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    燃煤煙氣除汞技術(shù)研究進(jìn)展

    2013-11-06 08:52:50謝新蘋蔣劍春盧辛成王金表
    生物質(zhì)化學(xué)工程 2013年4期
    關(guān)鍵詞:中汞單質(zhì)飛灰

    謝新蘋,蔣劍春,2*,孫 康,2,盧辛成,王金表

    (1.中國林業(yè)科學(xué)研究院林產(chǎn)化學(xué)工業(yè)研究所,江蘇 南京 210042;2.中國林業(yè)科學(xué)研究院林業(yè)新技術(shù)研究所,北京 100091)

    1 汞的來源及危害

    燃煤煙氣汞排放是大氣環(huán)境有害氣體的重要來源[1]。煤燃燒后汞分配到粉煤灰、爐渣和大氣中,其中排入大氣中的汞占67.8% ~82.2%。重金屬汞及其化合物有很強(qiáng)的毒性[2-3],并且可以通過食物鏈在生物體內(nèi)不斷富集。造成汞環(huán)境污染的來源主要是自然界和人為活動兩個方面。大氣中汞的自然界來源包括火山活動中汞的地質(zhì)沉積、海洋揮發(fā)、巖石風(fēng)化及水體表面蒸發(fā)。據(jù)統(tǒng)計,全球每年向大氣中排放的汞總量約為5 000 t,其中4 000 t是人為活動的結(jié)果。汞的人為來源與以下幾個方面有關(guān):礦物燃料的燃燒[4]、汞和有色金屬的冶煉以及氯堿工業(yè)、電器工業(yè)和化學(xué)原料及制品制造業(yè)[5]。汞的有機(jī)化合物的毒性最大,進(jìn)入水體的甲基汞易于累積在魚類和食魚動物等生物體內(nèi),進(jìn)入人體可危害神經(jīng)系統(tǒng);進(jìn)入大氣環(huán)境則可能由于大氣的運(yùn)動成為全球性污染物。我國煤炭產(chǎn)量和消費(fèi)量居世界第一,煤炭產(chǎn)量占世界的37%,占能源消耗比例達(dá)75%。由于目前煤炭資源的主要利用方式仍為直接燃燒,以及燃煤煙氣是大氣汞污染的最大來源這一事實(shí),對于汞污染控制的研究主要集中于燃煤煙氣的脫汞。我國煤炭中汞含量分布不均勻,而且隨著煤變質(zhì)程度的增高,汞含量有增高的趨勢。研究表明,我國原煤中汞含量約0.1~5.5 mg/kg[6],王起超等[5]研究了我國14個主要產(chǎn)煤省煤炭中汞含量的大量統(tǒng)計資料,指出全國煤炭的平均汞含量為0.22 mg/kg,高于世界平均值[7](0.10 mg/kg)。據(jù)估算,在2005年我國燃煤電站汞排放量已達(dá)到150.6 t[8],成為世界上主要的人為汞排放來源國家之一。近年來,環(huán)境質(zhì)量問題越來越受到大眾的關(guān)注,我國已不斷加強(qiáng)對汞排放量的控制。通過研究美國、歐盟的火電廠排放標(biāo)準(zhǔn),確定我國火電廠汞的排放限值為0.03 mg/m3。

    2 燃煤煙氣中汞濃度分析方法

    2.1 取樣分析法

    取樣分析法主要有MIT固體吸附劑法[9]、汞形態(tài)吸附法[10]、擴(kuò)散管取樣法[11]以及美國實(shí)驗(yàn)材料學(xué)會(ASTM)的安大略法(Ontario Hydro Method,OHM)。

    OHM是由Keith Curtis等在加拿大多倫多的Ontario Hydro實(shí)驗(yàn)室開發(fā),被認(rèn)為是采集和分析燃煤煙氣中不同形態(tài)汞的最精確方法,是美國環(huán)保署(Environmental Protection Agency,EPA)和能源部(Department of Energy,DOE)等機(jī)構(gòu)推薦的汞測試分析的標(biāo)準(zhǔn)方法。采樣系統(tǒng)從煙氣流中等速取樣,取樣管線的溫度維持在120℃。取樣系統(tǒng)主要由石英取樣管及加熱裝置、過濾器、一組放在冰浴中的吸收瓶、流量計和真空泵等組成。顆粒態(tài)汞由取樣槍前端的石英纖維濾筒捕獲,氧化態(tài)汞由3個盛有1 mol/L的氯化鉀溶液的吸收瓶收集,單質(zhì)汞由1個裝有5%HNO3·10%H2O2和3個裝有4%KMnO4·10%H2SO4溶液的吸收瓶收集,最后由盛有干燥劑的吸收瓶吸收煙氣中的水分。此法的關(guān)鍵首先是樣品要有代表性,在取樣過程中不發(fā)生汞蒸氣的冷凝和被吸附;其次是配制符合美國EPA標(biāo)準(zhǔn)的各種化學(xué)溶液;第三,嚴(yán)格進(jìn)行樣品的恢復(fù)和消解;最后消解結(jié)束后及時使用汞分析儀進(jìn)行汞濃度的分析。

    2.2 在線分析法

    在線分析法是基于冷原子吸收光譜、冷原子熒光光譜、原子放射光譜和化學(xué)微傳感器等發(fā)展起來的新型技術(shù),可以實(shí)現(xiàn)實(shí)時、連續(xù)監(jiān)測,不需要經(jīng)常標(biāo)定,適合燃煤電站煙氣汞濃度的長期監(jiān)測。其核心技術(shù)是將汞蒸氣吸附于純金捕獲器上,然后加熱使汞蒸發(fā),使用氬氣攜帶汞蒸氣通過原子熒光發(fā)射器,發(fā)生能級躍遷,其強(qiáng)度與汞蒸氣的濃度呈正相關(guān)。儀器能自動控制系統(tǒng)每5 min完成一次汞濃度的分析,每10 min得到一組單質(zhì)汞和總汞的數(shù)據(jù)。

    3 汞排放控制方法研究現(xiàn)狀

    燃煤煙氣中汞的存在形式[12]有3種,氧化態(tài)汞、單質(zhì)汞和顆粒汞。其中氧化態(tài)汞可與多種物質(zhì)結(jié)合形成化合物,一般可溶于水脫除;顆粒態(tài)汞可通過靜電除塵器或者布袋除塵器除掉;然而由于單質(zhì)汞具有熔點(diǎn)低(-38.9℃)、蒸汽壓高(25℃ 時0.25 Pa)、水溶性差(25℃ 時600 μg/L)等特點(diǎn),導(dǎo)致輸送過程中停留時間長,因此單質(zhì)汞的脫除成為汞污染控制中最具挑戰(zhàn)性也是急需解決的技術(shù)。當(dāng)前對汞污染的排放控制主要分燃燒前控制、燃燒中控制和尾部煙氣控制。

    3.1 燃燒前控制

    燃燒前控制主要包括洗煤技術(shù)和煤的熱處理技術(shù)。洗煤技術(shù)是根據(jù)煤粉中有機(jī)物質(zhì)與無機(jī)物質(zhì)的密度以及有機(jī)親和性不同,通過浮選法去除原煤中的汞,據(jù)美國EPA調(diào)查顯示,洗煤對煤中汞的平均去除率僅為21%,并且消耗大量的水資源。煤的熱處理是利用汞的高揮發(fā)性,加熱使汞揮發(fā)而達(dá)到脫汞的目的。但是在熱處理過程中,會導(dǎo)致煤的熱值降低。目前我國用煤的洗煤率非常低,燃燒前控制方法不能徹底解決汞排放問題。

    3.2 燃燒中控制

    燃燒中控制方法的原理是改進(jìn)煤的燃燒方式,在降低氮氧化物排放的同時,抑制部分汞的排放,除汞效率低,控制難度大。所以燃燒后尾部煙氣脫汞的研究是非常必要的。

    3.3 尾部煙氣控制

    尾部煙氣控制技術(shù)是目前研究最為廣泛的脫汞方法。主要包括:裝置脫汞法、吸附脫汞法、等離子脫汞法和電催化氧化脫汞法。由于技術(shù)的成熟性和應(yīng)用的合理性,應(yīng)用最為廣泛的是裝置脫汞法和吸附脫汞法。

    3.3.1 裝置脫汞法 為了適應(yīng)越來越嚴(yán)格的排放限制,世界各國相繼實(shí)施一系列計劃以期解決有關(guān)基礎(chǔ)研究和技術(shù)開發(fā)等重大問題。目前環(huán)保技術(shù)大多是針對單種污染物控制,要進(jìn)行多種污染物的減排就需安裝不同的環(huán)保設(shè)備,這樣設(shè)備投資和運(yùn)行費(fèi)用就非常高。利用現(xiàn)有設(shè)備和運(yùn)行條件,研究現(xiàn)有的污染物控制技術(shù)的脫汞性能并進(jìn)一步發(fā)展現(xiàn)有技術(shù)達(dá)到多種污染物聯(lián)合脫除的目的是眾多專家和學(xué)者的研究熱點(diǎn)。其中研究最多的污染控制裝置有濕法煙氣脫硫裝置、半干法煙氣脫硫裝置、布袋除塵器和靜電除塵器。

    3.3.1.1 濕法脫硫裝置 楊宏旻等[13]研究表明,濕法脫硫裝置(WFGD)對氧化態(tài)汞的脫除效率高達(dá)89%~99%,但是對煙氣中的單質(zhì)汞去除效果不好。導(dǎo)致WFGD對煙氣中總汞的去除率并不高,約48%~71%,和煙氣中單質(zhì)汞的含量有關(guān)。添加催化劑將單質(zhì)汞轉(zhuǎn)化為氧化態(tài)汞,當(dāng)氧化態(tài)汞為主要存在形式時,WFGD的除汞效率會大大提高。

    3.3.1.2 布袋除塵器和靜電除塵器 布袋除塵器和靜電除塵器對煙氣中微細(xì)粉塵的脫除效果顯著,從而脫除附著在粉塵顆粒上的汞。其中布袋除塵器的除汞效率為58%~85%,靜電除塵器的除汞效率為20%~40%,布袋除塵器除汞效率普遍高于靜電除塵器。

    3.3.1.3 新式整體半干法煙氣脫硫技術(shù) 新式整體半干法煙氣脫硫(NID)技術(shù)[14-15]是ALSTOM公司在120多套干法脫硫裝置基礎(chǔ)上發(fā)展起來的新一代煙氣凈化工藝。如圖1所示,煙氣通過預(yù)除塵器,經(jīng)NID系統(tǒng)反應(yīng)器底部進(jìn)入,在低溫高濕的條件下煙氣中二氧化硫與吸收劑氧化鈣反應(yīng),之后煙氣攜帶干燥大量固體顆粒進(jìn)入靜電除塵器,干燥的循環(huán)灰被靜電除塵器分離出來輸送給混合器,灰渣進(jìn)入灰倉。這種技術(shù)可以有效控制燃煤電廠的汞排放,除汞效率可達(dá)87%~92%。

    圖1 新式整體半干法煙氣脫硫(NID)系統(tǒng)示意圖Fig.1 New Integrated Desulfurization System

    3.3.2 吸附脫汞法 吸附脫汞法常用的固體吸附劑有飛灰、鈣基吸附劑、礦物類吸附劑、活性炭等,吸附法除汞方法簡單、易于操作,應(yīng)用前景廣泛。

    3.3.2.1 飛灰 飛灰能夠捕捉煙氣中的汞形成顆粒態(tài)物質(zhì)被除塵設(shè)備脫除,利用飛灰脫汞具有明顯的經(jīng)濟(jì)優(yōu)勢。Qwens等[16]最早提出利用飛灰循環(huán)吸附易揮發(fā)的重金屬。飛灰對汞吸附性能的強(qiáng)弱與其殘?zhí)己砍梢欢ǖ恼嚓P(guān)性[17];同時,煙氣中的氯元素能夠促進(jìn)氣態(tài)單質(zhì)汞向顆粒態(tài)汞的轉(zhuǎn)化。飛灰對汞的吸附存在復(fù)雜的物理吸附和化學(xué)吸附作用[18]。對飛灰進(jìn)行XRF分析[19]顯示,其主要成分是SiO2、CaO、Al2O3和 Fe2O3。根據(jù) Hassrtt和 Eylands的理論[20],MgO、Fe2O3在一定溫度下可促進(jìn)炭基類吸附劑對汞的吸附。在飛灰對燃煤煙氣的吸附過程中,飛灰優(yōu)先吸附單質(zhì)汞,達(dá)到動態(tài)平衡時,再與煙氣中的二氧化硫、氮氧化物等氣體發(fā)生反應(yīng),使部分單質(zhì)汞轉(zhuǎn)化為氧化態(tài)汞。研究表明,低濃度汞條件下,飛灰與商業(yè)活性炭脫汞效果差距不大,但是吸附汞后的飛灰難以處理,最終汞的緩慢揮發(fā)會造成二次污染。

    3.3.2.2 鈣基吸附劑 鈣基吸附劑包括CaCO3、CaO、Ca(OH)2以及水合CaSO4等。鈣基類物質(zhì)價格低廉、易獲取,同時也是有效的脫硫劑。鈣基吸附劑用于脫汞[21],與煙氣中汞的化學(xué)形態(tài)[22]有很大關(guān)系,Ca(OH)2對氧化態(tài)汞[23]的吸附效率可達(dá)到85%,CaO可以很好的吸附HgCl2,但是對單質(zhì)汞的吸附效率很低[24]。廢棄物燃燒所產(chǎn)生的煙氣中汞以二價汞的形式存在,而燃煤煙氣中汞主要以單質(zhì)汞存在[25]。這也就解釋了在廢棄物燃燒爐中除汞效果很好的鈣基吸附劑,對燃煤煙氣中汞的脫除效果卻并不明顯。鈣基吸附劑經(jīng)改性后效果增強(qiáng),Ghorishi[26]等采用改善石灰和硅酸鹽物質(zhì),吸附效率有所增加,帶有結(jié)晶水的CaSO4對單質(zhì)汞的吸附容量明顯增加。

    3.3.2.3 礦物類吸附劑 礦物類吸附劑[27]儲量豐富、價格低廉,并且對環(huán)境無毒無害,這些物質(zhì)本身吸附性能不高,但是經(jīng)過改性處理后吸附性能會大大提高。沸石是一種含有多孔的堿金屬和堿土金屬鹽礦物的總稱,具有很強(qiáng)的吸附能力和離子交換能力。Morency等[28]研究表明,沸石可吸附單質(zhì)汞和氧化態(tài)汞,改性后的沸石材料在吸附劑與汞的質(zhì)量比為5000∶1時,性能與活性炭相當(dāng)。膨潤土是以蒙脫石為主要礦物的黏土,其高比表面積決定了其汞吸附性能。任建莉等[29-30]實(shí)驗(yàn)證明,經(jīng)MnO2浸漬改性的膨潤土、沸石和蛭石脫汞能力大大提高。

    3.3.2.4 活性炭 目前燃煤電廠還沒有一項成熟、可應(yīng)用的燃煤煙氣脫汞技術(shù),然而最接近應(yīng)用的是活性炭吸附法脫汞[31]。活性炭吸附法成本低、除汞效率高,可以脫除煙氣中各種形態(tài)的汞,被認(rèn)為是控制燃煤煙氣中重金屬汞的最有效方法。目前美國已用于垃圾焚燒爐[32],取得了很好的效果。活性炭因其巨大的比表面積和豐富的孔隙結(jié)構(gòu)被賦予極強(qiáng)的吸附性能,目前活性炭已廣泛應(yīng)用于化工、食品、醫(yī)藥、環(huán)保[33-34]等相關(guān)領(lǐng)域中的廢水廢氣處理[35-37]、食品精制、裝修除臭等。

    活性炭用于吸附汞蒸氣始于1920年,之后國內(nèi)外學(xué)者就活性炭除汞進(jìn)行了大量的基礎(chǔ)與應(yīng)用研究?;钚蕴课椒ǔ饕袃煞N方式:粉末狀活性炭噴射除汞法和固定吸附床除汞法?;钚蕴繉奈绞且粋€復(fù)雜的多元化過程。吸附作用的發(fā)生是一個包括吸附、凝結(jié)、擴(kuò)散以及化學(xué)反應(yīng)的過程,與吸附劑自身的物理性質(zhì)(顆粒粒徑、孔徑結(jié)構(gòu)、比表面積)以及表面含氧官能團(tuán)的種類和數(shù)量[38]有很大的關(guān)系。楊立國[17]研究表明,活性炭對汞的平衡吸附量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于飛灰?;钚蕴繉ρ趸瘧B(tài)汞的吸附具有化學(xué)和物理吸附的雙重特征。隨著反應(yīng)溫度的升高,活性炭的吸附能力降低。由此推斷氣態(tài)單質(zhì)汞在活性炭上的吸附作用以物理吸附為主,較高的溫度則易脫附。

    據(jù)美國能源部估計,如果要除汞率達(dá)到90%,脫除0.45 kg汞的成本為2.5~7.0萬美元,如此昂貴的成本費(fèi)用,燃煤電廠很難承受。模擬煙氣中的單質(zhì)汞被酸性氣氛氧化成氧化態(tài)汞并同時被活性炭孔表面活性位所吸附。酸性氣氛在吸附過程中氧化作用可通過預(yù)先在活性炭注入或增加具有氧化性的化學(xué)元素來代替,這為改性活性炭提供了直接的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。改性活性炭是運(yùn)用化學(xué)法在活性炭表面浸入某些特定的化合物,改變活性炭表面的化學(xué)性質(zhì)以及孔隙結(jié)構(gòu),通過與汞反應(yīng)可以有效防止汞蒸氣的逸出,大大提高吸附效率。常見的改性方法有氧化改性、滲硫以及載鹵[39]改性。在活性炭孔徑分布定向調(diào)控和官能團(tuán)改性[40]過程中,采用不同活化劑和活化方式對其進(jìn)行孔徑調(diào)控,實(shí)現(xiàn)適合的孔徑分布,對成品活性炭處理,改變其表面官能團(tuán)的性質(zhì)和數(shù)量。

    周勁松等[41]實(shí)驗(yàn)證明,通過滲硫改性可以在活性炭表面孔隙中形成S—C化學(xué)鍵,與汞反應(yīng)生成穩(wěn)定的化合物HgS。Radisavd等[42]研究表明,經(jīng)硫、氯化物浸泡后的活性炭顆粒對汞的吸附效率可達(dá)95% ~98%。Zeng等[43]用1% 和5% 氯化鋅處理活性炭,改性后的活性炭比表面積減小,但是汞吸附容量分別為原始活性炭的5.5倍和9倍。Sung Jun Lee等[44]用鹽酸和碘化鉀溶液處理褐煤基顆粒活性炭研究其汞吸附性能,研究表明經(jīng)質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%的碘化鉀溶液改性處理的活性炭在140℃時除汞效率最高,而5 mol/L的鹽酸改性處理的活性炭80℃ 條件下除汞效率最高。鄧先倫等[45]研究表明滲硫改性后的活性炭脫汞率達(dá)到99%。Huggins等[46-47]研究發(fā)現(xiàn),在改性后的活性炭表面形成了HgI、Hg-Br2、HgCl2、HgS以及HgO。氧化改性是通過活性炭與氧化性氣體或溶液反應(yīng),也可以用氧等離子體處理活性炭,使其表面化學(xué)性質(zhì)發(fā)生改變。常見的氧化劑有HNO3、H2O2、H2SO4、NaClO、KMnO4、重鉻酸鹽、過渡金屬離子以及含O3的氣體混合物等。氧化改性的程度與活性炭本身性質(zhì)、氧化劑的氧化性強(qiáng)弱以及氧化劑分子在孔內(nèi)的擴(kuò)散能力密切相關(guān),活性炭的微孔越豐富,越容易引入表面官能團(tuán)。El-Hendawy[48]研究發(fā)現(xiàn),經(jīng)H2O2弱氧化處理后的活性炭表面含氧量增加,比表面積和微孔數(shù)量增加,孔徑變大。而用65% 的HNO3加熱狀態(tài)下劇烈氧化后的活性炭總比表面積和孔容降低;黃正宏等[49]研究指出,粘膠基活性炭纖維經(jīng)HNO3強(qiáng)氧化處理后,含氧官能團(tuán)減少,含氧量也減少。對于強(qiáng)氧化改性造成總比表面積和孔容降低的原因,主要有兩種觀點(diǎn)。一種是活性炭微孔內(nèi)產(chǎn)生了大量的含氧官能團(tuán),堵住了微孔;另一種則認(rèn)為是由于液相氧化劑腐蝕了孔墻,引起微孔塌陷造成的。劉子紅等[50]研究發(fā)現(xiàn),經(jīng)氧化改性的粘膠基活性炭纖維表面含氧官能團(tuán)增加,比表面積下降;并且H2O2改性對表面含氮官能團(tuán)沒有破壞作用,NaClO/KOH氧化改性會破壞含氮官能團(tuán),但同時能獲得更多的含氧官能團(tuán)。氧等離子體氧化改性只是在活性炭的外表面引入各種官能團(tuán),并不改變孔隙結(jié)構(gòu)。

    4 展望

    燃煤煙氣汞污染控制方法縱然有很多,但現(xiàn)有的除汞技術(shù)多處于實(shí)驗(yàn)室階段?;钚蕴课椒ǔ亲钣行У臒煔馓幚矸椒ㄖ?,是未來煙氣除汞技術(shù)的發(fā)展趨勢。需要進(jìn)一步開展大量的應(yīng)用基礎(chǔ)方面的研究工作,通過大量試驗(yàn)研究改性處理活性炭,掌握調(diào)控活性炭表面官能團(tuán)和孔隙結(jié)構(gòu)的方法,進(jìn)一步提高除汞效率。同時應(yīng)當(dāng)考慮吸附汞活性炭的處理、轉(zhuǎn)化,以避免二次污染;此外還應(yīng)考慮吸附劑的回收再生[51]以及設(shè)備類型,才能將燃煤煙氣汞治理方案進(jìn)一步推向工業(yè)化。

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