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    中子深度分析技術(shù)的反演迭代計算

    2017-08-16 09:30:23肖才錦姚永剛金象春王平生倪邦發(fā)張慶賢劉旭東唐嬋娟
    同位素 2017年3期
    關(guān)鍵詞:蒙特卡羅中子剖面

    石 叢,肖才錦,張 建,姚永剛,金象春, 王平生,倪邦發(fā),張慶賢,劉旭東,唐嬋娟

    (1.中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413;2.成都理工大學(xué),四川 成都 610059)

    中子深度分析技術(shù)的反演迭代計算

    石 叢1,2,肖才錦1,張 建2,姚永剛1,金象春1, 王平生1,倪邦發(fā)1,張慶賢2,劉旭東1,唐嬋娟1

    (1.中國原子能科學(xué)研究院,北京 102413;2.成都理工大學(xué),四川 成都 610059)

    針對中子深度剖面分析(NDP),采用蒙特卡羅模擬和概率迭代反演方法計算了硼在硅基底樣品內(nèi)的深度分布。結(jié)合CARR堆NDP實驗裝置,利用MCNP和Geant4軟件模擬了標(biāo)準(zhǔn)樣品SRM2137中硼元素的能譜圖,通過MATLAB軟件反演迭代推算解析出了標(biāo)準(zhǔn)樣品中元素對應(yīng)的濃度深度變化圖。經(jīng)驗證,反演迭代計算方法適用于NDP系統(tǒng)。

    中子深度剖面分析;CARR;蒙特卡羅;反演迭代

    中子深度分布分析(neutron depth profiling, NDP)技術(shù)是獲取He、B、Li、Be、Na等輕元素在材料近表面深度濃度分布情況的無損傷檢測技術(shù),主要應(yīng)用于離子注入研究、界面分布、溝道阻塞、薄膜和浸洗效應(yīng)等研究[1]。Ziegler在1972年首次報道了NDP技術(shù),隨后Biersack以及合作者進(jìn)行了系列研究[2-3]。目前,約有10個NDP裝置,主要分布在美國的NIST、Michigan大學(xué)、Texas A&M大學(xué)、Texas大學(xué)(Austin)和N.S. State大學(xué)?,F(xiàn)階段,隨著探測器技術(shù)的提高,先進(jìn)的NDP技術(shù)都采用粒子時間飛行譜方法增加探測器對粒子的探測效率和靈敏度,提高了對深度濃度測量的精確性[4]。本研究通過反演迭代計算方法[5]得到鋰、硼元素的濃度深度變化,探索反演迭代方法的可行性。

    1 基本原理

    在真空環(huán)境下Li、Be、B等輕元素(各有一種同位素)俘獲熱中子后以大的截面發(fā)生(n,p)或(n,α)反應(yīng)。出射粒子p或α具有特定的動能,可用于相應(yīng)元(核)素的鑒定和定量測定,從反應(yīng)發(fā)生位置到樣品表面的能損是該位置(深度)的量度[1]。

    能損與深度的關(guān)系可表示為:

    (1)

    式中,X為出射粒子穿透樣品物質(zhì)的長度(深度);E0為出射粒子的初始動能;E(X)為出射粒子的初始粒子離開樣品表面時的能量;S(E)為樣品物質(zhì)對出射粒子的阻止本領(lǐng)。

    在理想情況下,采取分層計算樣品深度x處dx薄層內(nèi)產(chǎn)生的離子被探測到的數(shù)目為:

    (2)

    在不考慮小角度散射的情況下,入射深度為x的中子束流強(qiáng)度滿足下式:

    (3)

    式中,Σ為樣品對熱中子的宏觀吸收截面,單位mm,通過SRIM軟件模擬計算得到6Li和10B反應(yīng)產(chǎn)生的α粒子在硅樣品中的投影射程d分別為6.70 μm和7.59 μm。中子束在剖面深度d的范圍內(nèi),均可與6Li或者10B元素發(fā)生反應(yīng)。中子注量一定時,6Li和10B的濃度深度分布與α粒子強(qiáng)度具有線性關(guān)系,常規(guī)的中子注量率范圍內(nèi)對實驗的影響并不大,通過計算α粒子的出射能量即可得待測元素的剖面分布。

    2 抽樣模擬

    本次模擬參照中國原子能科學(xué)研究院CARR堆中子深度剖面測量裝置[9],CARR堆NDP設(shè)備實物圖示于圖1。

    圖1 CARR堆NDP設(shè)備Fig.1 NDP equipment at CARR

    實驗設(shè)備放置于CARR堆大廳,通過中子監(jiān)測器測量中子實時注量率,每個樣品測量時間設(shè)置為1 000 s。

    圖2 出射粒子簡化示意圖Fig.2 Simplified chart of emitted particle

    出射粒子簡化示意圖示于圖2。探測器與探測樣品間平行,相對位置距離D為10~17 cm,探測器是型號為BU-013-150-300的硼注入硅半導(dǎo)體探測器。母體材料以硅元素作為基體,樣品表面經(jīng)過拋光平整并且厚度不超過5 mm。

    其中硅探測器直徑為3.91 cm,距離樣品D為11 cm,中子截面半徑單位mm,假設(shè)入射角在樣品的束斑半徑φ′/2為5 mm,入射角為π/3,則有:

    (4)

    (5)

    (6)

    在θ<4π/9的條件下,可以認(rèn)為∠2=∠2′。各向出射α粒子的剖面,可簡化為表層剖面沿垂直于表面方向的不同位移,產(chǎn)生的阿爾法粒子能被完全探測。

    采用多道分析器對NDP粒子產(chǎn)生的能譜進(jìn)行模擬,粒子能量取0~2.5 MeV,分成1 024個道。同時抽樣層的厚度為Nnm,抽樣得到的層數(shù)可取d/N=K層,其中d是通過蒙特卡羅軟件模擬得到的最大距離。將各層通過和反應(yīng)產(chǎn)生的粒子考慮為一個強(qiáng)度為pj的單能α粒子源,其強(qiáng)度與待測樣品中待測元素的含量、中子注量、核反應(yīng)截面成正比,在不改變探測器與中子反應(yīng)堆功率(即中子注量)以及系統(tǒng)參數(shù)的情況下,該強(qiáng)度即是待測元素的含量分布。

    在抽樣K層時,截取能量沉積譜中央的i=1 024道,則每道能量對應(yīng)的能量沉積概率為P0(i,j),歸一化后變?yōu)镻1(i,j)=P0(i,j)/K,其中i為道數(shù),j為層系數(shù)(i=1,2,3…,1 024;j=d/N)。通過多層抽樣得到對應(yīng)的矩陣NUO(1 024×j),其中能量沉積概率P1(i,j),則有:

    NUN1(1 024×1)=NUO(1 024×j)U1(j×1)

    (7)

    (8)

    其中ak,bkm分別是矩陣A,B的元素。則有:

    (9)

    3 模擬分析

    為了驗證反演迭代計算方法的可行性,利用其對模擬樣品的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析驗證。選取的抽樣層厚度為每層13.5 nm。通過MATLAB軟件進(jìn)行迭代公式編程,以鋰為探測元素,在沿著Z軸方向上抽樣密度為恒定的抽樣方式進(jìn)行模擬,結(jié)果示于圖3。

    圖3 元素分布圖Fig.3 Distribution diagram of element

    在采取厚度N為5 nm時,用標(biāo)準(zhǔn)樣品SRM2137,母體材料是Si再次計算。標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)SRM2137在材料內(nèi)層注入有同位素10B,其10B在母體材料內(nèi)部深度濃度分布示于圖4。

    圖4 標(biāo)準(zhǔn)樣品SRM2137的濃度分布圖Fig.4 Concentration diagram of standard sample SRM2137

    擬通過反演迭代計算標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)SRM2137濃度深度圖形。通過蒙特卡羅軟件模擬得到SRM2137的能譜圖,MCNP和Geant4軟件得到的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)能譜圖示于圖5。

    圖5 標(biāo)準(zhǔn)樣品SRM2137的模擬能譜圖Fig.5 Simulated energy spectra of standard sample SRM2137

    將計算公式寫入MATLAB軟件,實現(xiàn)反演迭代計算,得到的歸一化濃度深度分布圖示于圖6。

    通過MATLAB和蒙特卡羅軟件對標(biāo)準(zhǔn)樣品SRM2137的迭代計算,實現(xiàn)對硼元素在二氧化硅中的深度濃度分布分析。而反演迭代計算結(jié)果顯示的深度濃度分布與實際的分布結(jié)果符合很好,驗證了反演迭代計算的可靠性與可行性。

    圖6 樣品反演深度分析圖Fig.6 Depth diagram of standard sample using inversion method

    4 小結(jié)與展望

    本文通過蒙特卡羅模擬,反演迭代計算實現(xiàn)多道離子能譜與探測核素硼在硅樣品內(nèi)的深度分布。但是初始迭代點相差太遠(yuǎn),主要是由于模擬誤差造成。而計算結(jié)果與最初設(shè)計值相符,從而驗證了反演迭代計算方法的可行性。最初的反演計算結(jié)果并不理想,影響的主要因素可能是探測器的探測效率不高以及迭代公式的不完善。而在選取基礎(chǔ)抽樣層N越小時,對于實驗?zāi)M含硼物質(zhì)的迭代結(jié)果更加準(zhǔn)確。在基礎(chǔ)數(shù)據(jù)上需要改正多層模擬的誤差和改善迭代公式。

    目前,國內(nèi)制作和評價標(biāo)準(zhǔn)樣品的機(jī)構(gòu)并不完善。需要標(biāo)準(zhǔn)樣品的原始輸入數(shù)據(jù)才能提高對NDP技術(shù)的研究和發(fā)展。中國原子能科學(xué)研究院CARR堆中的NDP設(shè)備完善,CARR堆的首次NDP實驗可驗證實際反演算法,定量分析實驗數(shù)據(jù),以及測量分析標(biāo)準(zhǔn)樣品SRM2137。

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    [9] 肖才錦,張貴英,袁國軍,等. CARR堆中子深度剖面技術(shù)初步研究[C]∥全國活化分析技術(shù)學(xué)術(shù)交流會會議,2013.

    Inverse Iteration Algorithm for Neutron Depth Profiling

    SHI Cong1,2, XIAO Cai-jin1, ZHANG jian2, YAO Yong-gang1, JIN Xiang-chun1, WANG Ping-sheng1, NI Bang-fa1, ZHANG Qing-xian2, LIU Xu-dong1, TANG Chan-juan1

    (1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,Beijing102413,China; 2.ChengduUniversityofTechnology,Chengdu610059,China)

    Based on the method of Monte Carlo simulation and probabilistic inversion for neutron depth profiling, the depth concentration distribution of element B in Si matrix material was calculated. According to NDP experimental equipment at CARR, energy spectra of standard sample SRM2137 were simulated by using MCNP and Geant4 software, and the concentration-depth diagram of elements in SRM2137 was achieved adopting inverse iteration method through MATLAB software. It showed that the inverse iteration calculation in NDP was feasible.

    neutron depth profiling; CARR; Monte Carlo; inverse iteration

    2017-01-10;

    2017-03-26

    石 叢(1992—),男,四川人,碩士研究生,核分析技術(shù)及其應(yīng)用專業(yè)

    TL816+.3

    A

    1000-7512(2017)03-0182-05

    10.7538/tws.2017.youxian.004

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