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    基于正交實驗和超臨界CO2法研究芹菜籽揮發(fā)油的提取工藝

    2014-09-17 01:32:02偉,
    中成藥 2014年2期
    關(guān)鍵詞:芹菜揮發(fā)油超臨界

    祁 偉, 董 巖

    (德州學(xué)院山東省高校配位化學(xué)與功能材料重點實驗室,山東德州253023)

    芹菜Apium graveolens是傘形花科旱芹屬植物,世界各地均有栽培,芹菜有較高的食用價值,芹菜籽中不僅同芹菜一樣含有豐富的營養(yǎng)元素,也含有良好的抗氧化、抗腫瘤、降血脂、抑菌、殺蟲等生物活性成分[1-6];芹菜籽可用于治療高血壓、關(guān)節(jié)炎、類風(fēng)濕關(guān)節(jié)炎、腎臟等疾?。?-10];從芹菜籽中提取的揮發(fā)油廣泛應(yīng)用在調(diào)味品、醫(yī)藥、化妝品等領(lǐng)域[11-12]。本實驗基于正交試驗優(yōu)選芹菜籽揮發(fā)油的超臨界萃取工藝,以芹菜籽揮發(fā)油的萃取率為評價指標(biāo),在單因素實驗的基礎(chǔ)上進行正交試驗,確定芹菜籽揮發(fā)油的最佳提取條件,為進一步開發(fā)和利用芹菜籽資源提供一定的理論和科學(xué)依據(jù)。

    1 實驗部分

    1.1 儀器與材料 芹菜籽 (采摘于德州郊區(qū)),QE-200藥材粉碎機 (武屹縣毅力工具有限公司);超臨界二氧化碳萃取裝置 (美國Applied Separations);電子分析天平 (梅特勒-托利多儀器上海有限公司)。

    1.2 實驗方法 利用粉碎機將干燥的芹菜籽進行粉碎、過篩,稱量粉碎后的芹菜籽裝入超臨界萃取釜中進行萃取,控制好萃取的壓力、溫度、時間、CO2流量等相關(guān)的萃取參數(shù),在不同的參數(shù)條件下進行多次萃取,記錄萃取過程中的原料質(zhì)量 (m1)、揮發(fā)油質(zhì)量 (m2)等相關(guān)參數(shù),用來計算揮發(fā)油的萃取率。揮發(fā)油的萃取率計算公式:y=

    1.3 超臨界CO2法萃取芹菜籽揮發(fā)油的單因素實驗 萃取壓力、萃取溫度、萃取時間、CO2流量、分離壓力、分離溫度、物料粉碎度等因素都會影響超臨界CO2萃取的最終結(jié)果[13],在眾多因素中,本實驗選取萃取壓力、萃取溫度、萃取時間、CO2流量4個因素來測定其對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響。實驗過程中保持其他3個因素參數(shù)不變,通過改變某一因素參數(shù)來測定其對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響。

    1.3.1 萃取壓力的選擇 CO2的臨界壓力為7.38 MPa,實驗中設(shè)置萃取壓力分別為20、25、30、35、40 MPa,萃取溫度45℃,萃取時間2.0 h,CO2流量20 L/h。

    1.3.2 萃取溫度的選擇 CO2的臨界溫度為31.04℃,實驗中設(shè)置萃取溫度分別為35、40、45、50、55℃,萃取壓力25 MPa,萃取時間2.0 h,CO2流量20 L/h。

    1.3.3 萃取時間的選擇 設(shè)置萃取時間為0.5、1.0、1.5、2.0、2.5 h,萃取壓力25 MPa,萃取溫度45℃,CO2流量20 L/h。

    1.3.4 CO2流量的選擇 實驗中選取的CO2流量為10、15、20、25、30 L/h,萃取壓力25 MPa,萃取溫度45℃,萃取時間2.0 h。

    1.4 超臨界CO2法萃取芹菜籽揮發(fā)油的正交實驗 在單因素實驗的基礎(chǔ)上進行正交實驗,結(jié)合單因素實驗結(jié)果,以揮發(fā)油萃取率為考察指標(biāo),選取萃取壓力 (A)、萃取溫度(B)、萃取時間 (C)、CO2流量 (D)4個因素為考察因素,每個因素設(shè)計3個水平,進行四因素三水平正交實驗。因素水平設(shè)計如表 1[14]。

    表1 正交試驗因素水平

    由表1設(shè)計L9(34)正交實驗表[10],如下表2。

    表2 L 9(34)正交實驗設(shè)計

    2 實驗結(jié)果分析

    2.1 超臨界CO2法萃取芹菜籽揮發(fā)油的單因素實驗結(jié)果分析

    2.1.1 萃取壓力的影響 萃取壓力是影響超臨界CO2的重要參數(shù),在保持萃取溫度、萃取時間和CO2流量相對恒定的情況下,研究不同的萃取壓力對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響,結(jié)果見圖1。

    圖1 萃取壓力對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響

    由圖1可以看出,當(dāng)萃取壓力在20~25 MPa之間時,隨壓力增加,揮發(fā)油萃取率顯著增加,曲線呈明顯上升趨勢,當(dāng)壓力在25~30 MPa之間時,壓力增加,萃取率依然增加,但曲線變化幅度減小,當(dāng)壓力超過30 MPa后,曲線變化近似成直線。這是因為隨壓力增大,超臨界CO2流體密度增大,流體對芹菜籽揮發(fā)油的溶解能力增大,但是隨壓力增大,流體擴散系數(shù)會減小,導(dǎo)致流體對揮發(fā)油的溶解能力也會減小,兩個相互矛盾的因素共同作用,導(dǎo)致曲線出現(xiàn)上述變化。這說明低壓時流體密度增大是主要決定因素,高壓時擴散系數(shù)減小是主要決定因素,而且實際操作中,壓力過高,對設(shè)備的要求、不安全因素、生產(chǎn)成本等都會增加,萃取出的揮發(fā)油中其他雜質(zhì)也會相應(yīng)增多。所以確定正交實驗中萃取壓力為20、25、30 MPa。

    2.1.2 萃取溫度的影響 萃取溫度是影響超臨界CO2的另一個重要參數(shù),在保持萃取壓力、萃取時間和CO2流量相對恒定的情況下,研究不同的萃取溫度對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響,結(jié)果見圖2。

    圖2 萃取溫度對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響

    從圖2可以看出,當(dāng)萃取溫度在35~45℃之間時,隨著溫度的升高,芹菜籽揮發(fā)油萃取率逐漸增加,曲線呈明顯上升趨勢;當(dāng)溫度超過45℃時,芹菜籽揮發(fā)油萃取率依然增加,但是曲線變化幅度減小;這是因為隨溫度升高,超臨界CO2流體的黏度下降,擴散系數(shù)增大,對揮發(fā)油的溶解能力也相應(yīng)增大,但是隨溫度升高,超臨界CO2流體的密度會減小,導(dǎo)致對揮發(fā)油的溶解能力降低,在兩個相互矛盾的因素共同作用下,曲線出現(xiàn)上述變化。如果溫度升高到一定程度,可能會導(dǎo)致萃取率減小,而且溫度過高會增加能耗,使成本增加,溫度過高揮發(fā)油成分也會變得不穩(wěn)定。所以確定正交實驗中萃取溫度為40、45、50℃。

    2.1.3 萃取時間的影響 萃取時間也是影響超臨界CO2的一個重要參數(shù),在保持萃取壓力、萃取溫度和CO2流量相對恒定的情況下,研究不同的萃取時間對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響,結(jié)果見圖3。

    從圖3可以看出,隨萃取時間的增加,芹菜籽揮發(fā)油萃取率逐漸增加,曲線呈明顯上升趨勢,因為隨萃取時間的增加,超臨界CO2流體對揮發(fā)油的溶解能力會逐漸增大,所以芹菜籽揮發(fā)油萃取率逐漸增加,但若萃取時間過長會增加能耗,導(dǎo)致成本增加,而且會使揮發(fā)油中雜質(zhì)含量上升,所以確定正交實驗中萃取時間為 1.5、2.0、2.5 h。

    2.1.4 CO2流量的影響 CO2流量也是影響超臨界CO2的一個重要參數(shù),在保持萃取壓力、萃取溫度和萃取時間相對恒定的情況下,研究不同的CO2流量對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響,結(jié)果見圖4。

    圖3 萃取時間對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響

    圖4 CO2流量對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響

    從圖4可以看出,當(dāng)CO2流量在10~15 L/h之間時,隨著CO2流量的增大,芹菜籽揮發(fā)油萃取率迅速增加,曲線呈明顯上升趨勢,當(dāng)CO2流量在15~20 L/h之間時,芹菜籽揮發(fā)油萃取率也增加,但是增加速率減小,當(dāng)CO2流量大于20 L/h時,曲線變化近似為直線,這是因為CO2流量增大,對揮發(fā)油的溶解能力會相應(yīng)增強,但是如果達到溶解平衡,流量增大則對揮發(fā)油萃取率沒有影響,而且CO2流量過大不僅會增加成本,而且難以控制,根據(jù)以上試驗結(jié)果,確定正交實驗中CO2流量為10、15、20 L/h。

    2.2 超臨界CO2法萃取芹菜籽揮發(fā)油的正交實驗結(jié)果分析

    按照所設(shè)計三水平四因素L9(34)正交實驗,對超臨界CO2法萃取芹菜籽揮發(fā)油的實驗工藝進行優(yōu)化,實驗結(jié)果如表3。

    由表3的極差數(shù)據(jù)可知,RA>RB>RC>RD,所以各因素作用主次關(guān)系為A>B>C>D,即四因素中,萃取壓力對揮發(fā)油萃取率影響最大,其余依次是萃取溫度、萃取時間,CO2流量對揮發(fā)油萃取率影響最小。

    由表3的數(shù)據(jù)還可以看出,萃取壓力 (A)對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響為K2>K1>K3,萃取溫度 (B)對萃取率的影響為K3>K1>K2,萃取時間 (C)對萃取率的影響為K2>K1>K3,CO2流量 (D)對萃取率的影響為K2>K1>K3,根據(jù)以上分析結(jié)果,超臨界CO2法提取芹菜籽揮發(fā)油的優(yōu)選方案為A2B3C2D2,即萃取壓力25 MPa,萃取溫度45℃,萃取時間2.0 h,CO2流量15 L/h。方差分析見表4。

    表3 正交實驗結(jié)果

    表4 方差分析

    從表4可以看出,各因素對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響程度依次為A>C>B>D,萃取壓力影響最大,其次是萃取時間和溫度,最后是CO2流量,從方差分析結(jié)果還可以看出,萃取壓力對實驗結(jié)果有顯著影響,其余因素沒有顯著影響。

    為驗證所得結(jié)果的準(zhǔn)確性,在優(yōu)選的最佳工藝條件下,重新提取芹菜籽揮發(fā)油,試驗重復(fù)3次,得萃取率的平均值為1.393 1%,標(biāo)準(zhǔn)差為0.001 411,標(biāo)準(zhǔn)差小,而且萃取率比正交實驗中任何一組都要高,驗證了實驗結(jié)論的準(zhǔn)確性。

    3 討論

    3.1 本實驗研究了超臨界CO2提取芹菜籽揮發(fā)油的萃取工藝,通過單因素結(jié)合正交試驗的方法,得到了最佳工藝條件:萃取壓力25 MPa,萃取溫度45℃,萃取時間2.0 h,CO2流量15 L/h。

    3.2 4個因素中,萃取壓力對揮發(fā)油萃取率影響最大,CO2流量對萃取率影響最小。極差分析中,溫度對萃取率的影響比時間略高,方差分析中,時間對萃取率的影響比溫度略高,不論是方差還是極差數(shù)據(jù),高出的部分數(shù)據(jù)都是極小,可以認為萃取時間和萃取溫度對芹菜籽揮發(fā)油萃取率的影響近似相等。

    3.3 極差分析簡單明了,通俗易懂,但是無法估計試驗誤差的大小,為了彌補極差分析的缺陷,又采用了方差分析,方差分析主要是提出了一個標(biāo)準(zhǔn)來判斷所考察因素作用是否顯著,但是方差檢驗靈敏度很低,有時即使因素對試驗指標(biāo)有影響,方差檢驗也判斷不出來,所以方差分析結(jié)果沒有顯著影響,不代表沒有影響。

    3.4 在實際工業(yè)生產(chǎn)中,對于主要因素一定要選取最優(yōu)水平,對于次要因素,則應(yīng)權(quán)衡利弊,綜合考慮成本、勞動條件等來選取水平,從而得到最符合生產(chǎn)實際的最佳工藝條件。

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