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    鋁摻雜對(duì)銅鈰復(fù)合氧化物催化一氧化碳氧化性能的影響

    2010-09-15 11:46:04毛東森方珍妮楊志強(qiáng)
    關(guān)鍵詞:分散度催化活性晶粒

    王 倩 毛東森方珍妮 俞 俊 楊志強(qiáng)

    (上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,上海 200235)

    鋁摻雜對(duì)銅鈰復(fù)合氧化物催化一氧化碳氧化性能的影響

    王 倩 毛東森*方珍妮 俞 俊 楊志強(qiáng)

    (上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院,上海 200235)

    以金屬硝酸鹽為原料、碳酸鈉為沉淀劑,采用共沉淀法制備了一系列Cu0.1Ce0.9-xAlxOy復(fù)合氧化物催化劑,并用低溫氮?dú)馕?脫附、X-射線衍射(XRD)和氫-程序升溫還原(H2-TPR)等對(duì)樣品進(jìn)行了表征,利用微反-色譜評(píng)價(jià)裝置考察了催化劑對(duì)CO低溫氧化反應(yīng)的活性,研究了 Al含量(x=0~0.3)和催化劑焙燒溫度(350、500 和 650 ℃)對(duì) Cu0.1Ce0.9-xAxOy催化活性的影響。結(jié)果表明,隨著催化劑中Al含量(x)的增加,Cu0.1Ce0.9-xAlxOy的催化活性先提高,至x=0.1時(shí)達(dá)到最大,之后又逐漸降低;當(dāng)催化劑的焙燒溫度為 500 ℃時(shí),Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy的催化活性最大。Cu0.1Ce0.9-xAlxOy的催化活性與其 CuO 的還原性之間有較好的對(duì)應(yīng)關(guān)系。

    鋁;CuO-CeO2催化劑;CO低溫氧化;共沉淀

    CO消除在許多方面都有重要的使用價(jià)值,隨著人們對(duì)環(huán)境污染問題關(guān)注程度的不斷提高,如何高效、低成本地消除CO更具有實(shí)際意義。因此,實(shí)現(xiàn)CO在較低溫度下氧化轉(zhuǎn)化已經(jīng)成為催化研究的熱點(diǎn)問題之一[1]。

    用于CO低溫氧化反應(yīng)的催化劑主要有貴金屬和非貴金屬兩大類。貴金屬催化劑如Pt、Pd和Au等具有很高的催化活性,但由于貴金屬的資源有限、價(jià)格高昂,限制了其在工業(yè)中的廣泛應(yīng)用。因此,人們對(duì)非貴金屬催化劑如Cu、Co和Mn等進(jìn)行了大量的研究。其中,CuO-CeO2復(fù)合氧化物因具有較高的活性而被認(rèn)為是最有希望替代貴金屬的一類非貴金屬催化體系[2-3]。

    CuO-CeO2復(fù)合氧化物對(duì)CO低溫氧化反應(yīng)具有高的催化活性表明,CuO和CeO2之間存在著協(xié)同效應(yīng),且兩者之間的相互作用對(duì)其催化活性有顯著的影響[4-8]。研究表明,在CuO-CeO2催化劑中添加一些助劑可改善CuO和CeO2之間的相互作用,從而提高其催化活性[9-13]。Wang等[9]的結(jié)果表明,添加一定量稀土釤(Sm)的CuO/CeO2-SmO2催化劑,其 CO氧化活性高于CuO-CeO2。Lin等[11]發(fā)現(xiàn)添加錫(Sn)的CuO/Ce0.7Sn0.3O2催化劑的活性要高于CuO/CeO2,其催化CO完全氧化的反應(yīng)溫度分別為90和100℃。Zhang 等[12]也發(fā)現(xiàn)添加一定量的 Sn(nCe∶nSn=8∶2)可大大提高CuO-CeO2的催化活性,CO完全轉(zhuǎn)化所需的反應(yīng)溫度從120℃顯著降低至75℃。最近,Zou等[13]的工作表明,在CuO-CeO2中添加少量的Ti(nTi∶nCe=1∶9和3∶7)可提高CuO-CeO2的催化活性,而添加過量的 Ti(nTi∶nCe=5∶5)則降低 CuO-CeO2的催化活性。另外,雖然在CuO/Al2O3催化劑中添加CeO2以提高其催化活性的研究已不少[14-18],但有關(guān)添加Al對(duì)CuOCeO2復(fù)合氧化物催化CO低溫氧化性能影響的研究尚未見報(bào)道。

    本工作以金屬硝酸鹽為原料、碳酸鈉為沉淀劑,采用共沉淀法制備了一系列 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy復(fù)合氧化物催化劑,考察了Al含量和催化劑焙燒溫度對(duì)Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化CO低溫氧化反應(yīng)性能的影響,并將催化劑的活性與物化表征結(jié)果進(jìn)行了關(guān)聯(lián)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 催化劑的制備

    催化劑采用共沉淀法制備:將準(zhǔn)確稱量的Cu(NO3)2·3H2O、Ce(NO3)3·6H2O 和 Al(NO3)3·9H2O 用 適量的蒸餾水溶解,加熱至60℃,然后滴加質(zhì)量百分含量為10%的Na2CO3水溶液。磁力攪拌下使沉淀完全,沉淀終點(diǎn)時(shí)的pH值約為7,沉淀結(jié)束后再恒溫?cái)嚢? h。然后過濾并用50~60℃的蒸餾水反復(fù)洗滌以除去殘留的Na+。所得到的濾餅經(jīng)80℃烘干過夜,研磨后置于馬弗爐中于500℃焙燒4 h得到Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑。

    Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑中 Cu的物質(zhì)的量的含量固定為 0.1,Al的物質(zhì)的量的含量為 0~0.3。為研究焙燒溫度對(duì)催化劑的影響,將Al含量為0.1的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy樣品分別在350、500 和 650 ℃下焙燒4 h。

    為方便起見,上述催化劑以CCA-a-T表示,其中,a代表催化劑中Al的物質(zhì)的量,T代表催化劑的焙燒溫度,如CCA-0.10-500表示催化劑中Al的物質(zhì)的量為0.1,催化劑的焙燒溫度為500℃。

    上述所用試劑均為分析純,由國(guó)藥集團(tuán)上?;瘜W(xué)試劑有限公司經(jīng)銷。

    1.2 催化劑的表征

    催化劑的比表面積(SBET)在美國(guó)Micromeritics公司生產(chǎn)的ASAP 2020M+C型物理化學(xué)吸附儀上采用低溫N2吸/脫附法測(cè)定,測(cè)定前樣品先在真空下于200℃預(yù)處理2 h。

    X-射線衍射(XRD)分析在Bruker D8 Focus型X射線衍射儀上進(jìn)行,采用的輻射源為Cu Kα(λ=0.154 18 nm),石墨單色器,管電壓為 40 kV、管電流為 40 mA,掃描范圍為 10.0°~80.0°,掃描速度為 6°·min-1。根據(jù)X-射線衍射線寬法并利用Scherrer公式計(jì)算晶粒的平均粒徑。

    催化劑的還原性采用氫-程序升溫還原(H2-TPR)表征:50 mg樣品放入石英管反應(yīng)器中,從室溫以20℃·min-1的速率升溫至500℃,還原氣為10%H2和90%N2(體積比)的混合氣,還原過程所消耗的氫氣量由福立公司生產(chǎn)的GC 9750型氣相色譜儀的熱導(dǎo)池檢測(cè)器測(cè)定,檢測(cè)器的溫度為60℃。

    CuO的分散度和晶粒大小采用文獻(xiàn)[19]的方法測(cè)定:將20 mg樣品裝入石英管中,先進(jìn)行第一次H2-TPR測(cè)定,溫度由室溫以20℃·min-1的速率升溫至500℃,得到第一次TPR的信號(hào)峰面積為A1,在氮?dú)庵欣鋮s樣品至60℃,然后將氣體切換成1%N2O和 99%He(體積比)的混合氣,流速為 25 mL·min-1,60℃恒溫保持10 min,使催化劑表面的銅全部被氧化,催化劑再用氮?dú)獯祾吆筮M(jìn)行第二次H2-TPR實(shí)驗(yàn),得到第二次TPR的信號(hào)峰面積為A2。CuO的分散度為D=2A2/A1,氧化銅顆粒大小為d(nm)=1/D。

    1.3 催化活性的評(píng)價(jià)

    催化劑的CO低溫氧化活性測(cè)試在自建的微反-色譜裝置上進(jìn)行[20]。將0.2 g顆粒大小為40~60目的催化劑與0.6 g相同粒度的石英砂均勻混合后裝入內(nèi)徑為6 mm的不銹鋼反應(yīng)器中,原料氣為1%CO、10%O2和 89%N2(體積比)的混合氣,其流量為100 mL·min-1,采用Brooks公司生產(chǎn)的5850E型質(zhì)量流量控制器控制。反應(yīng)原料氣和產(chǎn)物的組成采用福立公司生產(chǎn)的GC 9790型氣相色譜儀進(jìn)行在線分析,氫氣為載氣,流速為60 mL·min-1,熱導(dǎo)池檢測(cè)器,進(jìn)樣口和檢測(cè)器的溫度均為110℃,色譜柱為2 m×3 mm的TDX-01碳分子篩不銹鋼填充柱,柱溫采用一階程序升溫:初始溫度40℃,保持5 min后以30℃·min-1的速率升溫至130℃,然后保持5 min。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 催化劑的活性

    圖1為不同Al含量的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑對(duì)CO氧化反應(yīng)的催化性能。由此可見,添加Al的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy(x>0)催化劑的活性均高于 CuO-CeO2,而且隨著Al含量x值的增加,CO的轉(zhuǎn)化率先逐漸增大,至x=0.1時(shí)達(dá)到最大,之后又逐漸減小。上述結(jié)果表明,添加適量的Al可以提高CuO-CeO2催化CO氧化反應(yīng)的活性,且當(dāng)Al的物質(zhì)的量的含量為0.10時(shí)達(dá)到最佳。這與Wang等[9]所報(bào)道的情況相似,他們?cè)谟媒n法制備的CuO/CeO2-SmO2催化劑時(shí)也發(fā)現(xiàn),添加物質(zhì)的量的含量分別為2%,5%,8%的Sm可提高CuO-CeO2的催化活性且當(dāng)Sm的含量為5%時(shí)達(dá)到最大。

    圖2為不同焙燒溫度下所制備的Al含量x為0.1的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化CO氧化反應(yīng)的結(jié)果。由此可見,當(dāng)催化劑的焙燒溫度由350℃升高至500℃時(shí),CO的轉(zhuǎn)化率顯著增大,CO完全轉(zhuǎn)化所需的反應(yīng)溫度由185℃顯著降低至110℃。然而,當(dāng)催化劑的焙燒溫度由500℃進(jìn)一步升高至650℃時(shí),CO的轉(zhuǎn)化率又明顯降低,CO完全轉(zhuǎn)化所需的反應(yīng)溫度由110℃升高至160℃。

    為了更好地了解Al摻雜對(duì)CuO-CeO2催化CO氧化反應(yīng)性能的影響,將500℃焙燒所制備的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy和Cu0.1Ce0.9Oy催化劑的活性穩(wěn)定性進(jìn)行了比較。結(jié)果表明,在原料氣空速相同(以CO計(jì)為 480 ml·g-1·h-1)的反應(yīng)條件下,Cu0.1Ce0.9Oy催化劑維持CO完全轉(zhuǎn)化的反應(yīng)時(shí)間僅為23 h,反應(yīng)第30 h時(shí)的CO轉(zhuǎn)化率已下降至86%,而Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑連續(xù)反應(yīng)67 h的CO轉(zhuǎn)化率仍然維持100%。上述結(jié)果表明,適量的Al摻雜可同時(shí)提高CuOCeO2催化CO低溫氧化反應(yīng)的活性和穩(wěn)定性。

    2.2XRD分析

    圖3和4分別為不同Al含量和不同焙燒溫度所制備的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy和Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑的XRD圖。由此可見,所有樣品的衍射峰基本與純CeO2的特征衍射峰(PDF:81-0792)一致,表明所制備催化劑中的CeO2都呈螢石結(jié)構(gòu)立方相體系。另外,從圖3可以看出,添加Al使CuO-CeO2催化劑中CeO2的衍射峰的強(qiáng)度減弱而且峰形變寬,表明添加Al使CuO-CeO2催化劑中CeO2的晶粒變小,這與表1中CeO2晶粒大小的計(jì)算結(jié)果相一致。該結(jié)果表明添加Al對(duì)CuO-CeO2催化劑中CeO2晶粒的生長(zhǎng)具有一定的抑制作用,而且這種抑制作用隨Al含量的增加而有所增大。

    由圖4可見,對(duì)于Al含量x為0.1的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑,隨焙燒溫度的升高,催化劑中CeO2的衍射峰強(qiáng)度增強(qiáng),而且峰形變窄,表明其結(jié)晶度變高,CeO2的晶粒增大。尤其是當(dāng)焙燒溫度由500℃升高至650℃時(shí),其CeO2衍射峰的強(qiáng)度顯著增強(qiáng),峰寬明顯變窄,表明其CeO2的晶粒顯著增大。表1中CeO2晶粒大小的計(jì)算結(jié)果證明了這一點(diǎn)。

    此外,圖3和4中所有樣品均未出現(xiàn)晶相CuO的特征衍射峰,表明催化劑中的CuO一部分進(jìn)入了CeO2的晶格形成了Cu-Ce-O固溶體,一部分以高分散的形式存在于CeO2的表面,還有一部分以微小的晶粒存在而無法被XRD所檢測(cè)到[17-18,21-22]。由于銅離子的價(jià)態(tài)和半徑均與鈰離子相差較遠(yuǎn),故銅離子難以進(jìn)入CeO2的體相[23]。張繼軍等[24]采用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法(ICP-AES)和XRD相定量法分別測(cè)定催化劑中總的銅含量和晶相CuO的含量,發(fā)現(xiàn)由檸檬酸絡(luò)合法所制備的CuO-CeO2催化劑中進(jìn)入CeO2晶格的CuO量很少,最多不超過6%(原子百分比)。

    表1 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的比表面積和CeO2的晶粒大小Table 1 SBETand CeO2crystallite size of the Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalysts

    2.3 CuO分散度及晶粒大小的測(cè)定

    由于所制備的 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化 劑 中 CuO 的分散度較高、CuO的晶粒較小,低于XRD的檢測(cè)限(4~5 nm)而無法被檢測(cè)到。為此,采用文獻(xiàn)[19]的方法測(cè) 定了 不同 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑中 CuO的分散 度及表面CuO的晶粒大小,結(jié)果見表2。由此可見,所有樣品中CuO的晶粒大小均小于3 nm,這與上述XRD測(cè)定結(jié)果相一致。

    表2 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑中CuO的分散度和晶粒大小Table 2 Dispersion and crystallite size of CuO in the Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalysts

    由表2可見,Al的添加使CuO-CeO2中CuO的分散度提高,而且隨著Al含量的增加而逐漸增大,至x=0.1時(shí)達(dá)到最大,之后基本不變。與此相對(duì)應(yīng),Al的添加使CuO-CeO2中CuO的晶粒減小,而且隨著Al含量的增加而逐漸減小,至x=0.1時(shí)達(dá)到最小,之后基本不變。

    對(duì)于不同焙燒溫度下所制備的Al含量x為0.1的 Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑,當(dāng)焙燒溫度由 350 ℃升高至500℃時(shí),CuO的分散度明顯提高,然而,當(dāng)焙燒溫度由500℃進(jìn)一步升高至650℃時(shí),CuO的分散度又顯著降低。與此相對(duì)應(yīng),催化劑中CuO的晶粒先減小后又明顯增大。

    2.4 N2吸/脫附表征

    表1 列出了不同 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的 BET比表面積的測(cè)定結(jié)果。由此可見,對(duì)于在500℃焙燒的樣品,添加 Al的 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy(x>0)催化劑的比表面積均高于CuO-CeO2,而且隨著Al含量x值的增加,催化劑的比表面積逐漸增大。這與上述XRD的表征結(jié)果相一致,即Al的加入對(duì)CuO-CeO2催化劑中CeO2的燒結(jié)過程具有抑制作用,而且這種抑制作用隨Al含量的增加而不斷增大。

    對(duì)于 Al含量 x為 0.1的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy樣品,隨著焙燒溫度的不斷升高,樣品的比表面積逐漸減小,尤其當(dāng)焙燒溫度由500℃升高至650℃時(shí),比表面積更是顯著降低,這主要是由催化劑中CeO2的高溫?zé)Y(jié)所致(表 1)。

    2.5 H2-TPR分析

    不同Al含量和不同焙燒溫度所制備的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy和 Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑的 H2-TPR表征結(jié)果分別見圖5和圖6。此外,作為比較,在圖5中還示出了純CuO的H2-TPR曲線。由圖5可見,純CuO在250~415℃出現(xiàn)1個(gè)很大的包峰,這與文獻(xiàn)[7]的結(jié)果相一致。500℃焙燒的不同Al含量的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑均具有 2 個(gè)還原峰(α 和 β),隨著催化劑中Al含量的增加,α峰和β峰的溫度先逐漸向低溫方向發(fā)生位移,至x=0.1時(shí)達(dá)到最低,之后又逐漸升高。

    從圖6可以看出,對(duì)于350℃焙燒的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑,分別在約 265 和 250 ℃處出現(xiàn)一個(gè)主峰(β)和一個(gè)肩峰(α);當(dāng)焙燒溫度由 350 ℃升高至500℃時(shí),2個(gè)峰發(fā)生了明顯的分裂,而且α峰的溫度明顯向低溫方向移動(dòng),峰頂溫度由250℃位移至230℃,β峰的溫度基本不變。當(dāng)焙燒溫度進(jìn)一步升高至650℃時(shí),α峰又以肩峰的形式存在,峰形變得彌散,這可能是高溫焙燒后CuO的存在形式發(fā)生了變化所致。

    有關(guān)CuO-CeO2-MOx催化劑中CuO的還原性研究已有不少報(bào)道,如羅金勇等[17]將CuO/CeO2/Al2O3催化劑中168和212℃處的還原峰分別歸屬于與CeO2強(qiáng)烈作用的高分散Cu物種和與CeO2作用的CuO微晶(這種微晶尺寸小,XRD無法檢測(cè))。于一夫等[18]發(fā)現(xiàn)經(jīng)La(或Y)CeZr改性的Al2O3負(fù)載的CuO催化劑在200~270℃存在2個(gè)還原峰,低溫峰(200~230℃)為高分散CuO的還原,高溫峰(240~270℃)為孤立的CuO微晶的還原。洪慶紅等[19]報(bào)道了采用檸檬酸溶膠-凝膠法制備的 CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化劑存在2個(gè)還原峰,190~200℃處的低溫峰為高分散CuO的還原,250℃處的高溫峰為存在于CeO2晶格中CuO的還原。根據(jù)這些文獻(xiàn)并結(jié)合前述的XRD測(cè)試結(jié)果,我們認(rèn)為本文Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑中的α還原峰可歸屬于與CeO2強(qiáng)相互作用的高分散CuO、β還原峰可歸屬于進(jìn)入CeO2晶格或與CeO2弱相互作用且XRD無法檢測(cè)到的顆粒較大的CuO的還原。

    2.6 影響催化活性的因素

    大量的研究表明,CuO-CeO2催化CO氧化反應(yīng)的活性與其CuO的還原性密切相關(guān),催化劑中的CuO越容易還原,則CuO越容易和CO反應(yīng)生成CO2,催化劑的活性也就越高[6,25-28]。

    在本文中,Al的添加可抑制CuO-CeO2催化劑中CeO2的燒結(jié),使其比表面積增大(表1),有利于CuO的分散,CuO的晶粒減小(表2),從而使CuO更容易還原(圖5),這與催化活性的提高相一致(圖1)。然而,當(dāng)x≥0.1時(shí),隨著x值的進(jìn)一步增大,Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的比表面增大不明顯(表1),CuO的分散度和晶粒大小基本相同(表2)。此外,催化劑中會(huì)有一部分CuO與Al2O3相接觸發(fā)生相互作用,而與Al2O3相互作用的CuO比與CeO2相互作用的CuO難還原[17],從而使CuO的還原溫度逐漸升高,故催化劑的活性也相應(yīng)地降低。鐘依均等[29]的研究結(jié)果表明,CuO/CeO2的催化活性明顯大于CuO/Al2O3。由此可見,Al的添加對(duì)CuO-CeO2催化劑具有雙重作用:一方面,可提高CuO-CeO2催化劑的比表面積,有利于CuO的分散,從而提高CO的氧化活性;另一方面,Al會(huì)與CuO發(fā)生相互作用,減少與CeO2相互作用的CuO數(shù)量,從而使催化劑的活性降低。在本文中,當(dāng)Al含量x≤0.1時(shí),前者起主要作用,故隨x值的不斷增大,Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的活性逐漸提高;而當(dāng)x≥0.1時(shí),后者起主要作用,故隨x值的進(jìn)一步增大,Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的活性反而降低(圖 1)。

    對(duì)于不同焙燒溫度下制備的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑,當(dāng)焙燒溫度由350℃升高到500℃時(shí),CuO與CeO2之間的相互作用增強(qiáng)[22-23],CuO的分散度提高,CuO的晶粒減小(表2),從而使CuO的還原溫度顯著降低(圖6),表明其還原性明顯增強(qiáng),故催化劑的活性也相應(yīng)地大幅度提高(圖2);當(dāng)焙燒溫度進(jìn)一步升高到650℃時(shí),由于催化劑中CeO2的高溫?zé)Y(jié),使催化劑的比表面積減小(表1),不利于CuO的分散;此外,高溫焙燒時(shí)CuO本身容易燒結(jié),兩者共同作用的結(jié)果使CuO的晶粒增大(表2),從而使CuO的還原性明顯變差,故催化劑的活性也相應(yīng)地減弱(圖 2)。

    3 結(jié) 論

    適量的鋁摻雜可顯著提高CuO-CeO2催化CO低溫氧化反應(yīng)的活性和穩(wěn)定性。鋁含量(x)和焙燒溫度對(duì)Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的催化活性有顯著的影響,其最佳值分別為0.1和500℃。Cu0.1Ce0.9-xAlxOy的催化活性與其CuO的還原性密切相關(guān):CuO越容易還原,則催化劑的活性越高。

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    Effect of Aluminum Addition on Performance of CuO-CeO2Catalyst for Oxidation of CO

    WANG Qian MAO Dong-Sen*FANG Zhen-NiYU Jun YANG Zhi-Qiang
    (School of Chemical and Environmental Engineering,Shanghai Institute of Technology,Shanghai 200235)

    A series of Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalysts were prepared by co-precipitation using metal-nitrates and sodium carbonate as raw materials and precipitating agent,respectively.The obtained catalysts were characterized by low temperature N2adsorption/desorption,XRD and H2-temperature-programmed reduction (H2-TPR)techniques.Their catalytic activities for the low temperature oxidation of CO were evaluated by using a microreactor-GC system.The effects of Al content and catalyst calcination temperature on the activity of the Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalysts were investigated.The results show that the catalytic activity of the prepared Cu0.1Ce0.9-xAlxOyincreases firstly with Al content,reaches a maximum at x=0.1,and then decreases.On the other hand,the CO conversion reaches a maximum over the Cu0.1Ce0.8Al0.1Oycatalyst calcined at 500 ℃.The activity of the Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalyst for CO oxidation is well correlated with the reducibility of CuO.

    aluminum;CuO-CeO2catalyst;low temperature CO oxidation;co-precipitation

    O643.3

    A

    1001-4861(2010)09-1639-07

    2010-04-12。收修改稿日期:2010-06-08。

    上海市教委重點(diǎn)學(xué)科建設(shè)項(xiàng)目(No.J51503)、上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院研究生創(chuàng)新能力培養(yǎng)專項(xiàng)資金項(xiàng)目(No.YC200906)和上海應(yīng)用技術(shù)學(xué)院科技發(fā)展基金(No.KJ2008-01)資助。

    *通訊聯(lián)系人。E-mail:dsmao@sit.edu.cn,Tel/fax:(021)-64941386

    王 倩,女,25歲,碩士生;研究方向:環(huán)境催化。

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