• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    計算流體力學在膜過程傳質(zhì)優(yōu)化中的研究進展

    2017-06-09 18:13:50何欣平王濤李祥李繼定
    化工進展 2017年6期
    關(guān)鍵詞:傳質(zhì)課題組極化

    何欣平,王濤,李祥,李繼定

    ?

    計算流體力學在膜過程傳質(zhì)優(yōu)化中的研究進展

    何欣平,王濤,李祥,李繼定

    (清華大學化學工程系,北京100084)

    分別從膜組件、膜本身結(jié)構(gòu)、膜過程操作條件、膜過程耦合4個方面的優(yōu)化闡述了近期計算流體力學(CFD)在膜過程傳質(zhì)優(yōu)化中的研究及應用進展。指出CFD模擬對料液隔網(wǎng)的形態(tài)研究和局限性改進顯示出了優(yōu)越性;在膜表面形貌及支撐層結(jié)構(gòu)修飾與優(yōu)化方面發(fā)揮了關(guān)鍵作用;對脈動流、兩相流與機械振動的引入及其在流場、濃度場、溫度場中的可視化研究也已相對成熟;此外,CFD模擬證明,將膜過程與其他動態(tài)分離過程相耦合也是提高膜表面剪切速率、增強傳質(zhì)與分離效率的有效途徑。指出了目前大部分CFD模擬工作的準確性還不夠、通過模型優(yōu)化改善準確性時會不可避免地增加模擬計算的復雜性以及膜組件的設(shè)計研究與材料加工工藝還不很匹配等存在的問題,認為該領(lǐng)域未來的發(fā)展方向?qū)⒓性诓煌瑑?yōu)化方式的耦合,以及利用新興的檢測技術(shù)與制備工藝彌補目前實驗數(shù)據(jù)缺乏的弊端,得到更貼合實際的理論模型。

    計算流體力學;膜分離;傳質(zhì)優(yōu)化;形貌設(shè)計;兩相流

    計算流體力學(computational fluid dynamics,CFD)的本質(zhì)是在流動基本方程(質(zhì)量守恒、動量守恒、能量守恒)的控制下(表1),用有限個離散點上性質(zhì)的集合來描述連續(xù)的物理量場[1]。作為一種有效的數(shù)值模擬手段,CFD與理論分析以及實驗測量互為基礎(chǔ),互相補充,是流體力學研究的重要方法。

    膜分離中的CFD模擬主要是是利用CFD對流場、濃度場以及溫度場的可視化,來篩選不同膜過程中的最優(yōu)操作參數(shù)(溫度、壓降以及錯流速率等),例如:①對滲透能加以利用的壓力阻尼滲透和正滲透[2-3];②水處理中代替?zhèn)鹘y(tǒng)萃取、吸附方法的膜接觸器[4-5];③利用低品位余熱進行分離濃縮的膜蒸餾[6];④分離近沸或恒沸體系的滲透汽化[7]等。自2000年來,CFD在膜分離領(lǐng)域的文章發(fā)表量也逐年上升,如圖1。然而,膜污染以及濃差極化等亟待解決的問題卻很少被模擬研究[8-9]。因此,近年來CFD模擬集中在膜本身形貌及膜表面流型的研究上,希望通過改變流道、優(yōu)化流型來降低膜污染,提高膜的傳質(zhì)性能。本文即是對近年來這部分研究工作的一個綜述。

    表1 三維、瞬態(tài)、可壓、牛頓流體的守恒型控制方程

    圖1 文獻增長趨勢圖

    1 CFD在膜組件優(yōu)化中的應用

    在膜過程中,增強傳質(zhì)(抑制通量下降)的方法主要有3種:膜材料本身的優(yōu)化;料液進料狀態(tài)的優(yōu)化(預處理);膜組件中流體力學的優(yōu)化。目前工業(yè)中最常用的是料液預處理方法,但其過程繁瑣能耗較大,因此研究人員開始關(guān)注膜組件中流體力學的優(yōu)化。引入料液隔網(wǎng)并對其排布方式進行設(shè)計是改變流道、優(yōu)化流型的有效方法,進而減弱膜污染與濃差極化效應,成為近幾年的研究熱點。但由于機械加工工藝的限制,目前能加工得到的隔網(wǎng)形式還很有限,CFD模擬則顯示出其優(yōu)越性,在該領(lǐng)域的研究中發(fā)揮了重要作用。

    CFD在膜組件優(yōu)化領(lǐng)域的突出貢獻在于:對隔網(wǎng)形態(tài)與流型的構(gòu)效關(guān)系的理論研究和為機械加工提供可行性分析與設(shè)計方向。可以認為,CFD模擬一定程度上填補了隔網(wǎng)加工工藝的短板,為膜組件優(yōu)化的未來發(fā)展積累了大量理論成果和技術(shù) 指導。

    1.1 料液隔網(wǎng)

    隔網(wǎng)的引入除了為料液提供流道外,還能有效優(yōu)化膜表面流型,提高流動主體及其邊界層的不穩(wěn)定性[10],從而促進流體混合,提升膜過程的傳質(zhì)性能。應用CFD研究流型優(yōu)化的傳質(zhì)增強機理發(fā) 現(xiàn)[11],當壁面剪應力垂直于流動主體、形成渦流或有流體流向壁面時,傳質(zhì)的增強效果往往更佳。然而,引入隔網(wǎng)也會不可避免地增大操作壓降并形成回流“死區(qū)”,加速膜污染進程[12]。因此,如何有效地設(shè)計隔網(wǎng)形態(tài)來改善流型,并減弱隔網(wǎng)帶來的局限性,是這一領(lǐng)域的研究重點。

    1.1.1 隔網(wǎng)形態(tài)的影響

    對于特定的膜過程,通量衰減是抑制其經(jīng)濟可行性的主要因素,這一現(xiàn)象主要是由濃差極化和膜污染造成的。濃差極化是指被截留分子在膜表面處積累而形成高濃層,最終抑制傳質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)[13],通量和傳質(zhì)系數(shù)(受料液流速、溶質(zhì)擴散系數(shù)以及膜組件構(gòu)型影響)是濃差極化的重要影響因素。例如,微濾和超濾中通量較大而被截留大分子的擴散系數(shù)較小,因此濃差極化很嚴重;氣體分離和滲透汽化卻恰恰相反,因此濃差極化不很嚴重。

    為了抑制濃差極化,就需從提高溶質(zhì)擴散系數(shù)、料液流速以及優(yōu)化膜組件構(gòu)型入手。引入料液隔網(wǎng)能顯著增加膜表面流速,同時降低壁面濃度,可以被視為一種有效的湍流強化器。

    早期對隔網(wǎng)形態(tài)的研究主要集中在二維模擬 中[14],隔網(wǎng)呈現(xiàn)腔型、浸沒型以及鋸齒型等,如圖2。CFD模擬結(jié)果顯示[15],流動特性方面,鋸齒型隔網(wǎng)的纖維絲與膜接觸,從而在接觸線的上下游形成回流區(qū);浸沒型隔網(wǎng)則會產(chǎn)生流動收縮區(qū),并在纖維后面形成閉渦(尾流),這種流型在低雷諾數(shù)時較穩(wěn)定,隨著雷諾數(shù)的增加,漩渦則出現(xiàn)振蕩。在傳質(zhì)特性方面,壁面渦流的存在(尤其是浸沒型中的)能顯著提高傳質(zhì)系數(shù)。與浸沒型相比,鋸齒型隔網(wǎng)的壓降更低且平均傳質(zhì)系數(shù)更大,但其缺點是,回流區(qū)內(nèi)剪應力和傳質(zhì)系數(shù)都有所降低,濃差極化加劇。

    近年來,隨著計算機與CFD技術(shù)的發(fā)展,三維模擬逐漸趨于主流,這大大增加了模擬的準確性。研究表明[16-17],在雷諾數(shù)低于80時,二維和三維模擬得出的流動數(shù)據(jù)比較接近,但當雷諾數(shù)高于800時,兩者有明顯差異。同時,由于側(cè)壁效應的影響,三維模擬中方向的渦比二維模擬中大,對傳質(zhì)的增益效果也更明顯。在三維模擬中,隔網(wǎng)多呈現(xiàn)重疊型以及編織型,如圖3[18]。Gurreri課題組[19]對這兩種隔網(wǎng)在不同的纖維俯仰高度比、料液流向以及雷諾數(shù)的操作條件下進行了三維模擬。研究認為,在影響傳質(zhì)性能的眾多參數(shù)中,隔網(wǎng)形態(tài)和流動方向的作用效果更顯著。編織型隔網(wǎng)結(jié)構(gòu)總是能得到更高的(舍伍德數(shù)),同時在流動方向與隔網(wǎng)呈45°時能避免隔網(wǎng)周圍混合不良區(qū)的出現(xiàn)。編織型隔網(wǎng)的突出優(yōu)勢在于它增加了垂直于主體流向的速度分量,此外更大的流體接觸面積能提供更大的慣性效應與壁面速度梯度,進而提高流體的傳質(zhì)系數(shù),抑制濃差極化與通量衰減。隔網(wǎng)間距也是影響傳質(zhì)性能的一個重要因素[20],在卷式膜組件中,階梯型隔網(wǎng)的引入將擾動流動主體,使其與膜表面不斷地發(fā)生分離與再接觸,從而降低濃差極化邊界層厚度,加強傳質(zhì)。隨著纖維絲間距的增大,雖然組件的壓降明顯降低,但上方膜的傳質(zhì)系數(shù)也顯著下降,膜污染趨勢較下方膜表面嚴重。

    為了通過正弦流動特性來抑制反滲透膜的濃差極化現(xiàn)象,XIE課題組[21]設(shè)計了不同振幅和波長的正弦波動型隔網(wǎng),并對流動特性進行了三維模擬和實驗研究。研究認為,隔網(wǎng)越曲折(更大的振幅或更小的波長),局部流速越大,降低濃差極化的效果也越明顯。同時,流體在隔網(wǎng)的波峰與波谷處容易形成渦,從而增加傳質(zhì)。經(jīng)過多組對比實驗,認為3sin(π/12)的隔網(wǎng)在增強傳質(zhì)的同時,操作壓降相對較低,是比較理想的設(shè)計。

    1.1.2 隔網(wǎng)局限性的改進

    隔網(wǎng)的局限性主要有兩個:增大操作壓降;在纖維附近形成回流死區(qū),加速膜污染進程。

    針對以上問題,Amokrane課題組[22]將隔網(wǎng)橫截面設(shè)計為橢圓形和卵型,并與傳統(tǒng)圓形橫截面的隔網(wǎng)進行對比。模擬結(jié)果顯示,這種新的設(shè)計可以有效降低操作壓降,提高傳質(zhì)系數(shù),但也增加了濃差極化層的厚度。為了進一步優(yōu)化,該課題組嘗試將卵型隔網(wǎng)進行傾斜20°,這一改變有效減小了隔網(wǎng)周圍的死區(qū),延緩了膜污染進程。這是一個新穎的設(shè)計方向,但較難進行實驗驗證,因為橢圓形與卵型纖維絲的設(shè)計與實際生產(chǎn)仍是一個需要突破的技術(shù)。KOUTSOU課題組[23]將隔網(wǎng)的連接處設(shè)計為相貫結(jié)構(gòu),如圖4。傳統(tǒng)的隔網(wǎng)與膜表面形成接觸線,從而形成回流死區(qū),加速了膜污染,而新型的相貫連接隔網(wǎng)與膜表面只形成接觸點,這大大降低了死區(qū)的范圍。研究發(fā)現(xiàn),新流道中局部剪切力與傳質(zhì)系數(shù)的分布都具有良好的均一性,流動阻力也大大減小,從而降低了壓降和能耗,有良好的工業(yè)化前景。

    除了隔網(wǎng)的局限性外,CFD模擬方法的改進也能提高模擬結(jié)果的有效性。目前,大部分研究都將膜表面設(shè)置為不可滲透的,忽略了水和溶質(zhì)的跨膜擴散,這與實際過程不符。Ishigami課題組[24]在非平衡動力學的基礎(chǔ)上對反滲透膜的跨膜擴散進行了理論計算,并以此為CFD模擬的邊界條件(膜表面可滲透),對隔網(wǎng)填充的卷式膜組件中的濃差極化進行了三維模擬研究,結(jié)果有良好的自洽性,是CFD在膜組件優(yōu)化中的一次良好嘗試,如果未來能進一步的用實驗數(shù)據(jù)對模型進行檢驗與修正,將更加具有說服性。

    2 CFD在膜結(jié)構(gòu)優(yōu)化中的應用

    CFD在膜結(jié)構(gòu)優(yōu)化中的優(yōu)勢主要體現(xiàn)在對膜表面形貌與流型的構(gòu)效關(guān)系研究以及相關(guān)實驗現(xiàn)象的機理解釋方面。研究抗污染機理,不僅能提高研究者對膜結(jié)構(gòu)中物質(zhì)流動行為的理解,也能進一步對膜表面與支撐層的設(shè)計提供指導。

    2.1 膜表面形貌修飾

    膜污染主要由膜表面對污染物的接觸和吸附引起,是制約膜過程的主要因素。近年來,通過膜表面的“圖形化”來優(yōu)化膜表面流型,被認為是抑制膜污染的有效方法。研究人員對中空纖維膜以及平板膜表面進行了壓花處理,均起到了良好的抗污染效果[25-28]。為了進一步研究其抗污染的機理,從而指導膜表面圖案的設(shè)計,CFD模擬被引入研究工作中。研究認為,壁面剪應力的增加以及局部湍流(渦)的形成是“圖形化”膜抑制膜污染的主要 原因。

    軟刻蝕是修飾膜表面形貌的主要方法之一[27](如圖5)。Choi課題組[29]制備了表面為“倒金字塔型”的微濾膜,應用三維CFD模擬,研究了不同操作條件下錯流微濾粒子在膜表面的沉積情況,并與實驗結(jié)果進行了比對。結(jié)果表明,粒子在膜表面沉積的數(shù)目和位置主要由錯流速率、孔隙水通量以及粒子尺寸決定。同時,模擬得到的主體、旋渦流線特性與顆粒的沉積規(guī)律相符,大尺寸顆粒的沉積會影響流線,從而影響尺寸較小顆粒的沉積行為。此外,“棱鏡型”膜表面的抗污染性能及其機理也得到了系統(tǒng)研究[30]。實驗發(fā)現(xiàn),在低雷諾數(shù)時,小尺寸花紋抑制顆粒沉積的能力更強,隨著雷諾數(shù)的增大,大尺寸花紋才逐漸表現(xiàn)出優(yōu)勢。CFD模擬解釋其機理:在相鄰棱鏡間的“山谷”區(qū)會形成渦,從而進入“山谷”區(qū)的顆粒有望隨著渦流而重回錯流主體區(qū)域;在高雷諾數(shù)時,渦區(qū)和主體區(qū)距離較近,從而增加錯流速率可以提高顆粒重回主體區(qū)的概率。此外,該課題組還在“棱鏡”間設(shè)置了不同間隔,這一設(shè)計大大提高了膜的抗污染性能。CFD模擬流線發(fā)現(xiàn),間隔區(qū)既增大了渦流,又降低了“山谷”區(qū)的滲透流,從而有效地抑制了顆粒沉積,如圖6。

    2.2 支撐層結(jié)構(gòu)修飾

    復合膜包含至少一層致密膜及多孔支撐層,在氣體分離、滲透汽化等領(lǐng)域應用廣泛。多孔支撐層不僅延長了粒子擴散路徑,也增加了孔口處濃度梯度,從而對膜過程產(chǎn)生擴散抑制作用。多孔支撐層對膜的操作性能的影響是不可忽略的,因此研究其擴散機理是十分必要的[31],CFD對濃度場以及速度場的可視化能力為該領(lǐng)域的研究提供了支撐。Wijmans課題組[32]通過CFD模擬建立了支撐層抑制因子與孔隙率、標準尺寸以及相關(guān)準數(shù)的關(guān)系式。研究發(fā)現(xiàn),這個關(guān)系式在多種實驗條件下的誤差都在5%之內(nèi),可以被應用在真實的膜過程當中(孔徑分布較寬或空位置隨機分布)。模擬結(jié)果同時說明,一個高透過率的支撐層能有效提高復合膜的工作性能,雖然也會降低選擇性,但程度較低。這一關(guān)系式的建立將在指導支撐層的設(shè)計與優(yōu)化方面發(fā)揮關(guān)鍵作用。

    3 CFD在膜過程操作條件優(yōu)化中的應用

    利用CFD對流場、濃度場以及溫度場的可視化,來篩選膜過程中最優(yōu)操作參數(shù)(錯流速率、操作溫度以及操作壓降等)的工作已經(jīng)相對成熟。近年來,研究者逐漸將新型的操作條件引入膜過程中,并對其增強傳質(zhì)的機理進行了研究。

    操作條件的優(yōu)化目的都是提高傳質(zhì)系數(shù),減弱被截留顆粒、大分子以及鹽等在膜表面與膜孔內(nèi)的沉積,進而抑制濃差極化與膜污染。作為傳質(zhì)系數(shù)的重要影響因素,膜表面流速的提升一直是該領(lǐng)域研究的突破口。脈動流、兩相流以及機械振動都是引入流體湍動的有效途徑,通過調(diào)節(jié)脈動的振幅和頻率,將沉積層或高濃區(qū)維持在較低水平,保持分離膜的高通量運行,是這一領(lǐng)域的主要工作思路。

    3.1 脈動流

    流體控制技術(shù)近年來在膜分離領(lǐng)域也備受關(guān)注,其加強膜表面流體混合、抑制膜污染與濃差極化的作用主要通過電滲流及其高振幅振蕩(脈動)來實現(xiàn)。電滲流是在帶電的固液界面施加外電場(電勢梯度)時,使得離子產(chǎn)生定向運動的推動力,能顯著增加膜表面的剪切速率。

    LIANG課題組[33]應用CFD模擬了電滲流在二維隔網(wǎng)填充的流道中的流體力學規(guī)律及其抗污染機理。結(jié)果顯示,隔網(wǎng)填充的流道中,電滲流對傳質(zhì)的增強效果更顯著。穩(wěn)態(tài)條件下,均勻的壁面滑移速率可有效減少膜表面的停滯區(qū)以及高濃度區(qū);非穩(wěn)態(tài)時,變化的滑移速度可以有效增加膜表面的壁面剪應力,誘導渦流的分散脫離,引發(fā)邊界層的更新,從而抑制膜污染。這種增強傳質(zhì)效應并不與振蕩頻率成正比,而是在共振頻率時達到最佳,此時的邊界層厚度最小。

    3.2 兩相流

    兩相流的引入也能顯著促進膜表面湍流的形成。研究證明,兩相流在不同膜組件中大都有抗污染和降低濃差極化的效果[34]。兩相流的抗污染能力主要針對多孔濾餅,對致密的濾餅層效果欠佳。Taha課題組[35]在管式膜微濾過程中引入兩相流,并應用CFD對其流體力學性質(zhì)進行了模擬。結(jié)果與文獻數(shù)據(jù)吻合良好,并能有效地預測處理通量。相對于傳統(tǒng)的空氣注射,有規(guī)律地脈沖鼓泡能形成段塞流,促進傳質(zhì)的效果更佳。同時,段塞流的頻率和尺寸對微濾分離的通量有較大影響,并存在最佳值。隨后,該課題組研究了鼓泡操作在水平管與傾斜管中的流體力學特性[36]發(fā)現(xiàn),在管式膜傾斜45°時,能獲得了最高的剪切速率和微濾處理通量。

    3.3 機械振動

    近年來,大量研究表明,通過膜的周期性振蕩來增強其表面的剪切速率能顯著抑制污染沉積[37]。Farhad課題組[38]對中空纖維膜的振幅與頻率對膜過程中壁面剪切速率分布的影響進行了理論計算和數(shù)值模擬。結(jié)果顯示,中空纖維的直徑和纖維間距將顯著影響壁面剪切速率的分布,較小的直徑更適合機械振動的引入。同時,相比于均勻分布,纖維的交錯分布更利于獲得高剪切速率,得到更好的抗污染效果。

    4 CFD在膜過程耦合中的應用

    除了通過膜形貌與膜組件等的調(diào)控來實現(xiàn)分離效率的優(yōu)化外,將整個膜過程嵌入其他動態(tài)系統(tǒng)也是提高膜表面剪切速率,減小邊界層厚度的有效方法[39]。CFD對流場演化的直觀呈現(xiàn)為該領(lǐng)域的發(fā)展提供了重要支撐。

    Anoop課題組[40]將反滲透膜引入旋轉(zhuǎn)動態(tài)過濾系統(tǒng)中,通過CFD模擬邊界層的發(fā)展狀態(tài)發(fā)現(xiàn):隨著剪切速率的提升,濃差極化現(xiàn)象減弱;流型與通量則取決于轉(zhuǎn)子的角速度、料液流速、長徑比以及料液壓力等。隨著角速度提高,轉(zhuǎn)子和定子(膜)的邊界層分離,產(chǎn)生更厚的旋轉(zhuǎn)流體芯,從而得到更大的剪切速率。然而平均滲流通量在較大的料液濃度變化范圍內(nèi)基本保持不變,同時長徑比對通量的影響也比較小。因此,轉(zhuǎn)子角速度以及料液壓力是動態(tài)反滲透系統(tǒng)的兩個重要影響因素,需在設(shè)計中著重考慮。

    ji課題組[41]將錯流過濾與離心分離相結(jié)合,形成旋轉(zhuǎn)管式膜組件。相比于引入旋轉(zhuǎn)流體,旋轉(zhuǎn)膜組件在消除壁面滑移方面更具優(yōu)勢。CFD模擬結(jié)果顯示,旋轉(zhuǎn)流在膜腔內(nèi)沒有充分發(fā)展,流體徑向速度的峰值在膜界面之前出現(xiàn)。盡管如此,試驗和模擬結(jié)果均顯示,隨著顆粒體積的增大,顆粒在膜表面的堆積現(xiàn)象減弱,向心力可以使濾餅中粒子的分布趨向于小粒徑方向。

    5 問題與展望

    近二十年來,CFD以其靈活性與適應性,已經(jīng)被廣泛應用于膜分離領(lǐng)域。通過數(shù)值模擬,可以得到極其復雜流場內(nèi)各個位置上的基本物理量及其在時間域與空間域上的分布,這對工業(yè)過程中操作參數(shù)的優(yōu)化以及傳質(zhì)機理的研究十分有幫助。雖然CFD在理論與實際之間建立了重要橋梁,但在膜分離領(lǐng)域還有較大的發(fā)展空間。

    (1)CFD作為一種仿真手段,它的正確性需要實驗數(shù)據(jù)和理論計算的支撐。除了傳統(tǒng)的實驗測量外,粒子圖像測速系統(tǒng)(PIV)、熱色液晶(TLC)以及數(shù)字圖像處理技術(shù)都是實用的流體監(jiān)測技術(shù),將CFD模擬與這些監(jiān)測數(shù)據(jù)互相對比驗證,能很大程度上彌補目前實驗數(shù)據(jù)缺乏的弊端。

    (2)大部分CFD模擬工作的準確性還不夠,例如將膜表面設(shè)置為不可滲透壁面,忽略了組分的跨膜擴散,以及選取局部區(qū)域進行模擬,忽略了整個膜器中的區(qū)域差異,這與實際情況是有出入的。此外,通過模型優(yōu)化改善準確性時會不可避免地增加模擬計算的復雜性(尤其是三維情況),目前此方面的研究還比較缺乏。

    (3)多孔支撐層對復合膜操作性能的影響是不可忽略的,要進一步優(yōu)化復合膜的性能,研究多孔支撐層內(nèi)的擴散機理是十分必要的,然而國內(nèi)目前對此領(lǐng)域的關(guān)注還遠遠不夠。因此,用CFD模擬來探究支撐層內(nèi)的傳質(zhì)與傳熱機理將是未來的一個重要方向。

    (4)膜組件的設(shè)計研究與材料加工工藝還不很匹配。實際應用的隔網(wǎng)、分布器以及湍流促進器等并不全是最優(yōu)的構(gòu)型,大多是目前生產(chǎn)水平能達到的構(gòu)型。此外,由于復雜隔網(wǎng)的加工工藝限制,大部分隔網(wǎng)研究都停留在CFD模擬階段,無法進行實驗驗證。近年來,隨著3D打印技術(shù)的興起,其分辨率可達到幾百個納米,將其應用在膜組件的制備生產(chǎn)中將大大彌補傳統(tǒng)加工工藝的缺陷[42],為CFD模擬提供更充分的實驗數(shù)據(jù)。目前,國內(nèi)外已有一些課題組開始研究3D打印技術(shù)在膜分離領(lǐng)域的應用[43-45],這將為膜分離的研究與工業(yè)化進程提供一個全新的平臺。

    (5)除了膜與其他分離過程的宏觀耦合[46],將不同流道優(yōu)化的方式耦合起來也是未來工業(yè)化的發(fā)展趨勢,例如料液隔網(wǎng)與氣體鼓泡[47]以及脈動流的耦合[33]。CFD不僅能對這些耦合過程的可行性進行分析,也可對不同組件的協(xié)同作用機理進行研究,這將為膜分離技術(shù)的進一步工業(yè)化提供指導。

    6 結(jié)語

    化工生產(chǎn)中的主要成本集中在分離過程,膜分離技術(shù)以其高效率、低能耗、占地面積小以及便于集成等優(yōu)勢被廣泛應用在各個領(lǐng)域。CFD這一“在電腦上做實驗”的技術(shù)以其適用性強、實驗周期短、不受環(huán)境條件制約的特點逐漸被人們關(guān)注。近年來,CFD模擬在操作條件篩選、隔網(wǎng)形態(tài)優(yōu)化以及膜表面和支撐層結(jié)構(gòu)設(shè)計等理論計算和實驗難以完成的工作中貢獻尤其突出。雖然CFD模擬當前還存在很多問題和局限,但隨著計算機技術(shù)、材料加工工藝以及新興3D打印技術(shù)的發(fā)展與完善,相信在未來的科學研究與工業(yè)生產(chǎn)中CFD模擬將發(fā)揮重要作用。

    符號說明

    c——流體的比熱容,J/(kg·K) div——矢量符號, grad——梯度符號, k——流體的傳熱系數(shù),W/(m2·K) p——壓力,Pa ST——流體的內(nèi)熱源,W/m3 Su——X方向的動量廣義源項,N/m3 Sv——Y方向的動量廣義源項,N/m3 Sw——Z方向的動量廣義源項,N/m3 T——熱力學溫度,K t——時間,s u——速度矢量 u——X方向的速度,m/s v——Y方向的速度,m/s w——Z方向的速度,m/s μ——動力黏度,kg/(m·s) ρ——密度,kg/m3

    [1] 王福軍. 計算流體動力學分析:CFD 軟件應用及原理[M]. 北京:清華大學出版社,2004.

    WANG F J. Computational fluid dynamics analysis:application and principles of CFD software[M]. Beijing:Tsinghua University Press,2004.

    [2] WANG Y,HE W,ZHU H. Computational fluid dynamics(CFD)based modelling of osmotic energy generation using pressure retarded osmosis (PRO)[J]. Desalination,2016,389:98-107.

    [3] SAGIV A,CHRISTOFIDES P D,COHEN Y,et al. On the analysis of FO mass transfer resistancesCFD analysis and film theory[J]. Journal of Membrane Science,2015,495:198-205.

    [4] HEMMATI M,NAZARI N,HEMMATI A,et al. Phenol removal from wastewater by means of nanoporous membrane contactors[J]. Journal of Industrial and Engineering Chemistry,2015,21:1410-1416.

    [5] RAZAVI S M R,SHIRAZIAN M. Numerical simulation of CO2separation from gas mixtures in membrane modules:effect of chemical absorbent[J]. Arabian Journal of Chemistry,2016,9(1):62-71.

    [6] 邵會生,潘艷秋,俞路. 膜蒸餾過程中流體流動與傳熱CFD數(shù)值模擬[J]. 計算機與應用化學,2012,29(8):938-942.

    SHAO H S,PANG Y Q,YU L. CFD numerical simulation of the momentum and heat transfer in membrane distillation process[J]. Computers and Applied Chemistry,2012,29(8):938-942.

    [7] PRASAD N S,MOULIK S,BOHRA S,et al. Solvent resistant chitosan/poly(ether-block-amide) composite membranes for pervaporation of-methyl-2-pyrrolidone/water mixtures[J]. Carbohydrate Polymers,2016,136:1170-1181.

    [8] WILF M,Klinko K. Effective new pretreatment for seawater reverse osmosis systems[J]. Desalination,1998,117:323-331.

    [9] BONNELYE V,SANZ M,DURAND J P,et al. Reverse osmosis on open intake seawater:Pre-treatment strategy[J]. Desalination,2004,167:191-200.

    [10] 員文權(quán),楊慶峰. 計算流體力學在反滲透膜分離中的應用[J]. 化工進展,2008,27(9):1357-1362.

    YUAN W Q,YANG Q F. Application of computational fluid dynamics in reverse osmosis membrane separation process[J]. Chemical Industry and Engineering Progress,2008,27(9):1357-1362.

    [11] GA F,DE W. Numerical study of mass transfer in three-dimensional spacer-filled narrow channels with steady flow[J]. Journal of Membrane Science,2007,306(1/2):228-243.

    [12] ALKHAMIS N,OZTEKIN D E,ANQI A E,et al. Numerical study of gas separation using a membrane[J]. International Journal of Heat and Mass Transfer,2015,80:835-843.

    [13] MULDER M. Basic principles of membrane technology[M]. New York:Springer,2012.

    [14] SCHWINGE J,WILEY DE,F(xiàn)LETCHER D F. Simulation of the flow around spacer filaments between narrow channel walls. 1. Hydrodynamics[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research,2002,41(12):2977-2987.

    [15] AMOKRANE M,SADAOUI D,KOUTSOU C P,et al. A study of flow field and concentration polarization evolution in membrane channels with two-dimensional spacers during water desalination[J]. Journal of Membrane Science,2015,477:139-150.

    [16] FIMBRES-WEIHS G A,WILEY D E. Review of 3D CFD modeling of flow and mass transfer in narrow spacer-filled channels in membrane modules[J]. Chemical Engineering and Processing:Process Intensification,2010,49(7):759-781.

    [17] IWATSU R,HYUN J M,KUWAHARA K. Analyses of three-dimensional flow calculations in a driven cavity[J]. Fluid Dynamics Research,1990,6(2):91-102.

    [18] JOHANNINK M,MASILAMANI K,MHAMDI A,et al. Predictive pressure drop models for membrane channels with non-woven and woven spacers[J]. Desalination,2015,376:41-54.

    [19] GURRERI L,TAMBURINI A,CIPOLLINA A,et al. Flow and mass transfer in spacer-filled channels for reverse electrodialysis:a CFD parametrical study[J]. Journal of Membrane Science,2016,497:300-317.

    [20] SAEED A,VUTHALURU H B. Impact of feed spacer filament spacing on mass transport and fouling propensities of RO membrane surfaces[J]. Chemical Engineering Communications,2014,202(5):634-646.

    [21] XIE P,MURDOCH L C,LADNER D A. Hydrodynamics of sinusoidal spacers for improved reverse osmosis performance[J]. Journal of Membrane Science,2014,453:92-99.

    [22] AMOKRANE M,SADAOUI D,DUDECK M,et al. New spacer designs for the performance improvement of the zigzag spacer configuration in spiral-wound membrane modules[J]. Desalination and Water Treatment,2015,57(12):5266-5274.

    [23] KOUTSOU C,PKARABELAS A J. A novel retentate spacer geometry for improved spiral wound membrane(SWM)module performance[J]. Journal of Membrane Science,2015,488:129-142.

    [24] ISHIGAMI T,MATSUYAMA H. Numerical modeling of concentration polarization in spacer-filled channel with permeation across reverse osmosis membrane[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research,2015,54(5):1665-1674.

    [25] CULFAZ P Z,WESSLING M,LAMMERTINK R G. Fouling behavior of microstructured hollow fiber membranes in submerged and aerated filtrations[J]. Water Res.,2011,45(4):1865-71.

    [26] CULFAZ P Z,BUETEHORN S,UTIU L,et al. Fouling behavior of microstructured hollow fiber membranes in dead-end filtrations:critical flux determination and NMR imaging of particle deposition[J]. Langmuir,2011,27(5):1643-1652.

    [27] WON Y J,LEE J,CHOI D C,et al. Preparation and application of patterned membranes for wastewater treatment[J]. Environ. Sci. Technol.,2012,46(20):11021-7.

    [28] WON Y J,CHOI D C,JANG J H,et al. Factors affecting pattern fidelity and performance of a patterned membrane[J]. Journal of Membrane Science,2014,462:1-8.

    [29] CHOI D C,JUNG S Y,WON Y J,et al. Three-dimensional hydraulic modeling of particle deposition on the patterned isopore membrane in crossflow microfiltration[J]. Journal of Membrane Science,2015,492:156-163.

    [30] WON Y J,JUNG S Y,JANG J H,et al. Correlation of membrane fouling with topography of patterned membranes for water treatment[J]. Journal of Membrane Science,2016,498:14-19.

    [31] RAMON G Z,WONG M C,YHOEK E M V. Transport through composite membrane. Part 1:Is there an optimal support membrane?[J]. Journal of Membrane Science,2012,415/416:298-305.

    [32] WIJMANS J,GHAO P. Influence of the porous support on diffusion in composite membranes[J]. Journal of Membrane Science,2015,494:78-85.

    [33] LIANG Y Y,F(xiàn)IMBRES W G A,WILEY D E. CFD modelling of electro-osmotic permeate flux enhancement in spacer-filled membrane channels[J]. Journal of Membrane Science,2016,507:107-118.

    [34] 劉萬濤,錢光磊,周集體,等. 氣液兩相流控制膜污染研究進展[J]. 膜科學與技術(shù),2012,32(6):92-97.

    LIU W T,QIAN G L,ZHOU J T,et al. Research progress on memebrane fouling control by gas-liquid two-phase flow[J]. Membrane Science and Technology,2012,32(6):92-97.

    [35] TAHA T,CUI Z. CFD modelling of gas-sparged ultrafiltration in tubular membranes[J]. Journal of Membrane Science,2002,210(1):13-27.

    [36] TAHA T,CHEONG W,F(xiàn)IELD R,et al. Gas-sparged ultrafiltration using horizontal and inclined tubular membranes—A CFD study[J]. Journal of Membrane Science,2006,279(1):487-494.

    [37] 李昕,王洪海. 改善膜表面流動狀態(tài)防治膜污染技術(shù)的研究進展[J]. 化工進展,2007,26(6):797-803.

    LI X,WANG H H. Recent development of improving membrane surface flow for alleviating and controlling membrane fouling[J]. Chemical Industry and Engineering Progress,2007,26(6):797-803.

    [38] ZAMANI F,LAW A W,KFANE A G. Hydrodynamic analysis of vibrating hollow fibre membranes[J]. Journal of Membrane Science,2013,429(2):304-312.

    [39] 呂斯濠,秦琦,張杰琳,等. 旋轉(zhuǎn)剪切強化膜過濾技術(shù)研究進展[J]. 化工進展,2012,31(11):2373-2383.

    LV S H,QIN Q,ZHANG J L,et al. Progress in rotary shear-enhanced membrane filtration process[J]. Chemical Industry and Engineering Progress,2012,31(11):2373-2383.

    [40] JOGDAND A,CHAUDHURI A. Modeling of concentration polarization and permeate flux variation in a roto-dynamic reverse osmosis filtration system[J]. Desalination,2015,375:54-70.

    [41] JI P,MOTIN A,SHAN W,et al. Dynamic crossflow filtration with a rotating tubular membrane:using centripetal force to decrease fouling by buoyant particles[J]. Chemical Engineering Research and Design,2016,106:101-114.

    [42] LEE J Y,TAN W S,AN J,et al. The potential to enhance membrane module design with 3D printing technology[J]. Journal of Membrane Science,2016,499:480-490.

    [43] FEMMER T,KUEHNE A J,CWESSLING M. Estimation of the structure dependent performance of 3-D rapid prototyped membranes[J]. Chemical Engineering Journal,2015,273:438-445.

    [44] FEMMER T,KUEHNE A J C,TORRES J,et al. Print your membrane:rapid prototyping of complex 3D-PDMS membranesa sacrificial resist[J]. Journal of Membrane Science,2015,478:12-18.

    [45] FEMMER T,KUEHNE A J C,WESSLING M. Print your own membrane:direct rapid prototyping of polydimethylsiloxane[J]. Lab Chip,2014,14(15):2610-2613.

    [46] 孫宏偉,陳建峰. 我國化工過程強化技術(shù)理論與應用研究進展[J]. 化工進展,2011,30(1):1-15.

    SUN H W,CHEN J F. Advances in fundamental study and application of chemical process intensification technology in China[J]. Chemical Industry and Engineering Progress,2011,30(1):1-15.

    [47] CORNELISSEN E R,REBOUR L,KOOIJ D V D,et al. Optimization of air/water cleaning(AWC)in spiral wound elements[J]. Desalination,2009,236,(1/2/3):266-272.

    Progress on CFD simulation for mass transfer optimization of membrane process

    HE Xinping,WANG Tao,LI Xiang,LI Jiding

    (Department of Chemical Engineering,Tsinghua University,Beijing 100084,China)

    Recent research progress on how CFD helps contribute to mass transfer in membrane process respectively from four different aspects,membrane module,membrane structure,operation conditions and process coupling were reviewed in this paper. It pointed out that the superiority of CFD simulation for mass transfer optimization of membrane process is widely proved not only in the design and modification of feed spacer and membrane structure,but also in the visualization researches of pulsating flow,two-phase flow and mechanical vibration in different fields(flow,concentration and temperature). In addition,CFD simulation was employed to illustrate mass transfer mechanism of coupling membrane with other dynamic systems and found it a promising way to increase the shear rate of boundary layer,which can further result in better separation efficiency. However,it is still difficult for CFD simulation to get both high accuracy and low computation expense. On the other hand,current material processing technology cannot satisfy the simulation study,which hindered the practical application of CFD. Future researches will focus on combining various optimization methods and applying emerging detection and manufacturing technologies to make up the deficiency in experiment and thus,achieve new computational models which fit the practical situation better.

    computational fluid dynamics(CFD);membrane separation;mass transfer optimization;morphology design;two-phase flow

    TQ021.8

    A

    1000–6613(2017)06–1961–08

    10.16085/j.issn.1000-6613.2017.06.001

    2016-10-25;

    2017-01-16。

    國家自然科學基金(21576150)、清華大學科學基金(20131089399)及國家科技部科研院所技術(shù)開發(fā)研究專項資金(2013EG111129)項目。

    何欣平(1993—),女,博士,從事分離膜過程強化研究。聯(lián)系人:李繼定,教授,從事膜分離與分離膜過程研究。E-mail:lijiding@mail.tsinghua.edu.cn。

    猜你喜歡
    傳質(zhì)課題組極化
    陽城縣“耕心微寫”課題組
    認知能力、技術(shù)進步與就業(yè)極化
    原科技大學新能源開發(fā)與應用課題組介紹
    雙頻帶隔板極化器
    電子測試(2017年15期)2017-12-18 07:18:51
    氨基酸鹽吸收二氧化碳過程的傳質(zhì)特性
    課題組成員
    支點(2015年11期)2015-11-16 10:25:03
    基于PWM控制的新型極化電源設(shè)計與實現(xiàn)
    PTFE膜吸收CO2的工藝參數(shù)對傳質(zhì)性能的影響
    清潔轉(zhuǎn)向酸H+表面?zhèn)髻|(zhì)行為實驗研究
    煤顆粒熱解的傳熱傳質(zhì)分析
    計算物理(2014年1期)2014-03-11 17:00:36
    一夜夜www| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 日本三级黄在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 免费在线观看亚洲国产| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 久久久国产成人免费| 美女cb高潮喷水在线观看 | 成年女人毛片免费观看观看9| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 久久这里只有精品19| 久久久国产成人免费| 日韩有码中文字幕| 精品一区二区三区视频在线 | 色视频www国产| 成年免费大片在线观看| 国产精品久久电影中文字幕| 成人亚洲精品av一区二区| 色av中文字幕| 国产激情久久老熟女| 欧美最黄视频在线播放免费| 亚洲第一电影网av| 老司机午夜福利在线观看视频| 精品熟女少妇八av免费久了| 两人在一起打扑克的视频| 欧美国产日韩亚洲一区| 久久热在线av| 国产成人精品久久二区二区免费| 国产亚洲精品一区二区www| 又黄又粗又硬又大视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 激情在线观看视频在线高清| 亚洲av片天天在线观看| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲熟女毛片儿| 欧美日本亚洲视频在线播放| 热99在线观看视频| 午夜免费观看网址| 狠狠狠狠99中文字幕| 日本一二三区视频观看| 久久久久性生活片| 欧美大码av| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产伦精品一区二区三区四那| 国内精品一区二区在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 国产综合懂色| 成人一区二区视频在线观看| 国产美女午夜福利| 亚洲男人的天堂狠狠| 午夜久久久久精精品| 亚洲av成人一区二区三| 手机成人av网站| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产成人系列免费观看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 两性夫妻黄色片| 国模一区二区三区四区视频 | 成人欧美大片| 搞女人的毛片| 午夜两性在线视频| 午夜福利在线在线| 他把我摸到了高潮在线观看| 亚洲无线在线观看| 久久久久久久精品吃奶| 青草久久国产| 国产亚洲精品久久久com| 久久久国产成人精品二区| 久久热在线av| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 一级黄色大片毛片| 曰老女人黄片| 身体一侧抽搐| 午夜a级毛片| 一二三四社区在线视频社区8| 嫩草影院精品99| 69av精品久久久久久| 后天国语完整版免费观看| e午夜精品久久久久久久| www.熟女人妻精品国产| 精品国内亚洲2022精品成人| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 国产精品一区二区精品视频观看| 午夜福利在线在线| 国产精品免费一区二区三区在线| 天天添夜夜摸| 成年人黄色毛片网站| 中出人妻视频一区二区| 亚洲av成人精品一区久久| 香蕉久久夜色| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 久久久久久久午夜电影| 在线观看午夜福利视频| 亚洲欧美激情综合另类| 级片在线观看| 久久精品国产综合久久久| 日韩中文字幕欧美一区二区| 日韩成人在线观看一区二区三区| 欧美黑人欧美精品刺激| 欧美成人性av电影在线观看| 给我免费播放毛片高清在线观看| 午夜激情欧美在线| 亚洲一区高清亚洲精品| 淫妇啪啪啪对白视频| 欧美不卡视频在线免费观看| 日韩欧美国产一区二区入口| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 国产精品久久久久久精品电影| 久久中文字幕人妻熟女| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 成人av在线播放网站| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 欧美日韩国产亚洲二区| 身体一侧抽搐| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久久久久久午夜电影| 色播亚洲综合网| 1024手机看黄色片| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 久久久久精品国产欧美久久久| 欧美精品啪啪一区二区三区| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 精品免费久久久久久久清纯| 两性夫妻黄色片| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 2021天堂中文幕一二区在线观| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 在线观看午夜福利视频| 99久久综合精品五月天人人| 欧美乱码精品一区二区三区| 全区人妻精品视频| 国产精品av视频在线免费观看| 久久久精品欧美日韩精品| 国产亚洲av嫩草精品影院| 91麻豆av在线| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 波多野结衣高清无吗| 精品国产美女av久久久久小说| 一个人免费在线观看电影 | 91字幕亚洲| 欧美黑人欧美精品刺激| 午夜福利在线观看吧| 亚洲av电影不卡..在线观看| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产av不卡久久| 十八禁人妻一区二区| 亚洲精品456在线播放app | 岛国在线免费视频观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| xxxwww97欧美| 少妇的逼水好多| 亚洲国产高清在线一区二区三| 一进一出好大好爽视频| 国产成人精品久久二区二区91| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 精品久久久久久成人av| 国产精品国产高清国产av| 最好的美女福利视频网| 成在线人永久免费视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产日本99.免费观看| 久久久久久久久中文| www.自偷自拍.com| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 久久久色成人| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 免费无遮挡裸体视频| 最好的美女福利视频网| 久久久久久国产a免费观看| 日本一二三区视频观看| 成人18禁在线播放| 日本熟妇午夜| www.自偷自拍.com| 国产精品九九99| 欧美乱妇无乱码| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 99久久99久久久精品蜜桃| 日韩免费av在线播放| 国产精品久久久人人做人人爽| 国产成人精品无人区| 国产精品亚洲av一区麻豆| 欧美高清成人免费视频www| 国产精品综合久久久久久久免费| 久久中文看片网| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 欧美色视频一区免费| 怎么达到女性高潮| 麻豆久久精品国产亚洲av| 床上黄色一级片| 国产亚洲欧美98| 又黄又粗又硬又大视频| 久久久久亚洲av毛片大全| 亚洲av成人av| 国产美女午夜福利| 91在线观看av| 又粗又爽又猛毛片免费看| 久久久水蜜桃国产精品网| 禁无遮挡网站| 最新美女视频免费是黄的| 欧美日韩精品网址| 国产主播在线观看一区二区| 欧美黑人巨大hd| www.熟女人妻精品国产| 久久国产精品影院| 久久天堂一区二区三区四区| 99riav亚洲国产免费| 国产激情久久老熟女| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 成人av在线播放网站| 国产精品一区二区免费欧美| 国产精品久久久久久久电影 | АⅤ资源中文在线天堂| 1024手机看黄色片| 精品国内亚洲2022精品成人| 两个人的视频大全免费| 国产成人福利小说| 欧美日韩福利视频一区二区| 美女被艹到高潮喷水动态| 三级国产精品欧美在线观看 | 久久久久久久久免费视频了| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 变态另类丝袜制服| 一级作爱视频免费观看| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 岛国视频午夜一区免费看| 久久性视频一级片| 色综合欧美亚洲国产小说| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 黄色女人牲交| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲精品久久国产高清桃花| 成人18禁在线播放| 在线观看免费视频日本深夜| 久久这里只有精品中国| 一边摸一边抽搐一进一小说| 精品一区二区三区av网在线观看| 成年女人看的毛片在线观看| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 免费在线观看亚洲国产| 一本综合久久免费| 亚洲国产精品999在线| 最近最新免费中文字幕在线| 久久午夜综合久久蜜桃| 日本免费一区二区三区高清不卡| 天天添夜夜摸| 久久伊人香网站| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产精品九九99| 女人被狂操c到高潮| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 波多野结衣高清作品| 亚洲人与动物交配视频| 在线国产一区二区在线| 国产精品久久久av美女十八| 国模一区二区三区四区视频 | 国产成人福利小说| xxxwww97欧美| 又黄又爽又免费观看的视频| 一进一出好大好爽视频| 国产美女午夜福利| 少妇熟女aⅴ在线视频| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲黑人精品在线| 免费观看的影片在线观看| 午夜成年电影在线免费观看| 亚洲精品在线美女| 亚洲中文字幕日韩| 国产一区二区在线观看日韩 | 色噜噜av男人的天堂激情| 久久九九热精品免费| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 99久久精品热视频| 国产亚洲av嫩草精品影院| 欧美高清成人免费视频www| 久久国产乱子伦精品免费另类| 日韩av在线大香蕉| 亚洲第一电影网av| 成人国产一区最新在线观看| 男女之事视频高清在线观看| 久久热在线av| 国产三级中文精品| 51午夜福利影视在线观看| 婷婷丁香在线五月| 一级黄色大片毛片| 国产精品爽爽va在线观看网站| 亚洲av电影不卡..在线观看| 动漫黄色视频在线观看| 亚洲av电影在线进入| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 九九久久精品国产亚洲av麻豆 | 中文资源天堂在线| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 成人性生交大片免费视频hd| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 国产成人福利小说| 成年免费大片在线观看| 一本综合久久免费| 婷婷六月久久综合丁香| 亚洲欧美日韩高清专用| 日韩欧美在线乱码| 国产不卡一卡二| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 超碰成人久久| 97超视频在线观看视频| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 亚洲美女黄片视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 99精品在免费线老司机午夜| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 久久久国产精品麻豆| 精品日产1卡2卡| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 精品国产乱码久久久久久男人| 久久人妻av系列| 91字幕亚洲| 久久久久国内视频| 啦啦啦韩国在线观看视频| 一级a爱片免费观看的视频| 免费看十八禁软件| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久中文看片网| 美女 人体艺术 gogo| av天堂中文字幕网| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 久久久国产成人精品二区| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 精品久久蜜臀av无| 一区二区三区高清视频在线| 制服丝袜大香蕉在线| 怎么达到女性高潮| 亚洲国产精品999在线| 久9热在线精品视频| 国产熟女xx| 日韩欧美三级三区| 成人鲁丝片一二三区免费| 亚洲中文字幕日韩| 免费看美女性在线毛片视频| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 嫩草影视91久久| 欧美成人一区二区免费高清观看 | 欧美日韩乱码在线| 久久久精品大字幕| avwww免费| 亚洲人与动物交配视频| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 一个人免费在线观看的高清视频| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 三级毛片av免费| 亚洲色图av天堂| 国产精品精品国产色婷婷| 日韩欧美国产在线观看| 午夜福利在线在线| 男女视频在线观看网站免费| 麻豆一二三区av精品| 国产欧美日韩一区二区三| 成年免费大片在线观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 欧美色欧美亚洲另类二区| 成人特级黄色片久久久久久久| 精品免费久久久久久久清纯| 亚洲 欧美一区二区三区| 少妇丰满av| 女警被强在线播放| 黄色成人免费大全| 九九热线精品视视频播放| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 欧美日本亚洲视频在线播放| 日韩高清综合在线| 黑人操中国人逼视频| 麻豆国产97在线/欧美| 午夜成年电影在线免费观看| 18禁观看日本| 久久中文字幕一级| 91老司机精品| 国产一区二区在线观看日韩 | 两个人视频免费观看高清| 免费在线观看日本一区| 国内揄拍国产精品人妻在线| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产精品久久久久久久电影 | 操出白浆在线播放| 一级黄色大片毛片| 成在线人永久免费视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 国产不卡一卡二| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产黄片美女视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产精品电影一区二区三区| 他把我摸到了高潮在线观看| 国产亚洲欧美98| 国产三级中文精品| 久久午夜亚洲精品久久| 国产毛片a区久久久久| 视频区欧美日本亚洲| 黑人欧美特级aaaaaa片| 最新中文字幕久久久久 | 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 波多野结衣高清作品| 黄色丝袜av网址大全| 国产一区二区在线观看日韩 | 国产精品精品国产色婷婷| 久久久久性生活片| 国产精品1区2区在线观看.| 此物有八面人人有两片| 国产精华一区二区三区| 97超视频在线观看视频| 又爽又黄无遮挡网站| 老熟妇仑乱视频hdxx| 麻豆av在线久日| 亚洲国产欧美网| 在线免费观看的www视频| 免费在线观看亚洲国产| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 免费观看人在逋| 一区二区三区国产精品乱码| 久久久成人免费电影| 久久久国产精品麻豆| 亚洲精品久久国产高清桃花| 亚洲色图av天堂| 变态另类丝袜制服| 脱女人内裤的视频| 色哟哟哟哟哟哟| 又大又爽又粗| 99久久成人亚洲精品观看| 一级毛片高清免费大全| 男人舔女人下体高潮全视频| 一进一出抽搐动态| 真人做人爱边吃奶动态| 亚洲 国产 在线| 一个人免费在线观看电影 | 色综合亚洲欧美另类图片| 国产69精品久久久久777片 | 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 欧美一区二区精品小视频在线| 午夜精品久久久久久毛片777| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 亚洲黑人精品在线| www日本在线高清视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产熟女xx| 天天添夜夜摸| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 长腿黑丝高跟| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 在线观看一区二区三区| 国产v大片淫在线免费观看| 国产精品影院久久| 久99久视频精品免费| 亚洲专区中文字幕在线| 可以在线观看的亚洲视频| 色哟哟哟哟哟哟| 国产亚洲精品久久久com| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 婷婷亚洲欧美| 91在线精品国自产拍蜜月 | 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 精品免费久久久久久久清纯| netflix在线观看网站| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 国产1区2区3区精品| 九色成人免费人妻av| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 亚洲,欧美精品.| 国产综合懂色| 美女黄网站色视频| 日韩欧美在线二视频| 国产免费av片在线观看野外av| 国产久久久一区二区三区| 丰满的人妻完整版| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 欧美午夜高清在线| 99热这里只有精品一区 | 一个人免费在线观看的高清视频| 少妇的逼水好多| 久久久久久国产a免费观看| 一区二区三区国产精品乱码| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国产精品一区二区免费欧美| 99精品欧美一区二区三区四区| 国产成人av激情在线播放| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 最新美女视频免费是黄的| 免费av毛片视频| 日韩欧美在线二视频| 精品国产三级普通话版| 99热这里只有精品一区 | 又黄又粗又硬又大视频| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 国产精品久久久久久精品电影| 日韩欧美在线二视频| 草草在线视频免费看| 成人18禁在线播放| 丰满的人妻完整版| 99久久成人亚洲精品观看| 久久中文看片网| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 久久这里只有精品中国| 亚洲国产精品久久男人天堂| 日本 av在线| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产不卡一卡二| 精品日产1卡2卡| 国产主播在线观看一区二区| 成人亚洲精品av一区二区| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产三级在线视频| 又爽又黄无遮挡网站| 99国产极品粉嫩在线观看| 欧美丝袜亚洲另类 | 成人三级黄色视频| 精品久久蜜臀av无| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| av片东京热男人的天堂| 亚洲成人精品中文字幕电影| 久久久国产成人精品二区| 精品久久久久久,| 成年女人毛片免费观看观看9| 美女午夜性视频免费| 午夜成年电影在线免费观看| 亚洲激情在线av| 国产高清三级在线| 88av欧美| 国产探花在线观看一区二区| 色综合站精品国产| 黑人操中国人逼视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 免费看光身美女| 欧美黑人巨大hd| 999久久久精品免费观看国产| 99精品久久久久人妻精品| 97碰自拍视频| 老司机午夜福利在线观看视频| 草草在线视频免费看| 两个人看的免费小视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 中文字幕久久专区| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 国产午夜精品久久久久久| 国产综合懂色| АⅤ资源中文在线天堂| 久久久久久久久中文| а√天堂www在线а√下载| 在线免费观看的www视频| 午夜久久久久精精品| 日本精品一区二区三区蜜桃| 午夜精品一区二区三区免费看| 久久香蕉国产精品| 一本综合久久免费| 男女视频在线观看网站免费| 国产精品久久久久久久电影 | 亚洲欧美激情综合另类| 国产男靠女视频免费网站| 91麻豆av在线| 1024香蕉在线观看| 国产精品一区二区免费欧美| 国产午夜精品久久久久久| 亚洲午夜理论影院| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 熟女电影av网| 女警被强在线播放| 日韩成人在线观看一区二区三区| 国产成人啪精品午夜网站| 丰满人妻一区二区三区视频av | 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 岛国视频午夜一区免费看| 免费一级毛片在线播放高清视频| 香蕉丝袜av| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 久久午夜亚洲精品久久| 国产野战对白在线观看| 校园春色视频在线观看| 黄片小视频在线播放| 国产1区2区3区精品| 黄频高清免费视频| 女同久久另类99精品国产91| 久久久色成人| 午夜免费成人在线视频| 成人亚洲精品av一区二区| 色吧在线观看| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 91av网站免费观看| 小说图片视频综合网站| 熟女人妻精品中文字幕| 成人三级黄色视频| 日本在线视频免费播放| 97超视频在线观看视频| 亚洲av片天天在线观看| cao死你这个sao货| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 国产成人系列免费观看| 观看免费一级毛片| 亚洲av电影在线进入| 手机成人av网站| 午夜精品久久久久久毛片777| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国产精品 欧美亚洲| АⅤ资源中文在线天堂| 天天一区二区日本电影三级|