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    Al29團(tuán)簇的幾何和電子結(jié)構(gòu)的理論計算研究*

    2011-12-12 01:43:16姚長宏
    濰坊學(xué)院學(xué)報 2011年6期
    關(guān)鍵詞:原子團(tuán)第一性基態(tài)

    姚長宏

    (濰坊學(xué)院,山東 濰坊 261061)

    Al29團(tuán)簇的幾何和電子結(jié)構(gòu)的理論計算研究*

    姚長宏

    (濰坊學(xué)院,山東 濰坊 261061)

    采用第一性原理的全勢能線性Muffin-Tin軌道組合分子動力學(xué)方法對Al29團(tuán)簇進(jìn)行了理論計算。得到了Al29團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)及其一系列的亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)。對這些結(jié)構(gòu)的能量,鍵長和最高占據(jù)態(tài)與最低占據(jù)態(tài)的能量間隔做了討論。并且得到了基態(tài)結(jié)構(gòu)的態(tài)密度。

    第一性原理;團(tuán)簇;基態(tài)結(jié)構(gòu);亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)

    原子團(tuán)簇(atom cluster),是介于原子和固體之間的一個中間態(tài),指幾個到幾百個乃至上千原子通過物理或化學(xué)的結(jié)合力組成相對穩(wěn)定的亞微觀集體[1-2]。對團(tuán)簇的研究可以給我們提供一個理解從分子物理到凝聚態(tài)物理的橋梁,這使得近來對于原子團(tuán)簇的研究成了一個非常熱門的方向[3-4]。同時,對原子團(tuán)簇的研究還是尋找具有一些不尋常的性質(zhì)的新材料的一個來源。近年來對金屬團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)的探索取得了很多的進(jìn)展。除了堿金屬外,鋁團(tuán)簇是被研究的最廣泛的系統(tǒng),小鋁原子團(tuán)簇的研究已經(jīng)非常廣泛。特別是Al13團(tuán)簇基態(tài)結(jié)構(gòu),眾多的研究認(rèn)為是略有畸變的二十面體結(jié)構(gòu)[5-6]。一些尺寸大的團(tuán)簇的研究相對少(例如Al29[7])。本文主要的內(nèi)容就是通過第一性原理的計算來確定Al29中性基態(tài)的結(jié)構(gòu)和其低能量態(tài)的結(jié)構(gòu)。

    1 計算方法簡介

    廣義的第一性原理計算指的是一切基于量子力學(xué)原理的計算。從頭算(ab initio)是狹義的第一性原理計算,它是指不使用經(jīng)驗參數(shù),只用電子質(zhì)量,光速,質(zhì)子中子質(zhì)量等少數(shù)實驗數(shù)據(jù)去做量子計算。本文采用的全勢能線性Mufftin軌道分子動力學(xué)方法(Fplmtomd)是一種優(yōu)良的第一性原理計算方法,其基本的原理和使用可以在相關(guān)的文獻(xiàn)中找到[8-9]。

    原子團(tuán)簇的計算可以分成兩步,首先是構(gòu)造出一些初始的結(jié)構(gòu)構(gòu)型,然后把這些初始的構(gòu)型使用第一性原理來計算得到收斂的結(jié)果。在結(jié)構(gòu)優(yōu)化的過程中,盡可能多的選擇初始結(jié)構(gòu),初始結(jié)構(gòu)的構(gòu)造可以采用手工搭建的方式,也可以通過一些隨機(jī)程序來實現(xiàn)。

    2 結(jié)果與討論

    使用100個初始的結(jié)構(gòu)用來搜索Al29團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu),得到了超過60個以上的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)。Al29選擇了8個能量最低的結(jié)構(gòu)放在圖1中。每幅圖中的結(jié)構(gòu)按能量從低到高的秩序排列,Al29S1的能量最低,Al29S2次之,依次類推,Al29S8能量最高。表1是Al29團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)、點群、配位數(shù)的范圍,配位數(shù)的平均值,最近鄰鍵長的范圍。其平均值,單位都是原子單位au,結(jié)合能單位是e V,HOMO-LUMO間隔用Gap單位是eV,圖2是Al29基態(tài)結(jié)構(gòu)Al29S1的態(tài)密度圖。

    圖1的Al29S1是Al29團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu),C1對稱,結(jié)合能是92.508 e V,鍵長的數(shù)據(jù)從4.797 au到6.517 au,平均值是5.212 au。Al29S2是第二穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),結(jié)合能是92.469 e V。Al29S4是第四穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),結(jié)合能是92.399 e V。這個結(jié)構(gòu)和Doye J P等[9]報道的D5h結(jié)構(gòu)符合的很好,在我們的計算中不是基態(tài)結(jié)構(gòu)。

    Al29的HOMO-LUMO能量差值列在表1中,Al28S1到Al28S8的平均值是Al29S1到Al29S8的平均值是0.273 e V。圖2是Al29團(tuán)簇基態(tài)結(jié)構(gòu)Al29S1的態(tài)密度,費(fèi)米能級是-3.246 eV。

    圖1 Al29中性團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)

    表1 Al29團(tuán)簇的主要計算數(shù)據(jù)

    3 結(jié)論

    用全勢能線性Muffin-Tin軌道組合分子動力學(xué)方法對Al29團(tuán)簇進(jìn)行了計算,每種團(tuán)簇都是選擇了大量的初始結(jié)構(gòu)并且是得到了很多穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),不但考慮了高對稱及可以想到的有規(guī)則的結(jié)構(gòu),更考慮了隨機(jī)安排的無規(guī)則結(jié)構(gòu),基本上保證了真實基態(tài)的獲得。這是能得到很多前人未找到的基態(tài)結(jié)構(gòu)的重要原因。其基態(tài)結(jié)構(gòu)有的與一些學(xué)者的研究結(jié)構(gòu)相同,另外一些則是一些新的沒有報道過的結(jié)構(gòu),并且同這些學(xué)者的研究做了對比。

    圖2 Al29基態(tài)結(jié)構(gòu)Al29 S1的態(tài)密度(DOS)

    [1]Jarrold M F.Nanosurface chemistry on size selected silicon clusters[J].Science,1991,252(5009):1085-1092.

    [2]王廣厚.團(tuán)簇物理的新進(jìn)展(Ⅰ)[J].物理學(xué)進(jìn)展,1994,14(2):121-172.

    [3]Khanna S N,Jena P.Assembling crystals from clusters[J].Phys Rev Lett,1992,69(11):1664-1667.

    [4]Gong X G.Kumar V.Enhanced stability of magic clusters:A case study of icosahedral Al12X(X=B,Al,Ga,C,Si,Ge,Ti,As)[J].Phys Rev Lett,1993,70(14):2078-2081.

    [5]Yang S H,Drabold D A,Adams J B,et al.First-principles local-orbital density-functional study of Al clusters[J].Phys Rev B,1993,47(3):1567-1576.

    [6]Rao B K,Jena P.Evolution of the electronic structure and properties of neutral and charged aluminum clusters:A comprehensive analysis[J].J Chem Phys,1999,111(5):1890-1904.

    [7]Doye J P.A model metal potential exhibiting polytetrahedral clusters[J].J Chem Phys,2003,119(2):1136-1149.

    [8]Methfessel M.Elastic constants and phonon frequencies of Si calculated by a fast full-potential linear-muffin-tin-orbital method[J].Phys Rev B,1988,38(2):1537-1540.

    [9]Methfessel M,Schilfgaarde M V.Derivation of force theorems in density-functional theory:Application to the full-potential LMTO method[J].Phys Rev B,1993,48(7):4937-4940.

    (責(zé)任編輯:劉乃生)

    The Theoretical Research of the Geometry and Electronic Structure of Al29Clusters

    YAO Chang-h(huán)ong
    (Weifang University,Weifang 261061,China)

    The geometry and electronic structures of Al29clusters were calculated using full-potential linear-muffin-tin-orbital molecular-dynamics(FP-LMTO MD)based on first principle.We have found some new ground states and a series of stable structures.The binding energy,bond,the calculated energy gap between the highest occupied molecular orbital and the lowest unoccupied molecular orbital(HOMO-LUMO)and the density of states(DOS)are discussed.

    first principles,cluster,ground state structure,metastable structure

    2011-03-12

    濰坊學(xué)院博士科研基金項目(2010BS11)

    姚長宏(1975—),男,山東日照人,濰坊學(xué)院物理與電子科學(xué)學(xué)院講師,博士。

    O481 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號:1671-4288(2011)06-0038-03

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