀過(guò)程中發(fā)生的微觀形貌演化過(guò)程。

    2 模擬結(jié)果與分析

    2.1 原子演化分析

    圖1所示為12型及10型的有序′-Ni3Al相的結(jié)構(gòu)示意圖以及其在[010]方向上的二維投影,其中白色原子代表Ni原子,而黑色原子代表Al原子,為便于研究,規(guī)定平衡狀態(tài)的Ni原子所在位置為位,Al原子所在位置為位。

    圖1有序γ′相的結(jié)構(gòu)示意圖以及其在[010]方向上的二維投影

    圖2所示為時(shí)效溫度1173K時(shí)Ni75A115Ti10合金在不考慮彈性畸變能的情況下沉淀原子占位隨時(shí)間的演化圖像。如圖2(a)所示,當(dāng)時(shí)間步數(shù)=500時(shí),體系內(nèi)部出現(xiàn)了少量小范圍的有序亮點(diǎn),此時(shí)基體內(nèi)部開(kāi)始發(fā)生有序化轉(zhuǎn)變過(guò)程,并且有序結(jié)構(gòu)分布較為隨機(jī);隨著時(shí)間步數(shù)的延長(zhǎng),當(dāng)=5000時(shí),有序化結(jié)構(gòu)不斷增多,并且隨機(jī)的有序結(jié)構(gòu)逐漸相連,此時(shí)根據(jù)原子占位發(fā)現(xiàn),此時(shí)體系內(nèi)部同時(shí)出現(xiàn)了10(Ⅰ)、10(Ⅱ)前期過(guò)渡相(如圖2(b)中圓形區(qū)域中的放大圖)與12平衡相,這說(shuō)明體系內(nèi)部正在發(fā)生10相的生成以及其向12相結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變的過(guò)程;當(dāng)時(shí)間步數(shù)達(dá)到20000步左右時(shí),出現(xiàn)亮度較高的部分區(qū)域且與12結(jié)構(gòu)的二維投影相同,這說(shuō)明此時(shí)原子的占位幾率快速增加并且10結(jié)構(gòu)相已基本轉(zhuǎn)化為12相結(jié)構(gòu),但此時(shí)形成的有序相為非化學(xué)計(jì)量比有序相;隨著有序化進(jìn)程的加快,時(shí)間步數(shù)到3.8×104步時(shí),有序′相與基體相之間的界面逐漸清晰,并且有序相外部亮度要強(qiáng)于內(nèi)部,這說(shuō)明化學(xué)計(jì)量比L12相的形成是由兩相界面遷移引起的Al原子由外向內(nèi)擴(kuò)散所致;當(dāng)時(shí)間步數(shù)達(dá)到1×105步時(shí),體系內(nèi)部已基本形成化學(xué)計(jì)量比有序相結(jié)構(gòu),但此時(shí)體系內(nèi)部沉淀相尺寸小數(shù)量多,部分相鄰小顆粒之間仍然被界面分隔,反相疇界明顯;隨著時(shí)效過(guò)程的繼續(xù)進(jìn)行,發(fā)現(xiàn)小疇消失,大疇長(zhǎng)大,有序相不斷長(zhǎng)大粗化,當(dāng)時(shí)間步數(shù)達(dá)到2×105步時(shí),有序相粗化已十分明顯。分析12相內(nèi)部格點(diǎn)處灰度發(fā)現(xiàn)(見(jiàn)圖2(f)中圓形區(qū)域中的放大圖),此時(shí)位處顏色基本為純黑色,但位處并非是完全的白色,這就說(shuō)明此時(shí)在位置處可能是由Al、Ti以及少量的Ni共同占據(jù)所致,因此,初步判斷沉淀過(guò)程所形成的′相可能為復(fù)雜的Ni3(AlTi)相,具體定量分析見(jiàn)下述原子占位幾率分析。

    圖2 M=0時(shí)Ni75A115Ti10的原子演化圖像

    在考慮了彈性畸變能后,原子沉淀過(guò)程基本相同,不同之處在于沉淀相的生長(zhǎng)取向差異,因此,此處僅列舉了最終原子演化圖像,分析了畸變能的影響。圖3所示為Ni75A115Ti10合金在=1150K時(shí)效作用下不同彈性畸變能作用下的最終演化圖像(=2×105)。在沒(méi)有彈性畸變能作用時(shí),沉淀相沒(méi)有特定的生長(zhǎng)方向,基本為無(wú)規(guī)則橢球狀;在考慮了彈性畸變能后,合金中長(zhǎng)大粗化方向呈現(xiàn)一定的方向性,即朝著對(duì)應(yīng)的彈性“軟”方向生長(zhǎng):在=400時(shí)(見(jiàn)圖3(b)),體系內(nèi)部沉淀相有沿著[100]與[001]方向發(fā)生取向生長(zhǎng)的趨勢(shì),但是不明顯;當(dāng)畸變能提高到800時(shí)(見(jiàn)圖3(c)),發(fā)現(xiàn)沉淀相取向生長(zhǎng)程度有明顯提高,并且沉淀相形狀由原先隨機(jī)分布的橢球狀變?yōu)橐?guī)則排列的長(zhǎng)條狀,這是原子擇優(yōu)取向生長(zhǎng)的結(jié)果。由此可見(jiàn),彈性畸變能的引入可以大大改善體系內(nèi)部沉淀相的形貌。

    2.2 平均序參數(shù)分析

    研究體系內(nèi)部序參數(shù)隨時(shí)間的變化規(guī)律,可以進(jìn)一步對(duì)體系內(nèi)部無(wú)序到有序轉(zhuǎn)變過(guò)程、原子簇聚等現(xiàn)象進(jìn)行深入研究,從而最終了解體系內(nèi)部微結(jié)構(gòu)的演化進(jìn)程。

    圖4所示為不同彈性畸變能作用下平均長(zhǎng)程序參數(shù)以及平均成分序參數(shù)隨時(shí)效時(shí)間的變化規(guī)律。通過(guò)分析可以發(fā)現(xiàn):在時(shí)效初期,序參數(shù)有所增加,但增長(zhǎng)緩慢,這說(shuō)明此階段為有序化初期,10與12結(jié)構(gòu)并存階段;當(dāng)時(shí)效步數(shù)達(dá)到1×104步左右時(shí),長(zhǎng)程序參數(shù)與成分序參數(shù)極速增長(zhǎng),此時(shí)對(duì)應(yīng)于10向12相轉(zhuǎn)化的快速階段,約到3.5×104步左右達(dá)到峰值;但隨著時(shí)效過(guò)程的繼續(xù)進(jìn)行,平均長(zhǎng)程序參數(shù)值又出現(xiàn)了下降的現(xiàn)象,這是由后期體系內(nèi)部部分沉淀相發(fā)生分解或是′相向基體相轉(zhuǎn)變所引起的,但此時(shí)平均成分序參數(shù)仍在不斷增加,增長(zhǎng)速度較為緩慢,這可能是因?yàn)轶w系內(nèi)部原子占據(jù)相應(yīng)格點(diǎn)的幾率增大所致;此外,在合金內(nèi)部隨著彈性畸變能的增大,沉淀相從無(wú)序到有序所經(jīng)歷的時(shí)間有所減少,同時(shí)序參數(shù)值也有明顯增大,這表明彈性畸變能能夠加快體系內(nèi)部原子朝著特定的彈性“軟”方向遷移,從而最終形成高度擇優(yōu)取向的共格顯微組織。

    圖3 不同彈性畸變能作用下 Ni75Al15Ti10合金在t=2×105時(shí)最終原子演化圖

    圖4 不同彈性畸變能作用下序參數(shù)與時(shí)效時(shí)間的關(guān)系

    2.3 原子占位分析

    通過(guò)對(duì)原子演化過(guò)程分析,可清晰直觀地看出′相中原子的占位情況,但體系內(nèi)部具體占位數(shù)值仍需定量分析研究,因此通過(guò)分析沉淀相中原子占位幾率對(duì)于理解其內(nèi)部原子的擴(kuò)散遷移運(yùn)動(dòng),最終沉淀相中原子的組成具有重要意義。

    圖5所示為不同彈性畸變能作用下Ni75Al15T10合金中Ni3(AlTi)相中Ni、Al、Ti原子在及格點(diǎn)處原子的占位幾率演化圖像,且具體占位數(shù)值見(jiàn)表1。從圖5中看出,大約在1000步之前,各原子的數(shù)值幾乎保持平穩(wěn),這一初始階段合金有序化進(jìn)程并不明顯,基本可以認(rèn)定合金體系處于無(wú)序階段;在1000步之后,原子在其正位處的占位幾率直線上升,三者到達(dá)平衡時(shí)的時(shí)間有所不同,Ni原子迅速占據(jù)格點(diǎn),而Al與Ti原子占位較慢,且沉淀后期,出現(xiàn)Al原子占位幾率不斷升高,Ti原子占位幾率迅速下降的趨勢(shì),這是由于Ti在Ni3Al相中的固溶特性所決定的,即Ni3Al相中最多可固溶約15%的Ti原子[19];而各原子在反位的占位幾率基本趨勢(shì)一致,均呈不斷下降的趨勢(shì);對(duì)比不同彈性畸變能作用的影響,發(fā)現(xiàn)隨著彈性畸變能的增大,總體趨勢(shì)是正位原子占位幾率不斷升高,反位缺陷濃度不斷下降,而最終Ti原子在位上的占位幾率保持在13%~15%左右,由此可斷定沉淀相為復(fù)雜的Ni3(AlTi)相;此外,比對(duì)反位原子的具體數(shù)值可以發(fā)現(xiàn),NiAl的占位幾率明顯要高于后兩者,而TiNi的占位幾率卻很小,這表明在體系內(nèi)部更容易生成NiAl以及AlNi這兩種反位缺陷結(jié)構(gòu)。

    圖5 不同彈性畸變能作用下Ni75Al15Ti10合金γ′相中α位及β位處原子占位幾率演化圖

    表1 Ni、Al、Ti原子在α、β格點(diǎn)處的占位幾率數(shù)值

    3 結(jié)論

    1) Ni75Al15Ti10合金在不同彈性畸變能作用下,合金沉淀過(guò)程均經(jīng)歷了以下兩個(gè)階段:首先為10相轉(zhuǎn)化成非化學(xué)計(jì)量比有序12相;其次為非化學(xué)計(jì)量比12相轉(zhuǎn)化為化學(xué)計(jì)量比12相的過(guò)程。

    2) 考慮彈性畸變能后,可以加快合金的有序化進(jìn)程,同時(shí)促使沉淀相沿著特定的彈性“軟”方向生長(zhǎng),最終形成高度擇優(yōu)取向的共格顯微組織。

    3) 結(jié)合原子演化圖以及定量計(jì)算發(fā)現(xiàn),原子Ti在位的占位幾率保持在13%~15%左右,得出最終沉淀產(chǎn)物為復(fù)雜的Ni3(AlTi)相。

    4) 沉淀相內(nèi)部主要存在NiAl以及AlNi這兩種反位缺陷結(jié)構(gòu),畸變能的引入可以降低反位缺陷濃度,同時(shí)提高正位原子占位幾率。

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    Effect of elastic strain energy on Ni75Al15Ti10alloy precipitation process by microscopicphase-field simulation

    SUN Yuan-yang,ZHAO Yu-hong, HOU hua, JIN Yu-chun, ZHENG Xiao-juan

    (College of Materials Science and Engineering, North University of China, Taiyuan 030051, China)

    Based on the ternarymicroscopic phase-field dynamic model, the effect of elastic strain energy on Ni75Al15Ti10alloy precipitation process was studied. The results indicate that the precipitation process experiences from the10to12phase transformation process and the final precipitated phase is Ni3(AlTi) by quantitative analysis. Meanwhile, the elastic strain energy can accelerate the process of transformation from disorder to order, promotes the growth alone the specific elastic “soft” direction, and finally forms coherent microstructure of highly ordered orientation. Furthermore, the main existence of NiAland AlNiin the precipitation phase is the structure of the two kinds of anti-site defects, and the elastic strain energy can inhibit the generation of anti-site defects, and promote the positive position of atoms to occupy the corresponding lattice point.

    microscopic phase field; elastic strain energy; Ni75Al15Ti10; anti-site defect

    (編輯 王 超)

    Projects(U1610123, 51674226, 51574207, 51574206, 51274175) supported by the National Natural Science Foundation of China; Project(2014DFA50320) supported by International Cooperation Project of the Ministry of Science and Technology of China; Project(MC2016-06) supported by the Science and Technology Major Project of Shanxi Province, China; Project(2015081041) supported by the International Science and Technology Cooperation Project of Shanxi Province, China; Project (2016-Key 2) supported by the Shanxi Scholarship Council of China; Project(201604D131029) supported by the Transformation of Scientific and Technological Achievements Special Guide Project of Shanxi Province, China

    2016-09-27;

    2017-02-20

    ZHAO Yu-hong; Tel: +86-15035172958; E-mail: zhaoyuhong@nuc.edu.cn

    國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(U1610123,51674226,51574207,51574206,51274175);國(guó)家科技部國(guó)際科技合作項(xiàng)目(2014DFA50320);山西省科技重大專項(xiàng)(MC2016-06);山西省國(guó)際科技合作項(xiàng)目(2015081041);山西省回國(guó)留學(xué)人員科研資助項(xiàng)目(2016-重點(diǎn)2);山西省科技成果轉(zhuǎn)化引導(dǎo)專項(xiàng)(201604D131029)

    2016-09-27;

    2017-02-20

    趙宇宏,教授,博士;電話:15035172958;E-mail:zhaoyuhong@nuc.edu.cn

    10.19476/j.ysxb.1004.0609.2018.01.09

    1004-0609(2018)-01-0071-07

    TG146.4

    A

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