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    高效液相色譜法同時(shí)測定食品中丙酸鈣(鈉)和雙乙酸鈉

    2016-11-30 08:14:02郝媛媛
    化學(xué)分析計(jì)量 2016年6期
    關(guān)鍵詞:乙酸鈉丙酸色譜法

    郝媛媛

    (池州市食品藥品檢驗(yàn)中心,安徽池州 247000)

    高效液相色譜法同時(shí)測定食品中丙酸鈣(鈉)和雙乙酸鈉

    郝媛媛

    (池州市食品藥品檢驗(yàn)中心,安徽池州 247000)

    建立高效液相色譜法同時(shí)測定食品中的丙酸鈣(鈉)和雙乙酸鈉。采用Acclaim120 C18色譜柱(150 mm×4.6 mm,5 μm),以1.5 g/L磷酸氫二銨溶液(用1 mol/L磷酸溶液調(diào)pH至2.7~3.5)–甲醇混合液(體積比為95∶5)作為流動(dòng)相,流量為1.0 mL/min,在214 nm波長下檢測。丙酸與雙乙酸鈉的質(zhì)量濃度在0.05~0.5 mg/mL范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)均大于0.999。丙酸和雙乙酸鈉的加標(biāo)回收率分別為95.58%~98.95%,96.12%~99.25%,測定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為1.50%,1.41%(n=6)。該法適用于糕點(diǎn)及調(diào)味品中丙酸鈣(鈉)和雙乙酸鈉含量的檢測。

    高效液相色譜法;食品;丙酸;丙酸鈣(鈉);雙乙酸鈉

    隨著社會(huì)的發(fā)展和生活質(zhì)量的提高,人們對(duì)食品安全的關(guān)注度不斷提升,食品中防腐劑的添加越來越受到人們的重視。近年,政府加強(qiáng)了對(duì)食品安全的監(jiān)管,加大了對(duì)食品中添加劑濫加行為的處置力度。

    丙酸鈣(鈉)能有效防止食物變質(zhì),對(duì)各類霉菌、革蘭氏陰性桿菌或好氧芽孢桿菌有較強(qiáng)的抑制作用,而且對(duì)酵母菌無害[1–2]。雙乙酸鈉為乙酸鈉與乙酸的分子復(fù)合物,無殘留,無致癌因素,是高效霉菌與細(xì)菌的抑制劑[3–4]。丙酸鈣(鈉)和雙乙酸鈉作為防腐劑被廣泛運(yùn)用到各類食品中。但是由于丙酸鈣(鈉)和雙乙酸鈉均屬于化學(xué)物質(zhì),長期過量食用會(huì)對(duì)人體造成不同程度的傷害,所以開展食品中的丙酸鈣(鈉)和雙乙酸鈉的限量檢測具有重要的意義。

    針對(duì)食品中丙酸鈣(鈉)和雙乙酸鈉的測定,目前國家標(biāo)準(zhǔn)方法主要有氣相色譜法(GB/T 5009.120–2003)[5],液相色譜法(GB/T 23382–2009,GB/T 23383–2009)[6–8]。在日常的檢驗(yàn)工作中發(fā)現(xiàn),氣相色譜法定性定量能力較差,液相色譜法更簡單,易操作,方法準(zhǔn)確度更好。筆者參照相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)及文獻(xiàn)[9–15],建立一種高效液相色譜法,使其能同時(shí)測定食品中丙酸鈣(鈉)和雙乙酸鈉,該方法簡單快速、定量準(zhǔn)確,時(shí)效性強(qiáng),不僅可以避免長時(shí)間使用磷酸鹽緩沖鹽作為流動(dòng)相對(duì)C18色譜柱分離度的影響,而且還可大幅提高檢驗(yàn)機(jī)構(gòu)日常檢驗(yàn)工作的工作效率。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    高效液相色譜儀:Ultimate 3000型,配二極管陣列檢測器,美國賽默飛世爾科技公司;

    分析天平:XPE204型,感量為0.000 1 g,瑞士梅特勒–托利多公司;

    超聲波儀:KQ3200E型,昆山市超聲儀器有限公司;

    離心機(jī):DT5–2B型,額定轉(zhuǎn)速5 000 r/min,北京時(shí)代北利離心機(jī)有限公司;

    實(shí)驗(yàn)室用超純水機(jī):AKCD–UV–1840型,臺(tái)灣艾柯電器公司;

    丙酸標(biāo)準(zhǔn)品:純度不小于99%,上海玉博生物科技有限公司;

    雙乙酸鈉標(biāo)準(zhǔn)品:純度不小于99%,上海玉博生物科技有限公司;

    甲醇:色譜純;

    磷酸、磷酸氫二銨:分析純;

    實(shí)驗(yàn)室用水為超純水。

    1.2 色譜條件

    色 譜 柱:Acclaim120 C18柱(150 mm×4.6 mm,5 μm,美國賽默飛世科技公司);流動(dòng)相:1.5 g/L磷酸氫二銨溶液(用1 mol/L磷酸溶液調(diào)pH至2.7~3.5)–甲醇混合液(體積比為95∶5),流量為1.0 mL/min;柱溫:25℃;檢測波長:214 nm;進(jìn)樣體積:10 μL。

    1.3 實(shí)驗(yàn)步驟

    1.3.1 樣品預(yù)處理

    準(zhǔn)確稱取5 g(精確至0.01 g)樣品至50 mL具塞離心管中,加水20 mL,加入1 mol/L磷酸溶液0.5 mL,混勻,經(jīng)超聲浸提10 min后用1 mol/L磷酸溶液調(diào)pH值約為3,用水定容至標(biāo)線,搖勻。以不低于4 000 r/min轉(zhuǎn)速離心10 min,取上清液,經(jīng)0.45 μm微孔濾膜過濾后進(jìn)樣,在1.2色譜條件下測定。

    1.3.2 標(biāo)準(zhǔn)工作溶液配制及標(biāo)準(zhǔn)工作曲線繪制

    準(zhǔn)確稱取丙酸、雙乙酸鈉各1.0 g (精確至0.000 1 g)于2只100 mL容量瓶中,用水定容并搖勻,配制成質(zhì)量濃度均為10 mg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液。再分別吸取丙酸、雙乙酸鈉標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液各0.25,0.5, 1.0,2.0,2.5 mL于50 mL容量瓶中,分別加入0.2 mL 1 mol/L磷酸溶液,用水定容至標(biāo)線,搖勻,配制成丙酸、雙乙酸鈉系列混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,質(zhì)量濃度分別為0.05,0.1,0.2,0.4,0.5 mg/mL?;旌蠘?biāo)準(zhǔn)溶液過0.45μm微孔濾膜過濾,按照1.2色譜條件由低濃度到高濃度依次進(jìn)行測定。以溶液的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),以色譜峰面積為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線。利用標(biāo)準(zhǔn)曲線法計(jì)算樣品中丙酸的含量,然后換算成丙酸鈣(鈉)的含量。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 檢測波長的選擇

    丙酸和雙乙酸鈉在200 nm左右有最大的吸收峰,但200 nm左右樣液中的雜質(zhì)吸收峰比較多;而在214 nm處待測組分也有較大吸收峰,同時(shí)雜質(zhì)吸收峰較小,所以實(shí)驗(yàn)選擇214 nm作為檢測波長。

    2.2 流動(dòng)相的選擇

    國標(biāo)方法GB/T 23382–2009與GB/T 23383–2009均采用1.5 g/L磷酸氫二銨溶液作為流動(dòng)相進(jìn)行測定,而在大批量檢驗(yàn)過程中,長時(shí)間使用磷酸鹽緩沖鹽作為流動(dòng)相會(huì)造成C18色譜柱分離度下降,色譜峰形變差。采用1.5 g/L磷酸氫二銨溶液–甲醇(體積比分別為90∶10,95∶5,92∶8)作為流動(dòng)相進(jìn)行比較試驗(yàn)[16–19],發(fā)現(xiàn)當(dāng)流動(dòng)相為1.5 g/L磷酸氫二銨溶液–甲醇(體積比為95∶5)時(shí),色譜圖中待測組分分離效果很好,色譜峰形尖銳,滿足實(shí)驗(yàn)要求,故本實(shí)驗(yàn)選擇1.5 g/L磷酸氫二銨溶液–甲醇(體積比為95∶5)為流動(dòng)相。

    2.3 線性方程和檢出限

    按照1.2色譜條件測定1.3.2的系列混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,以待測組分的質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),以色譜峰面積為縱坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線,計(jì)算得到線性回歸方程及相關(guān)系數(shù),見表1。由表1可知,兩種待測組分在質(zhì)量濃度為0.05~0.5 mg/mL的范圍內(nèi)線性關(guān)系良好,相關(guān)系數(shù)均大于0.999,滿足實(shí)驗(yàn)要求。以3倍信噪比計(jì)算檢出限,得出丙酸的檢出限為0.03 g/kg,雙乙酸鈉的檢出限為0.015 g/kg。

    表1 丙酸、雙乙酸鈉的線性關(guān)系及相關(guān)系數(shù)

    2.4 精密度試驗(yàn)

    按照1.2色譜條件對(duì)1.3.2中質(zhì)量濃度為0.1mg/mL的丙酸、雙乙酸鈉混合標(biāo)準(zhǔn)溶液依次平行測定6次,計(jì)算丙酸、雙乙酸鈉測定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD),結(jié)果見表2。由表2可知,丙酸測定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.50% (n=6),雙乙酸鈉測定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.41% (n=6),表明本法精密度良好,滿足實(shí)驗(yàn)要求。

    表2 精密度試驗(yàn)結(jié)果

    2.5 加標(biāo)回收試驗(yàn)

    取空白樣品醬油、糕點(diǎn)、面包各1個(gè),稱取均勻的空白樣品各5 g,加入3種不同濃度的丙酸、雙乙酸鈉混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,按照1.3.1的前處理方法處理加標(biāo)樣品,按照1.2色譜條件測定,根據(jù)測定結(jié)果計(jì)算加標(biāo)回收率,結(jié)果見表3。由表3可知,丙酸的加標(biāo)回收率為95.58%~98.95%,雙乙酸鈉的加標(biāo)回收率為96.12%~99.25%,滿足實(shí)驗(yàn)要求。

    表3 丙酸、雙乙酸鈉的加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果

    圖1為空白樣品加標(biāo)色譜圖。由圖1可知,樣品基質(zhì)與被測成分丙酸、雙乙酸鈉的色譜峰分離良好,且兩種目標(biāo)化合物色譜峰峰形尖銳、對(duì)稱,利于準(zhǔn)確定量。

    圖1 丙酸、雙乙酸鈉加標(biāo)色譜圖

    3 結(jié)語

    建立了一種能同時(shí)測定食品中的丙酸、雙乙酸鈉含量的高效液相色譜法。該方法的回收率、精密度等技術(shù)指標(biāo)均符合GB/T27404–2008[20]的要求,方法簡單快速、準(zhǔn)確度高、實(shí)用性強(qiáng),可以大大提高檢驗(yàn)機(jī)構(gòu)大批量檢驗(yàn)工作的工作效率。

    [1] 瞿春芳.直接浸提–氣相色譜法測定食品中的丙酸鈣[J].化學(xué)分析計(jì)量,2011(5): 58–60.

    [2] 章沙沙,楊繼武,劉春偉,等.高效液相色譜法測定面包中丙酸鈣[J].光譜實(shí)驗(yàn)室,2013,30(1): 167–170.

    [3] 李鳳梅.雙乙酸鈉對(duì)蛋糕防霉保鮮效果研究[J].糧油食品科技,2009(3): 43–44.

    [4] 李愛江,高輝耀.食品添加劑雙乙酸鈉的合成工藝及檢測方法[J].糧油加工,2015(10): 53–56.

    [5] GB/T 5009.120–2003 食品中丙酸鈉、丙酸鈣的測定[S].

    [6] GB/T 23382–2009 食品中丙酸鈉、丙酸鈣的測定 高效液相色譜法[S].

    [7] 樂振竅,張細(xì)玲,陳惠國.淺談GB/T 23383–2009 《食品中雙乙酸鈉的測定》對(duì)面包產(chǎn)品測定的影響[J].糧食加工,2015(4): 41–43.

    [8] GB/T 23383–2009 食品中雙乙酸鈉的測定 高效液相色譜法[S].

    [9] 梁寶愛.食品中防腐劑雙乙酸鈉檢測方法的研究-高效液相色譜法[J].食品工程,2008,12(4): 52–55.

    [10] 林清荷.高效液相色譜法同時(shí)測定糕點(diǎn)中丙酸鈣(鈉)、雙乙酸鈉、苯甲酸、山梨酸、脫氫乙酸[J].福建輕紡,2012,12(12): 45–47.

    [11] 吳新,包夢醒,余雯靜,等.高效液相色譜法測定牛奶中雙乙酸鈉[J].農(nóng)產(chǎn)品加工·學(xué)刊,2012(10): 14–16.

    [12] 趙婭鴻.離子色譜法測定食品中防腐劑雙乙酸鈉的研究[J].現(xiàn)代儀器,2011(1): 79–81.

    [13] 趙亮慶.毛細(xì)管氣相色譜法測定食品中丙酸[J].河南化工,2012(5): 56–57.

    [14] 馬建明,龔文杰,鄔晨陽,等.固相萃取–高效液相色譜法測定食品中2-(4-甲氧基苯氧基)-丙酸鈉[J].中國衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2014(23): 3 392–3 394.

    [15] 范明紅.食品中丙酸及丙酸鹽的檢測方法研究進(jìn)展[J].安徽農(nóng)業(yè)科學(xué),2013(1): 314–315.

    [16] 劉瑩,劉麗蘭,陳雙.糕點(diǎn)中丙酸鈣檢測方法研究[J].現(xiàn)代儀器與醫(yī)療,2014(5): 76–78.

    [17] 黃志英,趙志輝,顧賽紅.高效液相色譜法測定飼料酸化劑中甲酸和丙酸含量[J].上海農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2010(3): 64–66.

    [18] 周曉波,張佃生.食品中雙乙酸鈉含量的測定[J]. 食品安全質(zhì)量檢測學(xué)報(bào),2010(4): 61–64.

    [19] 張?jiān)缕迹w磊,趙平.填充柱氣相色譜法快速測定發(fā)酵廢水提取物中丙/乙酸含量[J].分析試驗(yàn)室,2009(10): 117–119.

    [20] GB/T 27404–2008 實(shí)驗(yàn)室質(zhì)量控制規(guī)范 食品理化檢測[S].

    Simultaneous Determination of Propionic Acid and Sodium Diacetate in Food by HPLC

    Hao Yuanyuan
    (Chizhou Food and Drug Inspection Center, Chizhou 247000, China)

    A method was established for simultaneous determination of calcium (sodium) propionate and sodium diacetate in food by HPLC. The chromatographic column was Acclaim120 C18(150 mm×4.6 mm, 5 μm), 1.5 g/L diammonium hydrogen phosphate solution (pH value was adjusted to 2.7–3.5 by using 1 mol/L phosphate solution)–methanol mixed liquor with volume ratio of 95∶5 was used as the mobile phase with the flow rate of 1.0 mL/min, and the detection wavelength was selected as 214 nm. The mass concentration of propionic acid and sodium diacetate has good linearity in the range of 0.05–0.5 mg/mL with the correlation coefficient greater than 0.999. The recovery of standard addition for propionic acid and sodium diacetate were 95.58%–98.95% and 96.12%–99.25%, respectively. The RSD for propionic acid and sodium diacetate was 1.50% and 1.41%(n=6), respectively. This method was suit for determination of calcium propionate and sodium diacetate in pastry and condiment.

    high performance liquid chromatography; food; propionic acid; calcium propionate; sodium propionate; sodium diacetate

    O657.7

    A

    1008–6145(2016)06–0059–03

    10.3969/j.issn.1008–6145.2016.06.014

    聯(lián)系人:郝媛媛;E-mail: 446903913@qq.com

    2016–10–18

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