基于PCA-MLR模型的城市區(qū)域PM 2.5污染來源解析實證研究——以長株潭城市群為例

基于PCA-MLR模型的城市區(qū)域PM2.5污染來源解析實證研究——以長株潭城市群為例

陳曉紅1,2，唐湘博1，田耘3

(1.中南大學商學院，湖南長沙410083；2. 湖南商學院，湖南長沙410205

3. 湖南省環(huán)境監(jiān)測中心站，湖南長沙410019)

摘要：利用2013年9月-10月長株潭城市群PM2.5濃度及顆粒物元素組分監(jiān)測分析數(shù)據(jù)，聯(lián)合運用富集因子法和PCA-MLR模型進行了PM2.5污染來源解析的實證研究，在此基礎上提出城市區(qū)域PM2.5防控的對策建議。結果表明，長沙市的PM2.5污染主要來源于交通塵、建筑水泥塵、冶煉塵及農(nóng)業(yè)污染；株洲市的PM2.5污染主要來源于冶煉塵、建筑水泥、煤煙塵及地面揚塵；湘潭市的PM2.5污染主要來源于地面揚塵、冶煉塵、煤煙塵及建筑水泥塵。

關鍵詞：PM2.5；源解析；PCA-MLR模型；長株潭城市群

收稿日期：2014-08-28修回日期：2014-12-18

基金項目：國家自然科學基金委重點項目(71431006)；教育部哲學社會科學研究重大項目(13JZD0016)

作者簡介：陳曉紅(1963-)，女，湖南長沙人，湖南商學院校長，中南大學教授、博士生導師，研究方向：決策理論，兩型社會(資源節(jié)約型與環(huán)境友好型)建設。

中圖分類號：X323

文獻標識碼：A

文章編號：1002-9753(2015)01-0139-11

Abstract:Using air quality monitoring data of PM2.5 concentrations and particle elemental composition in Chang-Zhu-Tan city cluster from September to October in 2013,this paper empirically analyzes the PM2.5 source apportionment using enrichment factor analysis and PCA-MLR model in combination. Based on this,this paper presents PM2.5 prevention and control countermeasures and policy suggestions in urban area. The results shows that PM2.5 pollution in Changsha city mainly comes from the traffic dust,construction & cement dust,smelting dust and agricultural pollution;PM2.5 pollution in Zhuzhou city mainly comes from smelting dust,construction & cement dust,coal ash and dust,and ground dust;PM2.5 pollution in Xiangtan city mainly comes from the ground dust,smelting dust,coal ash and dust,construction & cement dust. On this basis,this paper puts forward some countermeasures to prevent and control the urban PM2.5 pollution in Chang-Zhu-Tan City Cluster from aspects such as mechanism innovation and control means.

Urban PM2.5Pollution Source Apportionment and Control Countermeasures Based on

PCA-MLR Model:An Example of Chang-Zhu-Tan City Cluster

CHEN Xiao-hong1,2,TANG Xiang-bo1,TIAN Yun3

(1.BusinessSchoolofCentralSouthUniversity,Changsha,Hunan410083,China;

2.HunanUniversityofCommerce,Hunan410205,China；

3.HunanEnvironmentalMonitoringCerner,Changsha,Hunan410019,China)

Key words:PM2.5;source apportionment;PCA-MLR model;Chang-Zhu-Tan City Cluster

一、引言

近年來，我國經(jīng)濟持續(xù)高速發(fā)展，工業(yè)化和城市化進程不斷加速，伴隨著城市人口的不斷增長，機動車保有量持續(xù)增加，能源大量集中消耗，道路等交通設施和污染物脫除技術嚴重滯后，導致城市區(qū)域大氣污染日趨嚴重，表觀為大氣能見度嚴重下降，霧霾鎖城事件頻繁發(fā)生。以PM2.5污染為典型代表的區(qū)域大氣復合污染，已成為社會各界高度關注和亟待解決的重大環(huán)境問題，并在國家中長期科技發(fā)展規(guī)劃中被確定為資源環(huán)境領域的優(yōu)先主題。全面準確地掌握PM2.5污染來源是有效防控的前提條件，但PM2.5成分和來源復雜，做到精確來源解析難度較大，我國已開展的源解析研究主要集中在京津冀、長三角和珠三角地區(qū)[1]，而對作為國家兩型社會綜合配套改革試驗區(qū)的長株潭城市群卻鮮有報道。

長株潭城市區(qū)域地處湖南省中東部，長沙、株洲、湘潭三個城市沿湘江呈“品”字形分布，兩兩相距不足40公里，結構緊湊，是中部六省城市中全國城市群建設的先行者。2007年，長株潭城市群被評為全國資源節(jié)約型和環(huán)境友好型的社會建設綜合配套改革試驗區(qū)。然而，根據(jù)省環(huán)保廳公布的環(huán)境空氣質量狀況，2013年長株潭環(huán)境空氣平均達標率不足60%，以PM2.5為首要污染物，區(qū)域大氣污染形勢不容樂觀[2]。為提高顆粒物污染治理工作的科學性、合理性和針對性，迫切需要開展PM2.5污染來源解析研究，明確可行的控制措施。本研究通過分析2013年9月-10月長株潭城市區(qū)域PM2.5濃度及顆粒中元素組分的數(shù)據(jù)，聯(lián)合運用富集因子法與PCA-MLR(主成分-多元線性回歸)模型進行PM2.5污染來源解析，以期為地方政府制定有效的區(qū)域防控政策提供科學依據(jù)。

二、文獻綜述

(一) 顆粒物源解析方法概述

所謂顆粒物源解析(Source Apportionment)方法是指對大氣環(huán)境中顆粒物的來源進行定性和定量研究的方法[3]，也即建立污染源與環(huán)境質量的定性和定量關系的方法。在研究過程中，不僅要定性地識別大氣顆粒物的來源，還要定量地計算出各種源對環(huán)境污染的貢獻值(分擔率)。由于大氣顆粒物的來源復雜，影響因素很多，既受人群活動的影響又受氣象條件等諸多因素的制約。因此，顆粒物源解析是一個非常重要而又復雜的科學問題，也是大氣顆粒物研究領域的重要內容之一[4]。

目前，大氣顆粒物源解析的研究方法主要有兩大類，一類是以污染源為對象的擴散模型(diffusion model)，從污染源角度出發(fā)，根據(jù)污染源強度、地理資料以及氣象資料等參數(shù)用擴散模型來估算污染源對大氣顆粒物濃度(環(huán)境污染)的貢獻。即已知影響大氣顆粒物的污染源個數(shù)和方位,以及顆粒物擴散過程中詳細的氣象資料等重要特征參數(shù)，來估算這些污染源對大氣顆粒物的貢獻。另一類是以污染區(qū)域為對象的受體模型(receptor model)，通過分析在受體采集的顆粒物樣品的物理、化學性質(如顆粒物的化學組成、微觀形態(tài)特征等)，用統(tǒng)計的方法對環(huán)境質量的變化規(guī)律進行研究，定性識別對受體有貢獻的污染源，且定量計算各污染源的貢獻率。即在對受體點周圍污染源的個數(shù)和方位都不確定的前提下,從采樣點采集的顆粒物著手,分析這些顆粒物的物理、化學性質,進而反推其污染來源。與擴散模型相比，受體模型排除了污染源的排放條件、當?shù)氐牡匦?、氣象等因素的限制，不需要追蹤顆粒物的遷移過程，避開了應用擴散模型實際操作中所遇到的困難，被認為是現(xiàn)階段顆粒物源解析工具中最有價值的模型[5-9]。1993年，在國家環(huán)境保護局頒布的《城市環(huán)境綜合整治規(guī)劃編制技術大綱》中，明確規(guī)定了“使用受體模型進行城市污染源解析工作”。與受體模型相比，擴散模型可分析大氣污染成因、機制及特征，基于對顆粒物濃度的貢獻率來識別重點污染行業(yè)和重點污染區(qū)域，進行環(huán)境規(guī)劃情景分析和顆粒物治理方案的效益評估。擴散模型和受體模型的比較詳見表1。

表1　擴散模型和受體模型的比較

根據(jù)是否需要源信息，受體模型又可分為兩類：一是需要源信息，叫做源已知(sources known)受體模型；二是不需要源信息，叫做源未知(sources unknown)受體模型[10]。其中，源已知受體模型以化學質量平衡(CMB)模型為代表，它在源和受體之間建立平衡關系，利用多元線性回歸的運算，計算得到污染物對受體的貢獻值。化學質量平衡法(CMB)的基本原理是質量守恒，假設存在著若干類污染源對受體中的大氣顆粒物有貢獻，并且：(1)由各類污染源所排放的顆粒物的化學組成有明顯的差別；(2)由各類污染源所排放的顆粒物化學組成相對穩(wěn)定；(3)由各類污染源所排放的顆粒物之間沒有相互作用，并且在傳輸?shù)倪^程中的變化基本可以忽略，那么各種污染源貢獻濃度值的線性加和就是受體樣品測量所得到的總物質濃度。根據(jù)所測定的i個元素可以建立一組由i個方程所組成的線形方程組。通過解該方程組，得到各排放源的貢獻量。研究表明，選定的元素個數(shù)i相對于污染源的個數(shù)j越多，則通過該模型解析的結果越精確。CMB模型的算法主要有線性程序法、示蹤元素法和最小二乘法。目前實際應用中最常采用的是最小二乘法，該算法的核心是通過選擇顆粒物化學成分的最小測量值與計算值之差的和加權平方以確定污染源貢獻率。CMB模型必須有較完整的污染源成分譜信息，才可定量源貢獻率。

主成分—多元線性回歸(PCA-MLR)模型[11]是源未知受體模型中一種較新的研究方法，主因子分析法在確定因子數(shù)方面比目標變換因子法(PMF)簡單易行,分辨源的能力也比目標變換因子分析強些,但無法像目標變換因子分析法那樣得出源的組成。多元線性回歸法 (Multivariate Linear Regression,MLR)又稱示蹤元素法(由某一種污染源排放的物種就稱為示蹤元素)。通過測量受體的PM2.5濃度,并對各示蹤元素的濃度進行多元回歸，就可得到PM2.5濃度與各示蹤元素濃度的回歸式，回歸系數(shù)用于計算各示蹤元素所對應的源對受體點PM2.5的平均絕對貢獻[12-14]，因此，PCA-MLR聯(lián)用模型具有簡單易行、可操作性強的優(yōu)勢。

根據(jù)富集因子大小可以將元素大體上分為兩類。Lautzy等人提出，某種元素的富集因子值小于 10 時，則可以認為是非富集的成分，來源于地殼；當富集因子增大到 10～1×104時，則可以認為被富集了，來源于人為污染源。

不同受體模型(CMB、PMF、PCA-MLR等)的比較詳見表2。

表2　不同受體模型(CMB、PMF、PCA-MLR等)的比較

(二) 顆粒物源解析方法的應用

化學質量平衡模型(CMB)和正矩陣因子分析法(PMF)為美國環(huán)境保護署(EPA)推薦使用的模型。用戶可以從美國EPA官網(wǎng)上下載CMB和PMF模型軟件并可供免費使用[15]。從國外學者發(fā)表的文章可以看出，CMB和PMF模型在美國底特律市、英國倫敦、土耳其黑海地區(qū)等許多區(qū)域得到了廣泛的應用[16-18]。國內學者先后在北京、天津、杭州、寧波、永安、南京、上海、成都等城市利用受體模型進行顆粒物污染源的解析研究[19-26]。

自從Thurston和Spengler[27]提出了絕對因子得分(APCS)的概念，將PCA與多元線性回歸相結合，能夠定量解析出源類對受體的貢獻值以來，得到了長足的發(fā)展和應用。Harrison[28]使用PCA-MLR模型對英國伯明翰的顆粒物載帶的多環(huán)芳烴進行了源解析研究；Guo[29]用該模型對中國東部城市的揮發(fā)性有機化合物(VOC)進行源解析研究；Park等人[30]用PCA-MLR模型對韓國首爾的PM2.5樣品進行源解析研究，表明機動車源是當?shù)刈钪饕呢暙I源類別。

在受體模型發(fā)展的同時，擴散模型也在不斷發(fā)展。如今美國實施的工業(yè)復合源大氣擴散模型可以處理城市和鄉(xiāng)村，點、面、線、體各種污染排放源，并考慮了建筑物動力尾流效應、污染物衰變、重力沉降和干沉積，以及特殊氣象條件和不平坦地形等多種復雜因素的影響[31]。

綜上所述，無論是在國外還是國內，污染源解析都是PM2.5污染控制的一項基礎性研究。盡管顆粒物污染源解析的研究方法較多，但由于目前對PM2.5污染物的輸送、擴散、化學轉化、清除機制等尚不是十分清楚，尤其是在缺乏PM2.5污染源清單數(shù)據(jù)的情況下，受體模型是現(xiàn)階段城市或區(qū)域大氣污染來源解析的重要手段。

在受體模型中，源已知受體模型(CMB)需要建立污染源成分譜的相關數(shù)據(jù)庫，才能得到可靠的源解析結果。由于我國對PM2.5污染源解析工作仍處于起步階段，一些城市或區(qū)域(如長沙、株洲、湘潭地區(qū))PM2.5污染源排放清單和源成分譜正在建立之中，不適于利用CMB模型進行源解析實證研究。主因子分析和示蹤元素回歸方法(即PCA-MLR模型)的聯(lián)合使用，無需污染源成分譜信息，利用大量PM2.5本身的監(jiān)測數(shù)據(jù)，將一些具有復雜關系的變量歸結為數(shù)量較少的幾個綜合因子，可以客觀分析出污染源的類型及其貢獻值，且主因子分析法較PMF法更易于確定因子數(shù)，使源解析工作在現(xiàn)階段具有實際操作性。

此外，值得一提的是，無論擴散模型還是受體模型，以及不同受體模型的結合，都有各自的優(yōu)勢與不足。隨著我國對PM2.5形成機制的深入了解和對PM2.5污染源成分譜資料的積累和基礎信息量的擴大，混合模型的開發(fā)與應用以及不同受體模型相互結合是污染源解析的重要研究方向。本研究聯(lián)合運用富集因子法和PCA-MLR模型對長株潭城市群PM2.5污染來源進行解析。

三、樣本選擇與數(shù)據(jù)來源

本研究建模過程使用的PM2.5濃度及其元素組分數(shù)據(jù)由湖南省監(jiān)測中心站提供，具體為：2013年9月2日至2013年10月18日26天的P、Zn、Pb、Al、Si、Mn、Fe、Mg、Ca、Na、K、Ti、V、Cr、Co、Ni、Cu等17種無機元素的監(jiān)測數(shù)據(jù)。模型實證分析中各元素組分的濃度單位均為相對值，即元素與對應PM2.5濃度值相比所得百分含量，數(shù)據(jù)分析采用Matlab 2010b軟件。

在長沙、株洲和湘潭市城區(qū)共布設11個監(jiān)測點位，其中長沙5個，株洲、湘潭各3個，長株潭城市區(qū)域地理位置及各監(jiān)測點分布如圖1所示。將各市監(jiān)測點PM2.5及其元素組分的平均值分別作為相應城市區(qū)域PM2.5及其元素組分的平均值。

1.長沙沙坪；2.長沙市經(jīng)開區(qū)環(huán)保局；3.長沙火車站；4.湖南省環(huán)保廳；5.湖南中醫(yī)藥大學；6.湘潭市江麓；7.湘潭市環(huán)境監(jiān)測站；8.湘潭市岳塘；9.株冶醫(yī)院；10.株洲市第四中學；11.株洲天臺山莊 圖1　長株潭城區(qū)地理位置及各監(jiān)測點分布

四、源解析模型

(一)富集因子模型

富集因子模型是用于研究大氣中元素的富集程度，評判大氣中污染物的人為源和自然源的常用方法。大氣顆粒物中含有的元素相對于土壤背景值的豐富度，即為富集因子Ef，EF被定義為：

(1)

在式(1)中：Cn為顆粒物中研究的元素；

Cref為參比元素；

Cn/Cref(sample)代表顆粒物中研究元素與參比元素的濃度之比；

Bn/Bref(background)代表土壤中研究元素與參比元素背景濃度值之比。

一般認為[32]，若Ef≥10，則說明該元素在顆粒物中有明顯富集；若Ef<10，則說明該元素沒有富集，來源于地殼土壤或巖石風化；若Ef<1，則說明該元素可能有流失，其相對含量明顯下降。參比元素一般選用地殼中普遍存在的而人為污染來源少、化學穩(wěn)定性好、分析結果精確度高的Al、Ti、Fe、Si等揮發(fā)性低的元素。

(二)主成分分析-多元線性回歸(PCA-MLR)模型

PCA-MLR模型源解析的主要思路為：通過分析各化學元素濃度(相對于PM2.5的百分含量)之間的相關性，篩選能代表化學元素含量在樣本中的絕大部分變化量的幾個主成分，通過化學元素主因子載荷識別源的類型；再通過兩次最小二乘法多元線性回歸，得到污染源的貢獻率和源譜。

主成分分析的主要目的就是盡可能地用較少的變量去解釋數(shù)據(jù)中的大部分變異信息。它的核心思想就是通過降維，盡可能地消除各指標間的共線性。設h1，h2，…，hp代表p個指標，w1，w2，…,wn，表示各指標的權重值，很容易理解這p個指標的加權之和：

s=w1h1+w2h2+…+wphp

(2)

設共有樣本數(shù)為s，每一個樣本的綜合得分記為s1，s2，…，sn。我們希望能夠找到一組恰當?shù)臋嘀?，使得?jīng)過式(2)計算得到的每個樣本的綜合得分間具有較好的區(qū)分度。那我們只需找到這樣的一組加權，能使得s1，s2，…，sn盡可能地分散開來。

假設H1，H2，…，Hp表示以h1，h2，…，hp為樣本觀測值的隨機變量，假如能夠找到一組w1，w2，…，wp使得：

Q=Var(w1H1+w2H2+…+wpHp)

(3)

的值達到最大值，由于方差反映了指標間的變異程度，這說明在此情況下p個變量的變異程度達到最大。由于滿足式(3)的w1，w2，…，wn有無窮多組，如果不加以限制，無法進行進一步的分析。一般地，我們規(guī)定：

(4)

在式(4)的約束下，求出式(3)的最優(yōu)解。從式(4)來看，很顯然，這個解是一個單位向量，它代表了我們所要求的主成分方向。

設Zi代表第i個主成分，i可取1，2，…，p。設：

(5)

其中，Zn代表第p個主成分，對于每個i均有wi12+wi22+…+wip2=1。選擇主成分的原則一般來說只要他們可以解釋70%到90%的變異即可，即累積貢獻率一般在70%到90%之間，主成分數(shù)量以盡可能地少為原則，一般不超過6個。

多元線性回歸模型可以表示為：

(6)

(7)

單獨使用旋轉后的PCA方法可以達到消除共線性的目的，因為只能得到各主成分對于樣本方差的解釋率，所以無法得到各個污染源對于PM2.5的具體貢獻率。結合富集因子模型得到的結果，將PCA模型與MLR模型結合使用，在參考其他學者做過的源信息的基礎上，便計算出個各污染源對于PM2.5的貢獻率。

五、實證分析結果與討論

(一) 富集因子分析結果與討論

以湖南省A層(表層土)土壤元素背景值[33]的中位值為參比系統(tǒng)、以鋁元素為參比元素計算各元素的富集因子值，結果見表3，值大于10的被加粗。

表3　長株潭城市區(qū)域PM 2.5中元素富集因子

為直觀分析，將表3結果繪制成如圖2所示的條形圖。

圖2顯示，在長株潭城市區(qū)域中，Ca元素具有相當高的富集因子值，這說明長株潭城市群Ca元素主要來自于人為活動，由于Ca元素為建筑塵表征元素，這意味著長株潭城市區(qū)域的建筑塵均為PM2.5的重要來源之一。長沙市PM2.5顆粒物含有的元素中Ef大于10的有Pb、Mg、Ca及Na；株洲市PM2.5顆粒物含有的元素中Ef大于10的有Zn、Pb、Fe、Mg、Ca及Na；湘潭市PM2.5顆粒物含有的元素中Ef大于10的有Zn、Pb、Fe、Mg、Ca及Na。Ef大于10可以認為該元素釋放到空氣的過程，主要是受到人類活動的影響。株洲和湘潭Ef大于10的元素相同，可以初步推斷這兩個城市空氣PM2.5的主要來源相似。富集因子分析得到的結果，將為下面PM2.5溯源研究提供一定的參考信息。

圖2　長株潭城市區(qū)域PM 2.5中元素富集因子

(二)主成分分析結果與討論

對2013年9-10月長沙市城區(qū)5個點26天的PM2.5化學成分分析的原始數(shù)據(jù)進行標準化處理后，計算得其相關性系數(shù)矩陣對應的17個特征值由大到小的順序為：9.11、3.69、1.32、1.02、0.69、0.44、0.25、0.17、0.098、0.075、0.05、0.03、0.022、0.019、0.007、0.005、0.002。前4個特征值λ1，λ2，λ3，λ4對于方差的貢獻率分別為54%，22%，8%，6.0%，累積貢獻率達90%，所以選取主成分數(shù)目p=4。經(jīng)過方差極大化正交旋轉后，可以顯示各元素在主成分中的載荷值。表4為長沙市PM2.5的主因子載荷表，因子載荷值在0.7以上的被加粗。因子載荷的解釋可參考相關文獻[34]。

因子1解釋了總方差的54%。在這個因子里Pb、Mn、Fe、Mg、Co、Ni這幾個組分具有比較高的載荷值，Pb是交通源的標識元素，Mn、Fe、Mg、Co均可來自于交通源，Ni為燃油燃燒標識元素。因此因子1可標識為交通塵。

表4　長沙市PM 2.5中化學元素主因子載荷

因子2解釋了總方差的22%。在這個因子里，Al、Ca、Ti、Cr具有較高的載荷值，Al、Ca、Ti均為地殼標識元素，由于建筑塵的標識元素Ca的富集因子較高，且水泥生產(chǎn)粉塵中也包含了Al、Ca、Ti、Cr 4種元素，故因子2可標識為建筑水泥塵。

因子3解釋了總方差的8%。在這個因子里，Zn、Cu這兩個組分均具有較高的載荷值。Zn、Cu均為有色冶金行業(yè)粉塵中主要元素，因此因子3可以標識為冶煉塵。

因子4解釋了總方差的6%。在這個因子里，P具有最高的載荷值，達0.95。因此因子4可以標識為農(nóng)業(yè)污染源[35]。

因子1、因子2、因子3及因子4共解釋了總方差的90%，因此可以認為通過主成分分析提取出了原始數(shù)據(jù)中絕大部分的信息量。

株洲市及湘潭市區(qū)域PM2.5溯源方法與長沙市相同，在此不再贅述，僅給出株洲市和湘潭市PM2.5主因子載荷表，詳見表5和表6。

表5　株洲市PM 2.5中化學元素主因子載荷

表6　湘潭市PM 2.5中化學元素主因子載荷

(三)多元線性回歸結果與討論

分別求得表3中各元素組分在26天的相對濃度總和。以標準化后的17種化學元素濃度之和為因變量，以表4中4個主因子為自變量，進行回歸得到如下回歸方程：

(8)

式(8)的擬合優(yōu)度R2值為0.96，顯著性水平α=0.05，F(xiàn)檢驗值為18，p檢驗值為0<α=0.05，故可以認為擬合成功。源的平均貢獻率(%)=(Bi/∑Bi)×100%。其中，為式(8)中第個主因子的回歸系數(shù)，由此便可求得最終源貢獻率。

對于株洲市和湘潭市，采用與長沙市同樣的處理方法進行PM2.5的源解析計算，最終得到長株潭城市區(qū)域PM2.5源解析結果，如表7和圖3所示。

表7　長株潭城市區(qū)域PM 2.5溯源結果

圖3　長株潭城市區(qū)域PM 2.5源解析結果

六、結論與政策建議

當前，我國城市大氣顆粒物污染嚴重，來源復雜、地區(qū)特性很強，對其污染來源進行解析是大氣環(huán)境綜合整治規(guī)劃的一項基礎性工作，對城市環(huán)境管理和決策具有重要意義。

本文聯(lián)合運用富集因子法和PCA-MLR模型進行了PM2.5污染來源解析的實證研究，得到以下結論：(1)長沙的PM2.5污染源中交通塵和建筑水泥塵的貢獻率接近60%。截至2013年底，長沙市機動車保有量達159.04萬輛，是株洲的2.6倍和湘潭的9倍；2005-2012年間，長沙市城市房屋建筑面積由8233萬平方米提高到18583萬平方米，城市道路長度由1415公里提升到2342公里。由此可見，作為快速發(fā)展的中心城市，長沙市PM2.5污染從工業(yè)型污染向交通建筑型污染逐漸轉變，大量基礎設施建設和機動車保有量增長是PM2.5污染的重要原因。(2)株洲和湘潭的主要污染源均包含冶煉塵和煤煙塵，尤其是湘潭市煤煙塵和冶煉塵的貢獻率高達67%，說明其工業(yè)結構轉型的效果遠不及長沙，工業(yè)燃煤和鋼鐵冶煉粉塵是其PM2.5污染的主要來源。(3)雖然長株潭三市產(chǎn)業(yè)結構存在較大差異，PM2.5污染源也具有較為明顯的地區(qū)特征，然而，顆粒物化學元素組分反映三市不同程度地受到冶煉塵污染，冶煉塵貢獻率均為20%以上。這表明長株潭三市之間均有較明顯的污染物擴散與PM2.5輸送效應。(4)生物質燃燒對PM2.5污染產(chǎn)生較為明顯的季節(jié)性影響，10月份的PM2.5濃度峰值主要受周邊地區(qū)秸稈(稻草)露天燃燒的影響。

依據(jù)長株潭城市區(qū)域PM2.5污染源解析結果，本文提出以下控制對策建議：(1)健全以長株潭為重點的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控機制。長株潭三市地處同一氣候帶，PM2.5整體濃度值大致相當，污染特征相近，政府及相關部門有必要制定出臺統(tǒng)籌全局的大氣污染防治條例。根據(jù)PM2.5污染源解析結果，健全以長株潭為重點的大氣污染聯(lián)防聯(lián)控機制，從頂層設計科學合理的減排技術路線和系統(tǒng)有效的各城市減排對策，制定長株潭地區(qū)為重點的涉大氣污染排放項目的環(huán)保準入條件和退出標準，推動地區(qū)大氣污染重點行業(yè)的結構調整和布局，實現(xiàn)區(qū)域城市空氣質量的梯度和整體協(xié)同改善。(2)強化重點源的排污收費制度。以冶金、火電工業(yè)、交通和城市面源為重點，按城市不同的產(chǎn)業(yè)結構制定各類污染源的分級標準和減排要求，在我國現(xiàn)行排污收費制度基礎之上建立PM2.5單項污染物收費制度。(3)實現(xiàn)交通污染源的有效控制。長沙市PM2.5污染中交通塵貢獻率高達36.8%，實現(xiàn)交通源污染控制可以通過推進綠色出行改革和機動車準入限制兩方面齊頭并進，大力發(fā)展公交導向型開發(fā)(TOD)模式。(4)實現(xiàn)冶金、化工產(chǎn)業(yè)污染的有效控制。株洲冶煉塵中包含有色金屬元素組分較多，湘潭的冶煉塵中包含黑色金屬元素組分較多，由此可見，株洲PM2.5污染的控制重點在有色冶金行業(yè)，湘潭則應重點加強鋼鐵行業(yè)的煙塵污染控制，積極推進相關行業(yè)工業(yè)鍋爐和工業(yè)爐窯的除塵技術升級改造，全面深化煙、粉塵治理。(5)全面落實建筑揚塵污染防治措施。隨著城鎮(zhèn)化率的不斷提高，建筑覆蓋率與新增建筑面積也迅速增長，近期長沙、株洲甚至因供地率不足被暫停建設用地審批。為了切實防治建筑施工及水泥揚塵污染，應對建筑施工企業(yè)揚塵污染防治全面實行屬地管理，分級負責。改善袋裝水泥生產(chǎn)條件與設備；改進散裝水泥放料裝置，從源頭減少粉塵排放。(6)實施城市近郊廢棄物禁燃制度。為了控制秸稈等廢棄物露天燃燒導致的城區(qū)PM2.5季節(jié)性重度污染，應嚴格禁止城市及周邊所有區(qū)域的農(nóng)作物秸稈、城市清掃廢物、園林廢物、建筑廢棄物等生物質的違規(guī)露天燃燒。

參考文獻：

[1] 王躍思. 京津冀大氣霾污染及控制策略思考[J]. 中國科學院院刊,2013,28(3):353-363.

[2] 中國環(huán)境監(jiān)測總站. 全國城市空氣質量實時發(fā)布平臺[EB/OL]. http://113.108.142.147:20035/emcpublish/,2013.

[3] PRENDES P Andrade. Source apportionment of inorganic ions in airborne urban Particles From Corona City (N.W.of Spain) using positive matrix factorization.Talanta,1999,49:165-178.

[4] 白志鵬,任麗紅,王歆華. 顆粒物源解析研究有待深入[N].中國環(huán)境報,2014-04-29(2).

[5] WATSON J G,ANTONY Chen Chow J C,et al. Source apportionment:Findings from the US Supersites Program[J]. Journal of the Air & Waste Management Association,2008,58(2):265-288.

[6] GORDEN G E. Receptor models[J]. Environmental Science & Technology,1980,14(7):792-800.

[7] US EPA Publications,Receptor model technical series,Vol.Ⅱ,Chemical mass balance[R]. US EPA,Research Triangle Park,NC,1981.

[8] 王瑋,等.可吸入顆粒物(IP)源解析[R].中國環(huán)境科學研究院,1999.

[9] 戴樹桂,朱坦,白志鵬.受體模型在大氣顆粒物源解析中的應用和進展[J].中國環(huán)境科學,1995,15(4):252-256.

[10] 馮銀廠，白志鵬，朱坦.大氣顆粒物源解析技術研究進展[J].環(huán)境科學，2002(23):106-108.

[11] 張蓓,葉新,井鵬. 城市大氣顆粒物源解析技術的研究進展[J]. 能源與環(huán)境,2008(3):130-133.

[12] 張光亮，耿存珍. 大氣顆粒物源解析 CMB 法與 PFA 法原理及比較研究[J]. 環(huán)境科學與管理,2014,39(10):56-59.

[13] 呂森林,汪安璞,焦正,等.大氣顆粒物源解析研究方法比較與進展[C]//中國環(huán)境保護優(yōu)秀論文集(下冊).2005:1393-1397.

[14] 陳分定.PMF、CMB、FA等大氣顆粒物源解析模型對比研究[D].長春：吉林大學,2011.

[15] US EPA. 美國環(huán)保署空氣質量系統(tǒng)[EB/OL].http://www.epa.gov/ttn/airs/airsaqs/,2014

[16] DUVALL R M,et al. Determining spatial variability in PM2.5 source impacts across Detroit,MI[J]. Atmospheric Environment,2012(47):491-498.

[17] PANT P,et al. Sensitivity of a Chemical Mass Balance model to different molecular marker traffic source profiles[J]. Atmospheric Environment,2014,(82):238-249.

[18] HACISALIHOGIU G,et al. Chemical composition of particles in the Black Sea atmosphere [J]. Atmospheric Environment,1992(26):3207-3218.

[19] 余學春. 北京PM2.5水溶性物種污染特征及來源解析[D].北京：清華大學,2004.

[20] ZUO Q,et al. Source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface soil in Tianjin,China[J]. Environmental Pollution,2007,147(2):303-310.

[21] 包貞,馮銀廠,焦荔，等.杭州市大氣PM2.5和PM10污染特征及來源解析[J].中國環(huán)境監(jiān)測，2010,26(2):44-48.

[22] 肖致美，畢曉輝，馮銀廠，等.寧波市環(huán)境空氣中PM10和PM2.5的來源解析[J].環(huán)境科學研究，2012,25(5):549-555.

[23] YIN Liqian,NIU Zhenchuan,CHEN Xiaoqiu,et al. Chemical compositions of PM2.5aerosol during haze periods in the mountainous city of Yong’an China[J]. Journal of Environmental Sciences,2012,24(7):1225-1233.

[24] HU X,et al. Bioaccessibility and health risk of arsenic and heavy metals (Cd,Co,Cr,Cu,Ni,Pb,Zn and Mn) in TSP and PM2.5in Nanjing,China[J]. Atmospheric Environment,2012(57):146-152.

[25] FENG J,et al. Investigation of the sources and seasonal variations of secondary organic aerosols in PM2.5in Shanghai with organic tracers[J]. Atmospheric Environment,2013,79(10):614-622.

[26] JUN Tao,et al. Chemical composition of PM2.5in an urban environment in Chengdu,China:Importance of spring￣time dust storms and biomass burning[J]. Atmospheric Research,2013(122):270-283.

[27] THURSTON G D,SPENGLER J D. A quantitative assessment of source contributions to inhalable particulate matter pollution in metropolitan Boston[J]. Atmospheric Environment,1985,19(1):9-25.

[28] HARRISON R M,KINNERSLEY R P. Pollution air encyclopedia of physical science and technology[M]. New York:Springer,New York Inc,2001:539-555.

[29] GUO H,WANG T,LOUIEB P K K. Source apportionment of ambient non-methane hydrocarbons in Hong Kong:Application of a principal component analysis/absolute principal component scores (PCA/APCS) receptor model[J]. Environmental Pollution,2004(129):489-498.

[30] PARK S S,KIM Y J. Source contributions to fine particulate matter in an urban atmosphere[J]. Chemosphere,2005,59(2):217-226.

[31] 平措. 大氣污染擴散長期模型的應用研究[D].天津：天津大學,2006.

[32] CHEN Peifei,BI Xiaohui. Assessment of heavy metal pollution characteristics and human health risk of exposure to ambient PM2.5in Tianjin,China[J]. Particuology,in press.

[33] 吳淑岱. 中華人民共和國土壤環(huán)境背景值圖集[M].北京:中國環(huán)境科學出版社,1994.

[34] 鄭玫，張延君，閆才青，等.中國PM2.5來源解析方法綜述[J].北京大學學報：自然科學版,2014,6(8):1-14.

[35] WILLIAMS P E V. Animal production and European pollution problems[J]. Animal Feed Science and Technology,1995,53(2):135-144.

(本文責編：海洋)