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    非線性數(shù)據(jù)擬合對(duì)重疊峰信號(hào)的分離

    2013-01-19 03:05:02袁紅志游開明譚延亮
    關(guān)鍵詞:表達(dá)式高斯噪音

    袁紅志,游開明,譚延亮

    (衡陽師范學(xué)院,湖南 衡陽 421008)

    0 引 言

    在化學(xué)領(lǐng)域,重疊的色譜峰,重疊的伏安峰和重疊的光譜信號(hào)等是比較常見的。由于重疊現(xiàn)象的存在,需要對(duì)信號(hào)進(jìn)一步的分離得到各子峰的參數(shù)才能對(duì)其定性和定量分析。分離重疊峰信號(hào)有兩個(gè)步驟:(1)重疊峰的分辨。目的在于提高重疊峰中子峰的分辨率或?qū)⒉幻鞔_的峰位置分辨清楚。主要有導(dǎo)數(shù)分峰法[1]、Fourier去卷積法[2]、微分消卷積法[3]和小波分析及其改進(jìn)法[4]等。這些方法能提高峰群中的各子峰的分辨能力,但不能徹底形成分峰,也不能得到各子峰的參數(shù)[5];(2)重疊峰信號(hào)的分解。目的是獲取重疊峰中各子峰的信息,即將提高分辨力后的峰信號(hào)進(jìn)一步分解成獨(dú)立的子峰。一般采用高斯峰、洛侖茲峰或這兩種峰以不同的比例組合作為模型來擬合需要分解的重疊峰信號(hào),得到各子峰的形狀、位置和面積等信息,通常稱作曲線擬合法[6]。本研究利用最小二乘法[7]對(duì)重疊峰信號(hào)的數(shù)據(jù)進(jìn)行非線性數(shù)據(jù)擬合得到各子峰的函數(shù)表達(dá)式,將傳統(tǒng)的峰分辨和峰分解兩個(gè)步驟合二為一,簡(jiǎn)化了重疊峰信號(hào)分析過程。

    1 理論分析

    高斯峰信號(hào)的函數(shù)表達(dá)式為:

    洛侖茲峰信號(hào)的函數(shù)表達(dá)式為:

    由式(1)、(2)可知,在已知各子峰類型的條件下,只要在重疊峰中得到各子峰A、u、σ這三個(gè)參數(shù),就可以得到高斯峰或洛侖茲峰信號(hào)的全部信息。相鄰獨(dú)立峰的重疊程度分離度用下式表達(dá)[8]:

    式中,ν1和ν2分別表示相鄰重疊峰的峰位置,W1和W2表示獨(dú)立峰的半峰寬。R表示分離度,其值越大,兩個(gè)獨(dú)立峰的分離度越大,重疊程度越?。环粗?,其值越小,分離度越小,重疊程度越大。

    峰高一半處的峰寬度,稱為半峰寬。高斯峰信號(hào)的半峰寬由式(1)可知:

    洛侖茲峰信號(hào)的半峰寬由式(2)可知:

    高斯峰與高斯峰的分離度為:

    高斯峰與洛侖茲峰的分離度為:

    實(shí)際采樣得到的重疊峰信號(hào)都有測(cè)量誤差,表現(xiàn)為噪音信號(hào),測(cè)量值圍繞理論值上下波動(dòng)。最小二乘法是數(shù)據(jù)處理和誤差估計(jì)中常用的數(shù)學(xué)方法,可以依據(jù)對(duì)某事件的大量觀測(cè)而獲得“最佳”結(jié)果或“最可能”表現(xiàn)形式,因此可以利用其來分離重疊峰,得到各子峰的函數(shù)表達(dá)式。

    重疊峰信號(hào)可以表述為如下形式:在等精度測(cè)量時(shí),采樣步長(zhǎng)為h,可以定義優(yōu)值函數(shù):

    f(nh)表示不同采樣點(diǎn)重疊峰的實(shí)際測(cè)量值,當(dāng)A1,u1,σ1,A2,u2,σ2取最佳值時(shí),優(yōu)值函數(shù)X12(A1,u1,σ1,A2,u2,σ2)取極小值,有:

    利用式(10)非線性擬合可以得到的A1,u1,σ1,A2,u2,σ2值,即各子峰的函數(shù)表達(dá)式。非線性擬合計(jì)算量大,數(shù)值計(jì)算存在全局最優(yōu)和局部最優(yōu)的問題,初值選擇的不當(dāng),可能導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果誤差更大,當(dāng)前搜索算法中較快的是Levenberg-Marquardt方法。

    2 重疊峰信號(hào)分離仿真研究

    模擬的含噪音重迭峰信號(hào)由下式產(chǎn)生:

    噪音信號(hào)仿文獻(xiàn)[1]表示為:

    Rnd()函數(shù)返回一個(gè)小于1但大于或等于0的隨機(jī)數(shù)值。Max表示重疊峰信號(hào)強(qiáng)度的最大值,S/N表示信噪比,令其為20。

    對(duì)于重疊峰,子峰的分離度越小,分離越困難。下面對(duì)分離度分別為0.75,1的仿真重疊峰進(jìn)行分離。采樣點(diǎn)為200,步長(zhǎng)為0.05。

    A 高斯-高斯峰重疊信號(hào)的分離:

    令A(yù)1=20,u1=4,σ1=0.8,A2=10,σ2=0.8,u2由分離度確定。根據(jù)式(6)得到分離度分別為0.75,1時(shí),u2分別為5.413,5.884;Max取值分別為22.55,20.68。

    分離度0.75時(shí)高斯-高斯峰重疊信號(hào)如圖1所示,可以發(fā)現(xiàn)該信號(hào)左、右邊的上升、下降速率不同,用單高斯函數(shù)非線性擬合后更加明顯。用單高斯函數(shù)非線性擬合后的優(yōu)值函數(shù)取值為:119.606。用雙高斯峰非線性擬合的結(jié)果如圖2所示,其優(yōu)值函數(shù)取值為:21.862。觀察圖1、圖2可知,用雙高斯函數(shù)非線性擬合結(jié)果較佳,優(yōu)值函數(shù)取值也證明了該信號(hào)是重疊的信號(hào),不是單高斯峰。對(duì)分離度分別為0.75,1的高斯-高斯峰重疊信號(hào)分離結(jié)果見表1。

    表1 非線性擬合結(jié)果及相對(duì)誤差(%)

    圖1 分離度為0.75時(shí)高斯-高斯峰重疊信號(hào)及用單高斯函數(shù)非線性擬合結(jié)果

    B 高斯峰與洛侖茲峰重疊信號(hào)的分離

    令A(yù)1=20,u1=4,σ1=0.8,A2=10,σ2=1,u2由分離度確定。根據(jù)式(7)得到分離度分別為0.75,1時(shí),u2分別為5.456,5.942。Max取值分別為23.37,22.14。

    圖2 分離度為0.75時(shí)高斯-高斯峰重疊信號(hào)及用雙高斯函數(shù)非線性擬合結(jié)果

    分離度0.75時(shí)高斯-洛侖茲峰重疊信號(hào)如圖3所示,可以發(fā)現(xiàn)該信號(hào)左、右邊的上升、下降速率不同,用單高斯函數(shù)非線性擬合后更加明顯。用單高斯函數(shù)非線性擬合后的優(yōu)值函數(shù)取值為:210.348。用高斯-洛侖茲峰非線性擬合的結(jié)果如圖4所示,其優(yōu)值函數(shù)取值為:22.488。觀察圖3、圖4可知,用高斯-洛倫茲函數(shù)非線性擬合結(jié)果較佳,優(yōu)值函數(shù)取值也證明了該信號(hào)是高斯-洛倫茲峰重疊信號(hào),不是單高斯峰。對(duì)分離度分別為0.75,1的高斯-洛倫茲峰重疊信號(hào)分離結(jié)果見表1。

    從表1可以看出分離度大于0.75的高斯-高斯峰、高斯-洛侖茲峰重疊信號(hào)都可以有效的分離出子峰,得到的子峰參數(shù)誤差較小。

    3 結(jié) 論

    利用非線性數(shù)據(jù)擬合含噪音的重疊峰數(shù)據(jù),得到各子峰的參數(shù)。通過仿真分析發(fā)現(xiàn)該方法對(duì)分離度僅為0.75的重疊峰的分離也有很好的效果。在分離度相同時(shí),對(duì)高斯-洛侖茲峰重疊信號(hào)分離的相對(duì)誤差小于對(duì)高斯-高斯峰重疊信號(hào)的分離;得到的各子峰參數(shù)相對(duì)誤差隨分離度的提高而減小。該方法可用于實(shí)際的含噪音重迭峰信號(hào)進(jìn)行處理。

    [1]盧小泉,劉宏德,張敏,等.分?jǐn)?shù)導(dǎo)數(shù)結(jié)合傅里葉最小二乘擬合處理含噪音的重迭信號(hào)[J].分析化學(xué),2003,33(2):143-147.

    [2]Sten O E.The Fourier transform of voltammnetric peak and its use in resolution enhancement.[J].Electroanal Chem,1990,296:371-394.

    [3]方建興,吳茂成,王定興.微分消卷積法提高重疊譜圖的分 辨 率[J].光 譜 學(xué) 與 光 譜 分 析,1998,18(6):666-668.

    [4]王瑛,莫金垣,陳曉燕.二階樣條小波卷積法分辨重疊化學(xué)信號(hào)[J].中國(guó)科學(xué)B輯:化學(xué),2003,33(04):296-305.

    [5]李一波,黃小原.基于RBFNN和GA的重疊峰分辨技術(shù)[J].應(yīng)用科學(xué)學(xué)報(bào),2002,20(1):99-103.

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    [7]向前,林春生,程錦房.噪聲背景下的盲源分離算法[J].數(shù)據(jù)采集與處理,2006,21(1):42-45.

    [8]陳曉燕,莫金垣,鄒小勇,等.基于分形理論分辨重疊峰的 新 算 法[J].高 等 學(xué) 校 化 學(xué) 學(xué) 報(bào),2004,25(7):1221-1225.

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