廣州番禺大氣成分站揮發(fā)性有機(jī)物的污染特征

鄒 宇,鄧雪嬌,,王伯光*,李 菲,黃 青 (.暨南大學(xué)環(huán)境工程系,廣東 廣州 5063；.中國氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所,廣東 廣州 50080)

廣州番禺大氣成分站揮發(fā)性有機(jī)物的污染特征

鄒 宇1,鄧雪嬌1,2,王伯光1*,李 菲2,黃 青1(1.暨南大學(xué)環(huán)境工程系,廣東 廣州 510632；2.中國氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所,廣東 廣州 510080)

應(yīng)用GC/FID在線揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)檢測儀,于2011年6月～2012年5月在中國氣象局廣州番禺大氣成分觀測站進(jìn)行了1a的連續(xù)監(jiān)測,獲得了具有高時(shí)間分辨率的VOCs組成、含量及其時(shí)間變化規(guī)律.結(jié)果表明:VOCs濃度月變化范圍是(40.99～65.400)×10-9,月平均濃度48.10×10-9,冬季VOCs濃度高于夏季.VOCs日濃度變化范圍是(35.10～59.13)×10-9.VOCs組分隨季節(jié)變化所占比例不同,烷烴、烯烴和芳香烴全年平均所占比例分別為58%、16%和 26%.采樣點(diǎn)在7月份沒有周末效應(yīng),而在12月份表現(xiàn)出顯著周末效應(yīng).國慶長假期間的大氣VOCs濃度比國慶節(jié)放假前、后均有大幅度降低,降幅分別達(dá)到39.3%和56.7%.采樣點(diǎn)的大氣VOCs濃度與風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)性.當(dāng)風(fēng)向?yàn)镹NE、NE和 SSW 時(shí),風(fēng)速較大,VOCs的濃度較低;當(dāng)風(fēng)向?yàn)?WNW 和 ENE時(shí)則相反.由于夏季溫度高使溶劑揮發(fā)性和植物排放增強(qiáng),所以導(dǎo)致BTEX(苯、乙苯、甲苯和二甲苯)和異戊二烯的濃度在夏季明顯高于冬季.

揮發(fā)性有機(jī)物；在線監(jiān)測；周末效應(yīng)

珠江三角洲位于中國南部,包括香港、澳門和廣州、深圳、珠海、佛山、東莞、中山、江門市的全境和惠州、肇慶的部分地區(qū).三面環(huán)山,另一面毗鄰中國南海.近 20a快速的城市化和工業(yè)化,不斷增加的人為排放和獨(dú)特的地理位置和氣候,珠三角已經(jīng)形成了復(fù)雜的區(qū)域大氣污染,比如光化學(xué)煙霧和灰霾[1].空氣中的一些VOCs(如苯)對人體健康產(chǎn)生危害,而許多 VOCs則作為大氣光化學(xué)反應(yīng)的重要前體物產(chǎn)生 O3、過氧乙酰硝酸酯(PAN)和二次有機(jī)氣溶膠(SOA)等二次污染物,導(dǎo)致空氣質(zhì)量惡化[2-3].空氣中的 VOCs組成復(fù)雜,VOCs濃度水平在時(shí)間上有差異,這種差異與氣象條件有關(guān)[4].因此,掌握 VOCs濃度在時(shí)間上的變化規(guī)律和氣象因素對 VOCs濃度影響有助于珠江三角洲地區(qū)污染物的控制.

目前國內(nèi)已經(jīng)有許多學(xué)者對珠江三角洲大氣VOCs污染現(xiàn)狀進(jìn)行研究.王伯光等[5]1998年9月～2001年4月進(jìn)行了大量的VOCs樣品采集,對珠江三角洲不同功能區(qū)、城市及其下風(fēng)向郊區(qū)、城市垂直方向、日變化和年變化規(guī)律進(jìn)行了觀測和分析.Ho等[6]在2000年11月～2001年2月和2001年6～8月對香港地區(qū)大氣中VOCs的季節(jié)和日變化進(jìn)行了研究.Liu等[7]在 2004年10～11月對珠江三角洲地區(qū) 7個(gè)城市大氣中的VOCs進(jìn)行監(jiān)測和分析.Wang等[8]在 2004年10～11月利用自動氣相色譜對珠江三角洲地區(qū)C3～C1250種非甲烷碳?xì)溥M(jìn)行監(jiān)測分析.Shao等[9]在2000年5月～2000年9月對珠江三角洲地區(qū)大氣 VOCs的空間分布進(jìn)行分析.然而,由于VOCs的樣品采集和檢測較困難,目前對珠江三角洲地區(qū)大氣 VOCs污染現(xiàn)狀研究都是短期加強(qiáng)觀測或非連續(xù)性長期觀測,難以獲得長時(shí)間的、連續(xù)的 VOCs觀測數(shù)據(jù),因而無法掌握珠三角大氣VOCs的組成特征和時(shí)間變化規(guī)律.

為此,本文選取中國氣象局廣州番禺大氣成分站進(jìn)行1a的VOCs自動采樣和連續(xù)觀測,分析VOCs濃度的時(shí)間變化規(guī)律,并結(jié)合1a的氣象數(shù)據(jù)分析氣象因素對 VOCs濃度變化的影響,為珠江三角洲大氣污染物的防控提供科學(xué)依據(jù).本研究基于一個(gè)綜合觀測點(diǎn)進(jìn)行空氣質(zhì)量長期和連續(xù)觀測的研究方法,與之前加強(qiáng)觀測或按功能區(qū)布點(diǎn)觀測的研究方法[5,7,8]相比具有顯著特色.

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 采樣點(diǎn)介紹

2011年6月～2012年5月在中國氣象局廣州番禺大氣成分站測定環(huán)境空氣中揮發(fā)性有機(jī)物,該站屬于一個(gè)綜合觀測站.采樣點(diǎn)(23°00.236'N,113°21.292'E)位于廣州市番禺區(qū)南村鎮(zhèn)大鎮(zhèn)崗的山頂,海拔 141m,能夠監(jiān)測到在不同季節(jié)和不同污染氣象條件下珠江三角洲典型的大氣污染過程[10].采樣點(diǎn)在春季(3月、4月和5月)以NE和SSW風(fēng)向?yàn)橹?夏季(6月、7月和8月)以SW風(fēng)向?yàn)橹?秋季(9月、10月和11月)以NE風(fēng)向?yàn)橹?冬季(12月、1月和2月)是以NE風(fēng)向?yàn)橹?不同季節(jié)的平均風(fēng)速均為 1.4m/s,而平均溫度的變化較為顯著,從冬季的14.2℃到夏季的29.4.℃

1.2 分析方法

VOC在線監(jiān)測儀器是AMA的GC5000分析系統(tǒng).該系統(tǒng)包括 VOC低沸點(diǎn)分析儀和 BTX高沸點(diǎn)分析儀,由2組采樣系統(tǒng)和2組分離色譜柱系統(tǒng)組成.VOC低沸點(diǎn)分析儀在 13℃富集濃縮,在20℃進(jìn)行2次吸附,溫度升高到200℃進(jìn)行脫附,通過兩維色譜柱得到分離.色譜柱分別采用了 plot柱 Al2O3/Na2SO4,直徑為 0.32mm,膜厚5mm,長度為 60m,反吹柱 carbowax,直徑為0.32mm,膜厚為0.25mm,長度為30m.反吹柱的作用是去除組分中水分和高沸點(diǎn)組分,2種色譜柱子均為極性柱.經(jīng)歷2次熱脫吸,低沸點(diǎn)碳?xì)浠衔锟梢缘玫搅己梅蛛x,檢測器采用火焰離子檢測器(FID).BTX高沸點(diǎn)分析儀在 30℃將揮發(fā)性有機(jī)物預(yù)濃縮,然后熱脫附,并在DB-1柱子上分離以達(dá)到最佳分離并防止相關(guān)化合物的干擾,該柱的直徑為 0.32mm,厚度為 10mm,長度為 60m.檢測系統(tǒng)采用火焰離子監(jiān)測器(FID).檢測目標(biāo)化合物為美國環(huán)保局指定的55種VOCs,時(shí)間分辨率為1次/h.與采用 VOCs離線分析方法[5,9,11]不同,本研究具有高時(shí)間分辨率等特色和優(yōu)勢.除此之外,還有O3、NOx、風(fēng)速、風(fēng)向、溫度等監(jiān)測儀.

1.3 質(zhì)量控制與保證

為確保檢測數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性,監(jiān)測前用美國環(huán)境保護(hù)署認(rèn)可的臭氧前體物標(biāo)準(zhǔn)光化學(xué)氣體進(jìn)行儀器校準(zhǔn).標(biāo)準(zhǔn)氣體為光化學(xué)評估監(jiān)測站(PAMS)標(biāo)準(zhǔn)氣體,含有 55種濃度(體積分?jǐn)?shù))為1×10-6的氣體組成.監(jiān)測前后利用標(biāo)準(zhǔn)氣體采用5點(diǎn)法對儀器進(jìn)行校準(zhǔn)和校核,校準(zhǔn)時(shí)相關(guān)系數(shù)在0.992與0.999之間.此外,還定期對儀器進(jìn)行單點(diǎn)校準(zhǔn)和峰窗漂移校準(zhǔn).但由于2012年2月因儀器故障造成該月的資料缺測.

2 結(jié)果與討論

2.1 VOCs的時(shí)間變化規(guī)律

2.1.1 VOCs的月變化規(guī)律 觀測期間 VOCs總濃度的月均值為 48.10×10-9,變化范圍是(40.99～65.40)×10-9(圖 1).從總體上分析,冬季的VOCs濃度高,夏季低,這可能是由于區(qū)域大氣物理擴(kuò)散或傳輸和混合層高度有關(guān),與 Ho等[6]在香港地區(qū)研究的結(jié)果相符.由于采樣點(diǎn)受到臺風(fēng)影響,9月份期間大部分時(shí)間有雨水,對流作用與雨水沖刷導(dǎo)致 VOCs濃度在該月出現(xiàn)最低值.而11月份出現(xiàn)最大值的原因主要是由于珠注三角洲的典型氣象條件所致,即在秋天由于地表面高壓脊、熱帶環(huán)流和海陸風(fēng)頻繁發(fā)生導(dǎo)致風(fēng)速較低,有利于VOCs的積累[12].由圖2可見,VOCs組成中烷烴所占比例最高,全年所占比例平均為58%,不同季節(jié)所占比例在 50%～67%之間,冬季所占比例最高,夏季最低.芳香烴所占比例次之,全年所占比例平均為 26%,不同季節(jié)所占比例在16%～32%之間,夏季所占比例最高,冬季最低.烯烴所占的比例最低,全年所占比例平均為16%,不同季節(jié)所占比例在 14%～18%之間,夏季所占比例最高,春季最低.VOCs的組分特征隨季節(jié)變化所占不同,這是由于氣象條件、不同污染源造成的.為了進(jìn)一步了解采樣點(diǎn)VOCs的組成特征,通過與世界各城市比較,發(fā)現(xiàn)采樣點(diǎn) VOCs的組分特征與首爾相似,以煉油和石化為主的休斯頓在所有城市中的烯烴比例最大,而全球最大的制造業(yè)基地之一東莞的芳香烴比例最大.

圖1 廣州番禺大氣成分站VOCs濃度的月變化規(guī)律Fig.1 Monthly variation pattern of VOCs concentrations at GPACS

圖2 廣州番禺大氣成分站與其他城市的VOCs組成比較Fig.2 The comparison of VOCs compositions between GPACS and other cities

2.1.2 VOCs的工作日和非工作日變化規(guī)律 采樣點(diǎn)大氣 VOCs濃度在工作日(星期一～星期五)與雙休日(星期六和星期天)的變化規(guī)律受污染氣象條件影響.在 7月份(夏季),采樣點(diǎn)的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)?SW,污染物從鄉(xiāng)村傳輸?shù)讲蓸狱c(diǎn),導(dǎo)致采樣點(diǎn)沒有周末效應(yīng),大氣 VOCs的濃度在雙休日反而比工作日高出約5.3%,其中烷烴、烯烴和芳香烴分別高出5.5%、7.4%和4.0%.而在12月份(冬季),采樣點(diǎn)的主導(dǎo)風(fēng)向發(fā)生變化,以 NE風(fēng)向?yàn)橹?污染物從市中心區(qū)傳輸?shù)讲蓸狱c(diǎn),導(dǎo)致采樣點(diǎn)的周末效應(yīng)顯著,大氣 VOCs的濃度在工作日比雙休日約高出 82.0%,其中烷烴、烯烴和芳香烴分別高出76.5%、102.8%和86.2%(圖3),這與許多城區(qū)的研究結(jié)果相似[22].為了進(jìn)一步研究采樣點(diǎn)工作日和非工作日大氣 VOCs的變化規(guī)律,選取特殊時(shí)間段,即 2011年國慶放假前(9月26日～9月30日)、國慶長假(10月1～7日)和國慶放假后(10月8～12日)三段時(shí)間進(jìn)行了對比研究(圖4).研究發(fā)現(xiàn),國慶長假期間的大氣VOCs濃度比國慶節(jié)放假前、后均有大幅度降低,降幅分別達(dá)到 39.3%和 56.7%.其中,與國慶節(jié)放假前相比,國慶節(jié)期間的烷烴、烯烴和芳香烴分別下降了19.5%、44.3%和64.5%;而與國慶節(jié)放假后相比,國慶節(jié)期間的烷烴、烯烴和芳香烴分別下降了47.8%、59%和71.2%.可見,城區(qū)機(jī)動車數(shù)量及工廠排放減少對國慶節(jié)長假空氣質(zhì)量改善起了重要作用.

圖3 采樣期間廣州番禺大氣成分站VOCs各組分濃度的周變化規(guī)律Fig.3 Weekly variation pattern of VOCs categories concentrations at GPACS during sampling time

2.1.3 VOCs的日變化規(guī)律 采樣點(diǎn)的日濃度均值變化范圍是(35.10～59.13)×10-9,呈現(xiàn)雙峰變化規(guī)律,峰值分別出現(xiàn)在09:00和24:00 (圖5).晚上峰值高于早上峰值,可能與區(qū)域大氣擴(kuò)散條件及混合層高度有關(guān).早上上班交通高峰導(dǎo)致VOCs濃度峰值出現(xiàn),隨后由于光化學(xué)反應(yīng)逐漸加強(qiáng),導(dǎo)致 VOCs濃度峰值緩慢降低,至下午15:00左右降至峰谷.下午18:00左右下班交通高峰又導(dǎo)致VOCs濃度逐漸上升,至深夜24:00達(dá)到最高值.VOCs與 O3的濃度變化呈負(fù)相關(guān),而與NOx變化趨勢一致,反映出 VOCs參與大氣光化學(xué)反應(yīng)的變化規(guī)律.由于具體 VOCs組分的大氣化學(xué)活性差別大,其日變化規(guī)律并不具有統(tǒng)一特征.比如異戊二烯呈現(xiàn)單峰值的日變化規(guī)律,在下午 14:00達(dá)到最大值,表明它受當(dāng)?shù)刂参锱欧庞绊戄^大.

圖4 2011年國慶節(jié)前后廣州番禺大氣成分站VOCs的濃度變化規(guī)律Fig.4 Variation pattern of VOCs concentrations during fore-and-aft China National holidays at GPACS

2.2 VOCs污染的氣象影響因素分析

圖6 風(fēng)速風(fēng)向?qū)OCs濃度變化的影響Fig.6 The effect of wind speed and wind directions on concentrations of VOCs

大氣中VOCs濃度不僅與排放源有關(guān),還與氣象條件有著密切的聯(lián)系.一般當(dāng)風(fēng)向?yàn)镹NE、NE和SSW時(shí),風(fēng)速較大,采樣點(diǎn)大氣VOCs的濃度較低;而當(dāng)風(fēng)向?yàn)镋NE和WNW時(shí),風(fēng)速較小,大氣VOCs的濃度較高, VOCs濃度與風(fēng)速呈負(fù)相關(guān)(圖 6).溫度影響溶劑揮發(fā)和植物排放.大多數(shù)溶劑使用包括甲苯、乙苯和間,對二甲苯等苯系物(BTEX)成分[23-25].這些 VOCs的濃度在夏季明顯高于冬季,高達(dá) 55.7%.因此,在夏季應(yīng)加強(qiáng)控制該地區(qū)溶劑使用所排放的VOCs污染物.植物排放的異戊二烯對溫度變化更為敏感,夏季明顯高于冬季.值得注意的是,采樣點(diǎn)春季和秋季的溫度相似,但異戊二烯的濃度差異較大,說明植物排放異戊二烯還可能受溫度以外因素影響(圖7).

圖7 氣溫對異戊二烯和BTEX濃度變化的影響Fig.7 The effect of temperature on concentrations of isoprene and BTEX

3 結(jié)論

3.1 廣州大氣 VOCs污染具有總濃度水平較高、冬季高于夏季、季節(jié)變化和日變化明顯等特征.烷烴、烯烴和芳香烴的年均比例分別為58%、16%和 26%,烷烴在冬季所占比例最高,夏季最低;芳香烴在夏季所占比例最高,冬季最低;而烯烴在夏季所占比例最高,春季最低.

3.2 當(dāng)空氣污染物從鄉(xiāng)村向城區(qū)傳輸時(shí),采樣點(diǎn)沒有周末效應(yīng),而從城區(qū)向鄉(xiāng)村傳輸時(shí),采樣點(diǎn)的大氣 VOCs濃度在工作日高出雙休日可達(dá)82.0%.同時(shí)還發(fā)現(xiàn)國慶長假期間對大氣 VOCs濃度的削減顯著,與國慶節(jié)放假前、后相比的降幅分別為39.3%和56.7%.

3.3 氣象因素對大氣VOCs濃度影響明顯.當(dāng)風(fēng)向?yàn)镹NE、NE和SSW時(shí), VOCs的濃度較低;當(dāng)風(fēng)向?yàn)閃NW和ENE時(shí),VOCs濃度較高.氣溫高使溶劑揮發(fā)性和植物排放增強(qiáng),導(dǎo)致BTEX和異戊二烯的濃度在夏季明顯高于冬季.

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Pollution characteristics of volatile organic compounds in Panyu Composition Station.

ZOU Yu1, DENG Xue-jiao1,2,WANG Bo-guang1*, LI Fei2, HUANG Qing1(1.Department of Environment Engineering, Jinan University, Guangzhou 510632, China；2.Institute of Tropical and Marine Meteorology, China Meteorological Administration, Guangzhou 510080,China).China Environmental Science, 2013,33(5)：808～813

Volatile organic compounds (VOCs) were continuously measured by on-line gas chromatography spectrum instrument coupled with fire ion detector from June 2011 to May 2012 at Guangzhou Panyu atmospheric component Station (GPACS), China Meteorological Bureau. The variation pattern of VOC concentrations and compositions was obtained with high time resolution. The results showed that monthly variation of VOCs concentration ranged from 40.99×10-9to 65.40×10-9and the averaged monthly concentration was 48.10×10-9. The concentrations of VOCs were higher in winter than in summer. The diurnal variation of VOCs concentrations ranged from 35.10×10-9to 59.13×10-9.The annual average proportions of alkanes, alkenes and aromatics were 58%, 16% and 26% respectively, its constitutional characterizations varied from different seasons. It was no weekend effect during July while it was very apparent during December. The concentrations of total VOCs in China National holidays were 39.3% and 56.7% lower respectively than in fore-and-aft China National holidays. The VOC concentrations had an anti-correlation with wind speed. The VOCs concentrations were low when the wind directions were NNE, NE and SSW because of the high wind speed, which was in contrary with the situation when the wind directions were WNW and ENE. BTEX and isoprene were dramatically higher in summer than in winter due to the fact that higher temperature caused higher solvent evaporation and plant emission.

VOCs；on-line monitoring；weekend effects

X511

A

1000-6923(2013)05-0808-06

2012-11-15

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41175117,40875090);國家“973”項(xiàng)目(2011CB403400);廣東省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(S2012010008749);公益性行業(yè)(氣象)科研專項(xiàng)(GYHY201306042);廣東省科技計(jì)劃項(xiàng)目(2010A030200012)

* 責(zé)任作者, 教授, tbongue@jnu.edu.cn

鄒 宇(1987-),男,廣東河源人,暨南大學(xué)環(huán)境工程系碩士研究生,主要研究方向?yàn)榄h(huán)境化學(xué)與應(yīng)用.