• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    川木通紅外光譜指紋圖譜的建立及其與相近中藥的鑒別

    2016-05-14 21:10:56高姍姍李建蕊吳方斌韋學(xué)敏卞金輝陳建波程世瓊孫素琴呂光華
    中國中藥雜志 2016年8期
    關(guān)鍵詞:紅外光譜相關(guān)系數(shù)木通

    高姍姍 李建蕊 吳方斌 韋學(xué)敏 卞金輝 陳建波 程世瓊 孫素琴 呂光華

    [摘要]川木通為常用的利尿通淋藥;因多來源于野生藥材,性狀特征差異大,有效成分及特征性成分不明,難以鑒別。為了建立準(zhǔn)確鑒別川木通的方法,該研究收集了24份川木通和7份相近中藥木通和關(guān)木通樣品,利用傅里葉變換紅外光譜技術(shù)測定4 000~400 cm-1的一維和二維相關(guān)紅外光譜。首先隨機選取20份川木通樣品為校正集樣品,發(fā)現(xiàn)其紅外光譜的峰形、峰位、峰強相似,相關(guān)系數(shù)大于0994 3;以其模擬平均紅外光譜為指紋圖譜,其特征峰位于3 412,2 932,1 739,1 639,1 509,1 456,1 426,1 376,1 332,1 261,1 159,1 035,897,609 cm-1等。然后,根據(jù)統(tǒng)計學(xué)的“3σ規(guī)則”,計算用紅外光譜相關(guān)系數(shù)判別川木通真?zhèn)蔚挠蛑担∕ean-3σ=0992 6)。再用另外4份川木通樣品、4份關(guān)木通和3份木通樣品檢驗該指紋圖譜鑒別川木通的效果。結(jié)果表明,這4份川木通的紅外光譜均與指紋圖譜相似,相關(guān)系數(shù)也大于域值而判別為川木通;而關(guān)木通和木通與川木通的指紋圖譜明顯不同,相關(guān)系數(shù)均小于域值而判別為非川木通。進一步比較了川木通、木通、關(guān)木通的二維相關(guān)紅外光譜,發(fā)現(xiàn)自動峰和交叉峰數(shù)目、位置、強度等特征均不同。由此可見,建立的川木通紅外光譜指紋圖譜可用于川木通的真?zhèn)舞b別,為川木通提供了一種簡便、快速鑒別的新方法。

    [關(guān)鍵詞]川木通;關(guān)木通;木通;紅外光譜;指紋圖譜;相關(guān)系數(shù);鑒別

    [Abstract]Armand clematis stem (Clematidis Armandii Caulis, Chuanmutong) is a widely used Chinese herb to disinhibit urine and relieve stranguria It is difficult to be identified owing to its various macroscopic feature and unknown characteristic compounds Thus, total of 24 Chuanmutong samples and 7 related herbs including four manshurian aristolochia stem (Aristolochiae Manshuriensis Caulis, Guanmutong) and three akebia stem (Akebiae Caulis, Mutong) samples were collected and analyzed in the range of 4 000 400 cm-1 by Fourier Transform Infrared (FTIR) and twodimensional infrared correlation spectroscopy (2DFTIR) techniques The FTIR spectra of 24 Chuanmutong samples are consistent in the spectrum profiles, position and intensity of characteristic peaks 20 of the 24 Chuanmutong samples were randomly selected as calibration samples to calculate and simulate mean spectrum This mean spectrum is named as FTIR fingerprint of Chuanmutong with characteristic peaks at 3 412, 2 932, 1 739, 1 639, 1 509, 1 456, 1 426, 1 376, 1 332, 1 261, 1 159, 1 035, 897 ,609 cm-1 Meanwhile, the limited level (Mean-3σ=0992 6) to identify true or false Chuanmutong by correlation coefficient of FTIR spectra was calculated based on the 20 Chuanmutong calibration samples Then, the rest 4 Chuanmutong, 4 Guanmutong and 3 Mutong samples were used as validation samples to evaluate the identification efficacy The result shows that the FTIR spectra of 4 Chuanmutong validation samples were similar to the fingerprint Their correlation coefficients of FTIR spectra were over the limited level and accepted as Chuanmutong However, the spectra of Guanmutong and Mutong were significantly different from Chuanmutong fingerprint The correlation coefficients of Guanmutong (0902 10940 4, n=4) and Mutong (0954 90978 9, n=3) FTIR spectra were less than the limited level and rejected from Chuanmutong Furthermore, the number, position and intensity of autopeaks on the 2DFTIR were drastically different among the three herbs It is concluded that the developed FTIR fingerprinting can be rapidly and accurately identify Chuanmutong and differentiate from related herbs

    [Key words]Clematidis Armandii Caulis; manshurian aristolochia stem; akebia stem; Fourier transform infrared; fingerprint; correlation coefficient; identification

    doi:10.4268/cjcmm20160820

    川木通為常用中藥,具有利尿通淋,清心除煩,通經(jīng)下乳之功效;來源于毛茛科植物小木通Clematis armandii Franch或繡球藤C montana Buch Ham的干燥藤莖[12]。由于川木通多為野生藥材,再加上地方習(xí)用品等原因,導(dǎo)致商品川木通的品種混淆、混用[34]。尤其是川木通與木通、關(guān)木通混淆。這3種相近中藥曾經(jīng)稱為“木通類”中藥,其功效或臨床應(yīng)用不同,原植物也不相同。中藥木通來源于木通科植物木通Akebia quinata (Thunb) Decne、三葉木通A trifoliate (Thunb) Koidz和白木通A trifoliate (Thunb) Koidz var australis (Diels) Rehd的干燥藤莖,也是《中國藥典》收載的中藥品種[12]。雖然其有效成分、藥理作用和主治功能與川木通相近,但臨床應(yīng)用各有側(cè)重,區(qū)別使用[5]。關(guān)木通曾收載于2000年版《中國藥典》中,來源于馬兜鈴科植物東北馬兜鈴Aristolochia manshuriensis Kom 的干燥藤莖;因其產(chǎn)量高,曾經(jīng)是“木通類”中藥的主要品種[6]。但因關(guān)木通含馬兜鈴酸類成分,具有腎臟毒性[78],于2003年被國家藥品監(jiān)督管理局禁用[9]。并且,世界上許多國家嚴(yán)禁使用含馬兜鈴酸類成分的藥物[10]。因此,川木通與木通、關(guān)木通不能混用。然而,在2010年版和2015年版《中國藥典》中,川木通既無真?zhèn)舞b別的特征性成分,又無質(zhì)量評價的指標(biāo)性成分,難以保證川木通品種的準(zhǔn)確性和中醫(yī)藥的臨床療效。因此,亟待通過研究,建立準(zhǔn)確、快速鑒別川木通的新方法。

    紅外光譜是物質(zhì)中分子的吸收光譜,能反映樣品的化學(xué)成分信息。不同中藥的化學(xué)成分不同,其紅外光譜也不同,各具指紋特征。并且,紅外光譜具有操作簡便、快速的優(yōu)點,能有效地鑒定和控制中藥的質(zhì)量[1112]。同時,二維相關(guān)紅外光譜(twodimensional infrared correlation spectroscopy,2DFTIR)展現(xiàn)了外界擾動下產(chǎn)生的光譜特征,與常規(guī)紅外光譜(一維紅外光譜)相比,提供了更多的化學(xué)成分信息,具有更高的分辨率[1314]。為此,本研究從不同產(chǎn)地和中藥材市場收集了24份川木通樣品及其7份相近中藥(木通和關(guān)木通)樣品;運用傅里葉變換紅外光譜(Fourier transform infrared, FTIR)技術(shù),測定一維紅外光譜(以下稱為“紅外光譜”)和二維相關(guān)紅外光譜。通過分析光譜特征,建立川木通紅外光譜指紋圖譜;并運用統(tǒng)計學(xué)分析,計算用紅外光譜相關(guān)系數(shù)判斷川木通真?zhèn)蔚挠蛑?。并進一步用木通和關(guān)木通檢驗川木通指紋圖譜的鑒別作用;為川木通提供一種準(zhǔn)確、快速的紅外光譜鑒別方法。

    1材料

    11儀器及測定參數(shù)

    傅里葉變換紅外光譜儀為Spectrum One(美國PerkinElmer公司),DTGS檢測器。YP2壓片機(上海山岳科學(xué)儀器有限公司)。壓片模具(美國PerkinElmer 公司),直徑13 mm。變溫附件為Portable Controller可編程溫度控制單元(50886型)(Love Control公司)。

    紅外光譜的掃描范圍為4 000~400 cm-1,每張光譜累加掃描16次,分辨率為4 cm-1,掃描過程中實時扣除二氧化碳和水蒸氣干擾。

    紅外光譜處理軟件為Spectrum v 632(美國PerkinElmer公司);二維相關(guān)紅外光譜軟件由清華大學(xué)設(shè)計。

    12藥品及藥材樣品

    溴化鉀(KBr,光譜純)碎晶購于四川省自貢市化工研究設(shè)計院。

    24份川木通樣品和7份易混中藥關(guān)木通和木通樣品分別從不同產(chǎn)地、中藥材專業(yè)市場及醫(yī)藥公司等收集(表1),由成都中醫(yī)藥大學(xué)呂光華教授鑒定。樣品S1~S24為中藥川木通的原植物(毛茛科植物小木通C armandii或繡球藤C montana的干燥藤莖;S25~S28為中藥關(guān)木通的原植物(馬兜鈴科植物東北馬兜鈴A manshuriensis的干燥藤莖;S29~S31為中藥木通的原植物(木通科植物木通A quinata,白木通A trifoliata var australis和三葉木通A trifoliata)的干燥藤莖。

    2方法

    21紅外光譜的測定

    每份藥材取代表性的樣品,粉碎,過6號篩(100目);經(jīng)KBr壓片法制成樣品片,置于紅外光譜儀中,在室溫下測定紅外光譜圖。

    22二維相關(guān)紅外光譜的測定

    將制備的藥材KBr樣品片置于變溫的樣品架上,溫度由50 ℃升高至120 ℃,每間隔10 ℃收集1張紅外光譜。這些紅外光譜經(jīng)二維相關(guān)紅外光譜軟件處理得到中藥樣品隨溫度變化的二維相關(guān)紅外光譜。

    23紅外光譜圖的標(biāo)準(zhǔn)化

    將收集得到的紅外光譜經(jīng)坐標(biāo)轉(zhuǎn)化(縱坐標(biāo)為吸光度),基線校正,光譜歸一化,得到標(biāo)準(zhǔn)圖譜。識別紅外光譜峰的強度閾值設(shè)為001 A。

    24紅外光譜相似度的評價

    用相關(guān)系數(shù)表示中藥紅外光譜的相似度。其相關(guān)系數(shù)用投影向量夾角余弦法計算,計算公式如下。

    rxy=(∑ni=1XiYi)(∑ni=1X2i)1/2(∑ni=1Y2i)1/2(1)

    式中Xi和Yi表示光譜X與光譜Y在波數(shù)i處的吸光度,n為波數(shù)變量的個數(shù)[15]。

    25紅外光譜相關(guān)系數(shù)判別川木通真?zhèn)蔚挠蛑?/p>

    由于在正態(tài)曲線下區(qū)間(μ-3σ,μ+3σ)內(nèi)的面積為9973%。根據(jù)正態(tài)分布的“3σ”規(guī)則,服從正態(tài)分布的隨機變量和它的數(shù)學(xué)期望的偏差(絕對值)不超過它的3倍均方差的概率為0997 3。故常以Mean±3σ作為實驗觀測值的上控制限(UCL)和下控制限(LCL)[16]。在本研究中,以20份川木通校正集樣品紅外光譜的相關(guān)系數(shù)(Mean-3σ)值作為判別川木通真?zhèn)蔚挠蛑怠?/p>

    3結(jié)果與討論

    31川木通紅外光譜指紋圖譜的建立

    中藥紅外光譜可以直觀地反映中藥的整體成分。為了建立特征性強、評價客觀的川木通紅外光譜指紋圖譜,在24份川木通樣品中,隨機抽取的4份樣品(S3,S4,S8和S24)作為檢驗川木通真?zhèn)蔚尿炞C集樣品;其余20份樣品(S1,S2, S5~S7,S9~S23)作為校正集樣品,建立川木通的指紋圖譜。首先,通過分析20份川木通校正集樣品的紅外光譜,找出特征峰,建立特征性指紋圖譜;再計算、比較這些樣品紅外光譜的相關(guān)系數(shù),確定川木通真?zhèn)舞b別的域值。

    結(jié)果表明,20份川木通校正集樣品的紅外光譜相似(圖1a),均在3 419~3 391,2935~2 918,1 741~1 736,1 655~1 636,1 509,1 463~1 453,~1 427,1 376,1 332,1 265~1 259,1 159,1 107,1 035,897,822~813,666,610~606 cm-1等處具有吸收峰。其中,3 419~3 391 cm-1為游離OH形成氫鍵后出現(xiàn)的寬而強的吸收峰;~2 923 cm-1為亞甲基CH反對稱伸縮振動吸收峰;~1 739 cm-1為C=O伸縮振動吸收峰;~1 639 cm-1為OH彎曲振動吸收峰;~1 509 cm-1和~1 456 cm-1為苯環(huán)骨架伸縮振動吸收峰;~1 426,~1 376和~1 332 cm-1為CH彎曲振動吸收峰;~1 261 cm-1為COC伸縮振動吸收峰;~1 159,~1 103和~1 035 cm-1為CO伸縮振動吸收峰等。

    a 20份校正集樣品的重疊光譜; b 20份校正集樣品產(chǎn)生的指紋圖譜。

    這20份川木通樣品的整體峰形也相似。由于在4 000~2 500 cm-1的峰主要是OH和CH伸縮振動吸收峰,這一區(qū)域的紅外光譜受水分的影響較大;在2 500~1 800 cm-1未發(fā)現(xiàn)吸收峰;在800~400 cm-1的吸收峰容易受多種因素的影響而改變位置[12]。因此,本研究選擇光譜穩(wěn)定、特征性強的1 800~800 cm-1的紅外光譜,計算相關(guān)系數(shù)。結(jié)果表明,這20份川木通校正集樣品的紅外光譜很相似,與其平均光譜的相關(guān)系數(shù)為0994 3~0999 3(表1),平均值為0997 3 (n=20)。為此,將這20份川木通樣品紅外光譜的平均光譜作為川木通的指紋圖譜(圖1b),其特征峰位于3 412,2 932,1 739,1 639,1 509,1 456,1 426,1 376,1 332,1 261,1 159,1 035,897,609 cm-1等。

    為了確定以紅外光譜相關(guān)系數(shù)為指標(biāo)判別川木通真?zhèn)蔚拈撝?,對相關(guān)系數(shù)進行了統(tǒng)計分析。相關(guān)系數(shù)為0~1的任意數(shù)值,可以用正態(tài)分布進行描述。根據(jù)統(tǒng)計學(xué),單樣本的KolmogorovSmirnov檢驗可判斷一組觀測數(shù)據(jù)的分布是否符合正態(tài)分布。為此,本研究中選用KolmogorovSmirnov檢驗這20份川木通樣品紅外光譜的相關(guān)系數(shù)的分布是否符合正態(tài)分布。結(jié)果表明,P為0088(大于005)。說明這20份川木通樣本紅外光譜相關(guān)系數(shù)的概率分布符合正態(tài)分布。參照正態(tài)分布曲線在數(shù)理統(tǒng)計中應(yīng)用的“3σ”準(zhǔn)則(Mean±3σ),以這20份川木通樣品紅外光譜相關(guān)系數(shù)的下限值(0992 6)為川木通真?zhèn)舞b別的指標(biāo),即待測樣品與川木通紅外光譜指紋圖譜的相關(guān)系數(shù)大于0992 6,則判別為川木通;否則,不是川木通。

    32川木通紅外光譜指紋圖譜真?zhèn)舞b別的檢驗

    為了檢驗上述建立的川木通紅外光譜指紋圖譜能否鑒別川木通的真?zhèn)?,本研究?份川木通驗證集樣品和7份相近中藥(關(guān)木通和木通)樣品進行了檢驗。

    321對川木通驗證集樣品的判斷在收集的24份川木通藥材樣品中,隨機抽出4份樣品(S3,S4,S8,S24)作為驗證樣品。結(jié)果表明,這4份川木通樣品的紅外光譜相似(圖2),共有峰位于3 412~3 392,2 935~2 925,1 737,~1 642,1 509,1 455,1 426,1 376,1 332~1 322,1 261,1 160,1 107,1 035,897,609 cm-1等。這4份川木通樣品的紅外光譜與上述建立的川木通指紋圖譜也相似,在1 800~800 cm-1的紅外光譜與指紋圖譜的相關(guān)系數(shù)為0993 2~0998 2(表1),均高于0992 6。由此判斷這4份樣品為川木通。

    322與關(guān)木通的鑒別關(guān)木通與川木通、木通的功效相近,曾稱為“木通類”中藥。在2000年版《中國藥典》中,關(guān)木通為法定中藥品種,來源于馬兜鈴科植物東北馬兜鈴的干燥藤莖。由于關(guān)木通含馬兜鈴酸類成分,具有致突變、致癌和腎臟毒性[78],2003年4月被國家藥品監(jiān)督管理局禁用[9]。為了防止關(guān)木通混用、誤用為川木通,本研究從不同產(chǎn)地或中藥材市場收集了4份關(guān)木通樣品(S25S28),測定紅外光譜,并與川木通的紅外光譜進行比較。結(jié)果表明,這4份關(guān)木通樣品的紅外光譜相似(圖3),均在3 425~3 414,2 926,1 730,1 621,1 517~1 513,~1 424,1 383~1 376,1 317,1 262,1 154,1 035,895~891,781,~517 cm-1等處具有等吸收峰。但是,關(guān)木通與川木通的紅外光譜不同,在具有特征性的1 800~800 cm-1,兩者僅有2~4個共有峰,分別位于~1 426,1 383~1 376,~1 262,1 035 cm-1處。川木通具有1 456 cm-1峰,而在關(guān)木通中未發(fā)現(xiàn);并且,川木通在1 376,1 261 cm-1處的吸收峰強于關(guān)木通。相反,關(guān)木通在~1 619,1 318,781 cm-1等處出現(xiàn)明顯的草酸鈣特征吸收峰[12](圖4),提示關(guān)木通樣品中草酸鈣的含量較高。光譜相似度的比較結(jié)果表明,4份關(guān)木通與川木通指紋圖譜的相關(guān)系數(shù)為0902 1~0940 4(表1),均顯著低于判別為川木通相關(guān)系數(shù)的域值(0992 6)。由此可見,無論從紅外光譜的特征峰,還是相關(guān)系數(shù),本研究建立的川木通紅外光譜指紋圖譜均能區(qū)別關(guān)木通與川木通。

    323與木通的鑒別木通和川木通均為2010年版和2015年版《中國藥典》中收載的2種中藥,其功效相同[12];但臨床應(yīng)用不同[5],原植物的來源也不同。川木通來源于毛茛科植物小木通和繡球藤,而木通則來源于木通科植物木通、三葉木通和白木通[12]。由于這2種中藥的名稱相近,藥材性狀相似,容易混淆。為此,本研究分別收集了中藥木通3種原植物的樣品,測定其紅外光譜,與川木通比較。結(jié)果表明,木通(S29)、白木通(S30)和三葉木通(S31)的紅外光譜相似,均在3 428,2 929,1 737~1 731,1 623,1 512,1 424,1 376,1 317,1 260~1 256,1 157,1 047,895,781,663,517 cm-1等處具有吸收峰。但是,這3種植物來源的中藥木通與川木通的紅外光譜明顯不同,在具有特征性的1 800~800 cm-1,這2種中藥僅有6個共有峰,分別位于1 509,~1 456,1 426,1 376,~1 261,897 cm-1(圖5)。中藥川木通在~1 159,~1 107,1 035 cm-1處的3個特征峰,而中藥木通(木通、白木通和三葉木通)僅出現(xiàn)2個峰(~1 157,1 047 cm-1)。此外,中藥木通均在~1 623,1 317,781 cm-1處出現(xiàn)1組草酸鈣的特征吸收峰[12],而在川木通中未發(fā)現(xiàn)。紅外光譜相似度比較的結(jié)果表明:木通、白木通和三葉木植物的紅外光譜與川木通指紋圖譜的相關(guān)系數(shù)為0954 9~0978 9,均小于判別為川木通的相關(guān)系數(shù)域值(0992 6)。由此可見,本研究所建立的川木通紅外光譜指紋圖譜能鑒別川木通和木通。

    33川木通與相近藥材二維相關(guān)紅外光譜的比較

    二維相關(guān)紅外光譜可以觀察樣品對外界擾動的響應(yīng),獲得比一維紅外光譜更多的信息。隨溫度變化的二維相關(guān)紅外光譜可獲得樣品中的化學(xué)成分對熱穩(wěn)定性及其分子結(jié)構(gòu)信息[1314]。為了進一步比較川木通與相近中藥的整體化學(xué)成分,本研究在一維紅外光譜的基礎(chǔ)上,比較了川木通與木通和關(guān)木通的二維相關(guān)紅外光譜,評價川木通紅外光譜鑒別木通和關(guān)木通的可行性。

    331在850~1 150 cm-1的二維相關(guān)紅外光譜川木通、木通、關(guān)木通在850~1 150 cm-1的同步二維相關(guān)紅外光譜(圖6),在主對角線上(v1=v2)的峰是由動態(tài)紅外光譜信號自身相關(guān)而得到的自動峰,其強度反映了吸收峰對一定熱微擾的敏感程度。位于非主對角線上的峰為交叉峰;當(dāng)2個獨立波數(shù)處的動態(tài)紅外光譜信號彼此為正相關(guān)或者負相關(guān)(變化同向或反向)時出現(xiàn),說明化學(xué)成分的官能團之間可能存在分子內(nèi)或者分子間的作用[13]。結(jié)果表明,川木通、木通和關(guān)木通的二維相關(guān)紅外光譜不同。川木通的主對角線上有4個較強的自動峰,所對應(yīng)的基團振動峰分別位于887,948(最強),978(次強)和1 008 cm-1,說明這些吸收峰所對應(yīng)的基團隨著溫度升高的變化較明顯。而木通和關(guān)木通在對角線上均出現(xiàn)了5個較強的自動峰;木通的自動峰位于916,940,980,1 000(最強),1 147 cm-1(次強),而關(guān)木通的自動峰分別位于937,979(最強),1 068,1 086,1 139 cm-1(次強)。

    332在1 150~1 500 cm-1的二維相關(guān)紅外光譜川木通與木通、關(guān)木通在1 150~1 500 cm-1的同步二維相關(guān)紅外光譜也不同(圖7)。在川木通的主對角線上有2個較強的自動峰,分別位于1 201(最強),1 303 cm-1;自動峰之間的交叉峰為正相關(guān)。而木通對角線上有6個較強的自動峰,分別位于1 198,1 207,1 310,1 320,1 458(次強),1 472 cm-1(最強);其中,1 320,1 458,1 472 cm-1的自動峰與其他自動峰之間的交叉峰為負相關(guān),其余交叉峰為正相關(guān)。關(guān)木通的對角線上有3個明顯的自動峰,分別位于1 192(最強),1 213(次強),1 310 cm-1;各自動峰之間的交叉峰也為正相關(guān)。由此可見,川木通與木通、關(guān)木通在850~1 500 cm-1的二維相關(guān)光譜明顯不同;不僅自動峰的數(shù)目和強度不同,而且交叉峰之間的相互關(guān)系也不同,說明根據(jù)二維相關(guān)紅外光譜,川木通與木通、關(guān)木通也能鑒別。

    34紅外光譜的穩(wěn)定性

    對藥材紅外光譜的穩(wěn)定性進行了考察。用KBr制備的同一樣品片,在同一儀器上連續(xù)測定6次,其相似度達0999 9以上;同一樣品片,在同一儀器上連續(xù)6 d,每天測定1次,其相似度達099以上;同一份藥材粉末,在3臺傅里葉變換紅外光譜儀上測定,其相關(guān)系數(shù)也達到099以上。表明紅外光譜的穩(wěn)定性強。

    4結(jié)論

    川木通為常用中藥,且多為野生藥材。雖然從不同產(chǎn)地、中藥材市場或公司收集的川木通的大小、顏色等性狀特征有差異;但是,他們的紅外光譜的整體峰形、特征峰的位置及強度相似,說明這些不同來源川木通樣品的化學(xué)成分相似。由這此樣品計算產(chǎn)生的平均紅外光譜反映了川木通的整體化學(xué)信息和光譜特征,且能與相近中藥木通和有毒中藥關(guān)木通相區(qū)別,可作為川木通的紅外光譜指紋圖譜。經(jīng)統(tǒng)

    1紅外光譜;2自動峰;a 川木通; b 木通; c 關(guān)木通(圖7同)。

    計分析產(chǎn)生的紅外光譜相關(guān)系數(shù)的域值可作為川木通真?zhèn)舞b別的量化指標(biāo)。并且,紅外光譜的操作簡便、快速、重現(xiàn)性好。因此,本研究建立的川木通紅外光譜指紋圖譜適用于川木通的真?zhèn)舞b別,有利于保證川木通的真實性和中醫(yī)藥的臨床療效。

    [致謝]四川大學(xué)華西藥學(xué)院張浩教授,福建中醫(yī)藥大學(xué)楊成梓副教授,安徽中醫(yī)藥大學(xué)歐金梅副教授,成都中醫(yī)藥大學(xué)標(biāo)本中心提供部分關(guān)木通和木通藥材樣品。

    [參考文獻]

    [1]中國藥典. 一部[S]2010

    [2]中國藥典. 一部[S]2015

    [3]李彬, 陳幸, 方清茂, 等. 川木通的品質(zhì)研究[J]. 四川中醫(yī), 2009, 27(6): 58

    [4]唐遠, 萬德光, 裴瑾, 等. 川木通的研究進展[J]. 時珍國醫(yī)國藥, 2007, 18(10): 2346

    [5]孔增科, 李利軍, 郭明, 等. 木通與川木通及關(guān)木通的鑒別與合理應(yīng)用[J]. 河北中醫(yī), 2007, 29(1): 58

    [6]周娟娟, 潘金火. 關(guān)木通研究進展[J]. 醫(yī)藥導(dǎo)報,2009, 28(5): 620

    [7]Vanherweghem J L,Tielemans C, Jadoul M,et al. Rapidly progressive interstitial renal fibrosis in young women: assoiciation with slimming regimen including Chinesis herbs [J]. Lancent, 1993, 341(8842):387

    [8]Lord G M, Tagore R, Gower P, et al. Nephropathy caused by Chinesis herbs in the UK [J]. Lancet, 1999, 354(9177): 354

    [9]國家食品藥品監(jiān)督管理總局關(guān)于取消關(guān)木通藥用標(biāo)準(zhǔn)的通知[EB/OL]. [20030401]http://wwwsdagovcn/WS01/CL 0055/9977html

    [10]趙輝, 劉繡華. 馬兜鈴屬(Aristolochia L)藥用植物研究概況[J]. 河南大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版, 2003, 33(4): 73

    [11]蘆錳, 樊克峰, 白雁, 等. 紅外光譜技術(shù)在中藥整體質(zhì)量評價中的應(yīng)用[J]. 河南中醫(yī), 2004, 24(11): 78

    [12]孫素琴, 周群, 陳建波. 中藥紅外光譜分析與鑒定[M]. 北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2010: 67

    [13]孫素琴, 周群, 秦竹. 中藥二維相關(guān)紅外光譜鑒定圖集[M]. 北京: 化學(xué)工業(yè)出版社, 2003: 7

    [14]Noda I. Recent advancement in the field of twodimensional correlation spectroscopy[J]. Mol Struct, 2008,883/884: 2

    [15]孫素琴, 周群. ATC009紅外光譜分析技術(shù)[M]. 北京: 中國標(biāo)準(zhǔn)出版社, 2013: 138

    [16]夏利民, 成福偉. 概率統(tǒng)計中的正態(tài)分布[J]. 承德民族師專學(xué)報, 2007, 27(2): 8

    [責(zé)任編輯孔晶晶]

    猜你喜歡
    紅外光譜相關(guān)系數(shù)木通
    木通的新生
    金邊吊蘭與普通吊蘭紅外光譜差異性分析
    人口老齡化對我國消費結(jié)構(gòu)影響研究
    紅外光譜結(jié)合模式識別技術(shù)在微量車漆物證分析中的應(yīng)用
    采用活性炭纖維吸附去除水中的三價釤
    南京市能見度變化趨勢及其影響因素
    紅外光譜分析技術(shù)在涂料物證分析中的作用
    秦皇島海域夜光藻種群密度與環(huán)境因子的關(guān)系
    電子鼻傳感器陣列優(yōu)化對豬肉新鮮度法的檢測
    肉類研究(2015年5期)2015-08-08 12:48:29
    白木通醇提取物體外抗腫瘤活性研究
    婷婷精品国产亚洲av在线| 极品教师在线免费播放| 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 丁香六月欧美| 国产一区二区三区视频了| 亚洲片人在线观看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| www国产在线视频色| 成人精品一区二区免费| 久久久久久人人人人人| 黄片小视频在线播放| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 欧美黄色淫秽网站| 一本综合久久免费| 日本五十路高清| 国产午夜精品久久久久久| 成人无遮挡网站| 色综合欧美亚洲国产小说| 91九色精品人成在线观看| ponron亚洲| 男女床上黄色一级片免费看| 久久久色成人| 午夜精品一区二区三区免费看| 欧美日韩综合久久久久久 | 嫁个100分男人电影在线观看| 欧美成人免费av一区二区三区| 久久精品国产综合久久久| ponron亚洲| АⅤ资源中文在线天堂| 亚洲欧美日韩高清专用| 日本一本二区三区精品| 亚洲电影在线观看av| 精品国产美女av久久久久小说| 亚洲黑人精品在线| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 欧美+亚洲+日韩+国产| 久久久水蜜桃国产精品网| 国产亚洲精品久久久com| 一本精品99久久精品77| 九九在线视频观看精品| 精品国产美女av久久久久小说| a级毛片在线看网站| 欧美极品一区二区三区四区| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 日韩成人在线观看一区二区三区| 嫩草影院精品99| 国产成人av教育| 亚洲av成人一区二区三| 999久久久国产精品视频| 国产成人福利小说| 可以在线观看的亚洲视频| 精品国内亚洲2022精品成人| av在线蜜桃| 欧美黑人欧美精品刺激| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 91老司机精品| 亚洲成人久久性| 亚洲av成人av| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 国产一级毛片七仙女欲春2| 久久中文看片网| 一本久久中文字幕| 黑人欧美特级aaaaaa片| 黄色 视频免费看| 十八禁网站免费在线| 后天国语完整版免费观看| 午夜精品一区二区三区免费看| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 国产精品98久久久久久宅男小说| 草草在线视频免费看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 午夜两性在线视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 亚洲国产色片| 波多野结衣巨乳人妻| 又粗又爽又猛毛片免费看| 久久久国产精品麻豆| 无人区码免费观看不卡| 中文资源天堂在线| 啦啦啦免费观看视频1| 国产伦人伦偷精品视频| 欧美另类亚洲清纯唯美| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲av免费在线观看| 欧美激情在线99| 午夜免费激情av| 麻豆国产av国片精品| 国产成人av教育| 国产成人欧美在线观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 美女免费视频网站| 中亚洲国语对白在线视频| 高清在线国产一区| 国产99白浆流出| 亚洲熟妇熟女久久| 老司机午夜十八禁免费视频| 超碰成人久久| 男人舔女人下体高潮全视频| www.www免费av| xxx96com| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产三级黄色录像| e午夜精品久久久久久久| 又黄又粗又硬又大视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 日韩高清综合在线| 免费在线观看日本一区| 亚洲精品在线观看二区| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 欧美大码av| 悠悠久久av| 色综合站精品国产| 国产成人欧美在线观看| 日本成人三级电影网站| 久久久水蜜桃国产精品网| 免费在线观看成人毛片| 亚洲最大成人中文| 亚洲激情在线av| 亚洲成av人片免费观看| 中文字幕av在线有码专区| 色在线成人网| 最近最新免费中文字幕在线| 免费在线观看日本一区| 日本与韩国留学比较| 18禁美女被吸乳视频| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 身体一侧抽搐| a级毛片a级免费在线| 美女高潮的动态| 岛国在线观看网站| 国产精品久久久久久精品电影| 免费观看的影片在线观看| 99精品在免费线老司机午夜| 亚洲美女黄片视频| 18美女黄网站色大片免费观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 国产乱人视频| 欧美成人性av电影在线观看| 国产综合懂色| 亚洲专区中文字幕在线| 精品免费久久久久久久清纯| 男女那种视频在线观看| 亚洲精品在线观看二区| a级毛片在线看网站| 国内精品久久久久精免费| 久久精品人妻少妇| 69av精品久久久久久| 成人18禁在线播放| 大型黄色视频在线免费观看| 91av网站免费观看| 精品久久久久久久久久久久久| 日本黄大片高清| 亚洲无线在线观看| 欧美另类亚洲清纯唯美| 12—13女人毛片做爰片一| 天天添夜夜摸| 在线播放国产精品三级| 此物有八面人人有两片| 国产成人精品久久二区二区91| 观看免费一级毛片| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 日日干狠狠操夜夜爽| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 亚洲成人久久性| 欧美日韩乱码在线| 久久热在线av| 亚洲精品一区av在线观看| 69av精品久久久久久| 亚洲av成人精品一区久久| 国产三级中文精品| 99久久无色码亚洲精品果冻| 亚洲 欧美一区二区三区| 欧美av亚洲av综合av国产av| 午夜精品在线福利| 免费看光身美女| 午夜免费观看网址| 日本黄色片子视频| 一级黄色大片毛片| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 久久香蕉国产精品| 中出人妻视频一区二区| 国内精品美女久久久久久| 久久中文字幕一级| 观看美女的网站| 亚洲国产精品久久男人天堂| 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产精品女同一区二区软件 | 国产麻豆成人av免费视频| 少妇的逼水好多| 国产一区二区在线观看日韩 | 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 97超视频在线观看视频| 国产97色在线日韩免费| 不卡一级毛片| 亚洲av第一区精品v没综合| 一本精品99久久精品77| 欧美av亚洲av综合av国产av| 亚洲国产色片| 手机成人av网站| 免费高清视频大片| 亚洲精品456在线播放app | 欧美日韩一级在线毛片| 国产乱人伦免费视频| 国产成人福利小说| 精品久久久久久成人av| 国产三级中文精品| 嫁个100分男人电影在线观看| 91在线观看av| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲精品456在线播放app | av片东京热男人的天堂| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 日本a在线网址| 91老司机精品| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 久久久国产成人免费| 天天一区二区日本电影三级| 欧美一区二区国产精品久久精品| 伦理电影免费视频| 久久人人精品亚洲av| 高清毛片免费观看视频网站| 少妇熟女aⅴ在线视频| АⅤ资源中文在线天堂| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 天天躁日日操中文字幕| 国产伦一二天堂av在线观看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国产精品亚洲av一区麻豆| 在线观看免费视频日本深夜| 91av网站免费观看| 国产1区2区3区精品| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 亚洲欧美激情综合另类| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 日本与韩国留学比较| 美女cb高潮喷水在线观看 | 日本一二三区视频观看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 久久香蕉国产精品| 观看免费一级毛片| av欧美777| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 最近最新中文字幕大全电影3| 日本与韩国留学比较| 久久久色成人| 国产黄片美女视频| 我要搜黄色片| 午夜日韩欧美国产| 欧美黄色片欧美黄色片| 精品99又大又爽又粗少妇毛片 | 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 18禁观看日本| 久久九九热精品免费| 国内精品一区二区在线观看| 舔av片在线| 日韩欧美国产在线观看| www日本黄色视频网| 久99久视频精品免费| 黄色日韩在线| 香蕉丝袜av| 免费在线观看日本一区| 黄片小视频在线播放| 老司机福利观看| 久久欧美精品欧美久久欧美| 99在线视频只有这里精品首页| 白带黄色成豆腐渣| 午夜亚洲福利在线播放| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 18禁国产床啪视频网站| 色尼玛亚洲综合影院| 久久久国产欧美日韩av| 午夜激情福利司机影院| 人妻夜夜爽99麻豆av| 一个人观看的视频www高清免费观看 | 亚洲美女黄片视频| 久久这里只有精品19| 欧美日韩黄片免| 亚洲黑人精品在线| 亚洲最大成人中文| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 欧美最黄视频在线播放免费| 国产精品,欧美在线| 婷婷丁香在线五月| 男女午夜视频在线观看| 精品无人区乱码1区二区| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 国产伦精品一区二区三区四那| 在线永久观看黄色视频| 亚洲男人的天堂狠狠| 午夜福利18| 亚洲人与动物交配视频| 麻豆久久精品国产亚洲av| 日本 欧美在线| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 日韩欧美在线乱码| 午夜福利免费观看在线| 欧美一级a爱片免费观看看| 日本 av在线| 日本黄色片子视频| 国产男靠女视频免费网站| 欧美日韩一级在线毛片| 悠悠久久av| 国产精华一区二区三区| 全区人妻精品视频| 在线观看午夜福利视频| 成人国产综合亚洲| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 国产精品国产高清国产av| 叶爱在线成人免费视频播放| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 国产黄a三级三级三级人| 真实男女啪啪啪动态图| 国产欧美日韩一区二区三| 人妻久久中文字幕网| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 精品电影一区二区在线| 国产麻豆成人av免费视频| 成人av一区二区三区在线看| 后天国语完整版免费观看| 亚洲熟女毛片儿| 69av精品久久久久久| 特级一级黄色大片| 香蕉丝袜av| 久久精品国产综合久久久| 久久久久久久午夜电影| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 欧美黄色片欧美黄色片| 国产成人av激情在线播放| 黄片小视频在线播放| 高清在线国产一区| 国产私拍福利视频在线观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产免费av片在线观看野外av| 色综合欧美亚洲国产小说| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产精品综合久久久久久久免费| 亚洲人与动物交配视频| 午夜福利在线在线| xxxwww97欧美| 村上凉子中文字幕在线| 免费看日本二区| 男女午夜视频在线观看| 少妇的丰满在线观看| 午夜视频精品福利| 成人av在线播放网站| 国产一级毛片七仙女欲春2| 久久性视频一级片| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 老司机深夜福利视频在线观看| 舔av片在线| netflix在线观看网站| 欧美一区二区国产精品久久精品| 日韩欧美在线乱码| 免费大片18禁| 国产精品乱码一区二三区的特点| 我要搜黄色片| 757午夜福利合集在线观看| 黄频高清免费视频| 欧美精品啪啪一区二区三区| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 欧美成人一区二区免费高清观看 | 国产成人aa在线观看| 国产爱豆传媒在线观看| 美女 人体艺术 gogo| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 女警被强在线播放| 欧美又色又爽又黄视频| 国产69精品久久久久777片 | 国产高清三级在线| 免费高清视频大片| 亚洲中文日韩欧美视频| 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲欧美日韩东京热| 男女之事视频高清在线观看| 日韩精品中文字幕看吧| 夜夜爽天天搞| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 毛片女人毛片| 亚洲专区中文字幕在线| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产男靠女视频免费网站| 色视频www国产| 久久久久亚洲av毛片大全| 欧美色欧美亚洲另类二区| 久久人人精品亚洲av| 免费看日本二区| 99re在线观看精品视频| 高清在线国产一区| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 美女被艹到高潮喷水动态| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 日韩欧美在线乱码| 日本a在线网址| 欧美不卡视频在线免费观看| 国模一区二区三区四区视频 | 中文字幕精品亚洲无线码一区| 男人舔奶头视频| av片东京热男人的天堂| 国产不卡一卡二| 亚洲男人的天堂狠狠| 在线永久观看黄色视频| 一级毛片女人18水好多| 露出奶头的视频| 国产成+人综合+亚洲专区| 岛国在线免费视频观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 男插女下体视频免费在线播放| 亚洲精品在线美女| 在线观看免费午夜福利视频| 精品人妻1区二区| 日本黄色片子视频| 亚洲片人在线观看| 日本一本二区三区精品| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 在线观看舔阴道视频| 制服丝袜大香蕉在线| 又黄又爽又免费观看的视频| 久久久久九九精品影院| 18禁观看日本| 狂野欧美激情性xxxx| 国产不卡一卡二| 国产人伦9x9x在线观看| 长腿黑丝高跟| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产亚洲精品久久久com| 老熟妇仑乱视频hdxx| 午夜激情福利司机影院| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 制服人妻中文乱码| 国产三级黄色录像| 国产精品亚洲美女久久久| 欧美在线一区亚洲| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 亚洲成人精品中文字幕电影| 欧美中文综合在线视频| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 亚洲成人免费电影在线观看| 色精品久久人妻99蜜桃| 亚洲国产高清在线一区二区三| av女优亚洲男人天堂 | 成人亚洲精品av一区二区| 精品国产美女av久久久久小说| 久久久精品大字幕| 综合色av麻豆| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 高清毛片免费观看视频网站| 好男人电影高清在线观看| 欧美3d第一页| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 一级毛片女人18水好多| 我要搜黄色片| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 操出白浆在线播放| 搡老岳熟女国产| 亚洲天堂国产精品一区在线| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 99国产精品一区二区三区| 麻豆av在线久日| av在线蜜桃| 国产视频内射| 九九久久精品国产亚洲av麻豆 | 久久亚洲精品不卡| 91老司机精品| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 一二三四在线观看免费中文在| 毛片女人毛片| 亚洲精品一区av在线观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产伦一二天堂av在线观看| 日韩高清综合在线| 久久欧美精品欧美久久欧美| 欧美中文综合在线视频| 床上黄色一级片| 搞女人的毛片| 禁无遮挡网站| 国产野战对白在线观看| 午夜久久久久精精品| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲最大成人中文| 午夜精品在线福利| 亚洲成人精品中文字幕电影| 久久午夜综合久久蜜桃| 舔av片在线| 一二三四在线观看免费中文在| 欧美日韩一级在线毛片| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产在线精品亚洲第一网站| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 一二三四在线观看免费中文在| 亚洲人成电影免费在线| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 午夜久久久久精精品| 综合色av麻豆| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 可以在线观看的亚洲视频| 国产一区在线观看成人免费| 亚洲在线自拍视频| 一个人免费在线观看电影 | 久久这里只有精品19| 国内揄拍国产精品人妻在线| 国产欧美日韩精品一区二区| 91在线精品国自产拍蜜月 | 男女床上黄色一级片免费看| 无限看片的www在线观看| 18美女黄网站色大片免费观看| 午夜视频精品福利| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 久久久水蜜桃国产精品网| 国产精品乱码一区二三区的特点| 男人和女人高潮做爰伦理| 日韩欧美精品v在线| xxx96com| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 一区二区三区激情视频| 国产精品亚洲av一区麻豆| 黄片小视频在线播放| 久久久久免费精品人妻一区二区| 久久久久国内视频| 最好的美女福利视频网| 中文在线观看免费www的网站| 中文字幕熟女人妻在线| 久久香蕉精品热| 99久久精品国产亚洲精品| 91麻豆精品激情在线观看国产| 日韩欧美在线乱码| 在线观看午夜福利视频| 免费看a级黄色片| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 亚洲九九香蕉| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看 | 身体一侧抽搐| 精品日产1卡2卡| 九色成人免费人妻av| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 久久久色成人| www日本黄色视频网| 啦啦啦观看免费观看视频高清| а√天堂www在线а√下载| 国产极品精品免费视频能看的| 美女高潮的动态| 99精品欧美一区二区三区四区| 亚洲一区二区三区不卡视频| 欧美成狂野欧美在线观看| 亚洲欧美日韩无卡精品| 欧美一级a爱片免费观看看| 日日干狠狠操夜夜爽| 一进一出抽搐gif免费好疼| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 九九热线精品视视频播放| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产精品久久久久久精品电影| 韩国av一区二区三区四区| 久久久久九九精品影院| 国产成人系列免费观看| 日日夜夜操网爽| 亚洲国产精品成人综合色| 亚洲 国产 在线| 日韩欧美国产在线观看| 欧美日韩乱码在线| 国产高清视频在线播放一区| svipshipincom国产片| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国内精品一区二区在线观看| 久久久久国内视频| av在线蜜桃| x7x7x7水蜜桃| 村上凉子中文字幕在线| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 国产私拍福利视频在线观看| 国产精品亚洲美女久久久| 好男人在线观看高清免费视频| av欧美777| 久久精品国产综合久久久| 久久九九热精品免费| 色噜噜av男人的天堂激情| 国产伦精品一区二区三区四那| 免费看十八禁软件| 欧美av亚洲av综合av国产av| 成人欧美大片| www.www免费av| 国产精品久久久av美女十八| 成人欧美大片| 性色avwww在线观看| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国产av麻豆久久久久久久| 久久久久国内视频| 搡老岳熟女国产| 亚洲中文日韩欧美视频| 黄片大片在线免费观看| 国产不卡一卡二| 亚洲成av人片在线播放无| 后天国语完整版免费观看| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 韩国av一区二区三区四区| 精品一区二区三区视频在线 | 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 在线视频色国产色| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 男人的好看免费观看在线视频|