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    石墨烯異質(zhì)結(jié)構(gòu)修飾玻碳電極對(duì)鄰苯二酚的靈敏檢測(cè)

    2025-02-07 00:00:00雷鵬衛(wèi)芃佳吳妮李明璐雙少敏
    分析化學(xué) 2025年1期
    關(guān)鍵詞:鄰苯二酚石墨烯

    關(guān)鍵詞 鄰苯二酚;石墨炔/石墨烯;異質(zhì)結(jié)構(gòu);協(xié)同催化;電化學(xué)傳感

    酚類化合物(PECs)具有毒性、誘變性和致癌性,會(huì)對(duì)人體健康和生態(tài)系統(tǒng)造成嚴(yán)重且持久的影響[1]。鄰苯二酚(CC)是一種PECs,對(duì)眼睛、皮膚和呼吸道有腐蝕作用,也會(huì)對(duì)肝臟和紅細(xì)胞造成損傷,并且在環(huán)境中長(zhǎng)時(shí)間持續(xù)存在,對(duì)人體和其他生物產(chǎn)生毒性作用[2-3]。目前, CC 的檢測(cè)方法主要包括高效液相色譜-質(zhì)譜法[4]、氣相色譜-質(zhì)譜法[5]、熒光法[6]和流動(dòng)注射分析[7]等,但這些方法存在操作復(fù)雜、檢測(cè)成本高和耗時(shí)長(zhǎng)等不足。與傳統(tǒng)檢測(cè)方法相比,電化學(xué)檢測(cè)法因具有高靈敏度、低檢出限和良好的檢測(cè)特異性等優(yōu)勢(shì)而備受關(guān)注[8-9]。Li 等[10]基于多壁碳納米管和鉑納米粒子修飾的共價(jià)多金屬氧酸鹽有機(jī)框架(PtNPs@CPOFs-MWCNTs)修飾電極實(shí)現(xiàn)了對(duì)CC 的靈敏檢測(cè),檢出限為0.67 μmol/L。Yuan 等[11]通過原位硬模板法制備了負(fù)載銅單原子的氮摻雜空心碳球(Cu SAs/N-CSs),將其作為電極材料用于CC的電化學(xué)傳感。實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果表明, Cu SAs/N-CSs 對(duì)CC 具有更強(qiáng)的吸附效果和更高的親和力,提高了CC 的電催化和傳感性能。但是,實(shí)際環(huán)境體系中CC 的殘留量低、干擾物多,準(zhǔn)確檢測(cè)CC 具有較大難度。因此,開發(fā)一種高選擇性和高靈敏度的CC 電化學(xué)檢測(cè)方法對(duì)環(huán)境保護(hù)具有重要意義。

    石墨炔(GDY)是一種新型的二維材料,由炔鍵和雙鍵交替排列組成,使所有共軛的GDY 具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)[12-13]。GDY 因具有豐富的碳化學(xué)鍵和較強(qiáng)的表面功能修飾能力而備受關(guān)注[14]。然而, GDY 的導(dǎo)電性不佳,因此在電化學(xué)傳感器中的實(shí)際應(yīng)用受到限制[15-16]。通常將GDY 與其它導(dǎo)電性優(yōu)異的納米材料相結(jié)合,如金屬納米顆粒[17]和碳納米管(CNTs)[18],以增強(qiáng)其電化學(xué)傳感性能。Zhu 等[17]通過簡(jiǎn)單的化學(xué)沉積和自還原方法制備了鉑@石墨炔(Pt@GDY)復(fù)合材料,構(gòu)建了Pt@GDY 復(fù)合材料修飾電極。利用GDY 和PtNPs 之間的協(xié)同效應(yīng)使其對(duì)壬基酚和多巴胺表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)傳感性能,在實(shí)際水樣檢測(cè)中顯示出良好的的應(yīng)用潛力。Xiao 等[18]將多壁碳納米管(S-MWCNTs)與GDY 按一定比例簡(jiǎn)單混合后修飾玻碳電極(GCE),對(duì)多巴胺表現(xiàn)出良好的分析性能,并成功應(yīng)用于血清和尿液樣本的檢測(cè)。石墨烯(GR)作為一種導(dǎo)電性優(yōu)異的碳材料,具有較大的比表面積,不僅可利用π-π 作用吸附CC 實(shí)現(xiàn)富集,而且可以加快電催化過程,是理想的電極材料基底[19-20]。然而,目前采用片狀GDY/GR 構(gòu)建CC 電化學(xué)傳感器的研究鮮有報(bào)道。

    本研究采用液體剝離GR 作為外延模板合成了GDY/GR 異質(zhì)材料,并將其用于修飾GCE,構(gòu)建了一種電化學(xué)傳感器用于CC 的檢測(cè)(圖1)。此傳感器對(duì)CC 表現(xiàn)出良好的電催化性能,具有高靈敏度、高穩(wěn)定性和良好的選擇性,可用于實(shí)際水樣中CC 的檢測(cè)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    Ultra DLDi 型X 射線光電子能譜儀(美國(guó)Thermo 公司);CHI660E 電化學(xué)工作站(上海辰華儀器有限公司);TENSOR Ⅱ型傅里葉變換紅外光譜儀和D2 PHASER 型X 射線衍射儀(德國(guó)Bruker 公司);JEM 2100F 透射電子顯微鏡(日本電子光學(xué)公司)。

    CC(≥99%)、75%四丁基氟化銨溶液、六(三甲硅基乙炔基)苯(≥97%)、羧基化石墨烯(GR,50~200 nm, gt;98%)和無水醋酸銅(≥99.7%)(上海阿拉丁生化科技股份有限公司);苯酚、對(duì)苯二酚、苯胺、對(duì)硝基苯酚、對(duì)苯二胺、硝基苯、乳糖、尿酸、色氨酸、酪氨酸、抗壞血酸、谷胱甘肽、NaCl和KCl (分析純,上海阿拉丁生化科技股份有限公司);全氟磺酸型聚合物(Nafion)溶液(5%,美國(guó)杜邦公司);二氯甲烷、二甲基甲酰胺和四氫呋喃(分析純,天津市大茂化學(xué)試劑廠)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 前驅(qū)體產(chǎn)物的制備

    稱取100.0 mg 六(三甲硅基乙炔基)苯溶解在40 mL 二氯甲烷中,加入1.5 mL 四丁基氟化銨,在0 ℃下攪拌20 min。然后用超純水洗滌2 次,以無水MgSO4 干燥并過濾,得到前驅(qū)體。

    1.2.2 GDY/GR的制備

    [21]將上述前驅(qū)體分散在10.0 mL 二氯甲烷中,然后逐滴加入到含有10.0 mg 石墨烯和50 mg 無水醋酸銅的吡啶溶液(40.0 mL)中,反應(yīng)在氮?dú)夥諊卤3? d;離心收集固體產(chǎn)物,依次用二甲基甲酰胺、1.0 mol/L HCl 和超純水洗滌;60 ℃真空干燥過夜后,得到GDY/GR 異質(zhì)材料。

    1.2.3 GDY/GR/GCE的制備

    采用氧化鋁漿拋光處理GCE(Φ=2 mm)。將5.0 mg GDY/GR 分散到2.0 mL 超純水中,超聲處理30 min。移取12 μL GDY/GR 分散液滴涂在GCE 表面,在紅外燈下干燥10 min,得到GDY/GR/GCE。

    1.2.4 電化學(xué)測(cè)量

    電化學(xué)測(cè)量在CHI-660E 電化學(xué)工作站上進(jìn)行,采用三電極體系:以鉑絲電極為對(duì)電極、Ag/AgCl電極為參比電極、修飾GCE 為工作電極。循環(huán)伏安(CV)法的掃速為50 mV/s,電位窗口為0~0.6 V。差分脈沖伏安(DPV)法的電位窗口為0~0.4 V,脈沖寬度為0.1 s,脈沖周期為0.2 s,振幅為0.05 V。電化學(xué)阻抗譜(EIS)測(cè)量的頻率范圍為0.01 Hz~100 kHz,振幅為0.005 V。CV 和EIS 測(cè)試在含有5.0 mmol/LK3[Fe(CN)6]/K4[Fe(CN)6]的0.1 mol/L KCL 溶液中進(jìn)行。配制1.0 mmol/L CC 標(biāo)準(zhǔn)溶液,以0.1 mol/L 磷酸鹽緩沖溶液(PBS)稀釋至所需濃度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 GDY/GR的表征

    以GR 為模板制備了GDY/GR 異質(zhì)材料。通過透射電子顯微鏡(TEM)分析GDY/GR 的形貌(圖2A),發(fā)現(xiàn)GR 在GDY 上生長(zhǎng)后,材料表面粗糙。能量色散X 射線(EDS)分析表明, GDY/GR異質(zhì)材料中存在C和O兩種元素(圖2B)。X 射線光電子能譜(XPS)分析表明, GDY/GR主要由C和O元素組成(圖2C)。C 1s峰可擬合為284.1、285.8和287.6 eV處的3個(gè)特征峰,分別對(duì)應(yīng)C=C、C—C和C=O鍵(圖2D)[22]。O 1s的峰來源于GR 中的羧基(圖2E)[23]。GR、GDY 和GDY/GR 的X 射線衍射(XRD)譜圖見圖2F。GR(圖2F 曲線a)在25.1°處出現(xiàn)碳納米材料的(002)特征衍射峰[22]。由于GDY(圖2F 曲線b)的特殊結(jié)構(gòu),(002)衍射峰出現(xiàn)在21.3°處[24]。GDY/GR(圖2F 曲線c)的衍射峰位移至約22.0°處,峰位移動(dòng)表明GDY 吸附在GR 表面,增大了層間距,減少了片層之間的相互堆積[25]。利用傅里葉變換紅外(FTIR)光譜對(duì)GR、GDY 和GDY/GR 進(jìn)行分析(圖2G)。GR(圖2G 曲線a)在3430 cm–1 處的吸收峰是羥基伸縮振動(dòng)峰,在1725 cm–1 處的吸收峰是C=O的伸縮振動(dòng)峰,在1587 cm–1 處的吸收峰是C=C 的伸縮振動(dòng)峰,在1115 cm–1 附近的吸收峰是芳香環(huán)的伸縮振動(dòng)峰[26-27]。GDY(圖2G 曲線b)在2065 cm–1 處的吸收峰是C≡C 的伸縮振動(dòng)峰[28]。在GDY/GR(圖2G 曲線c)的FTIR 光譜中觀察到GR 和GDY 的特征吸收峰,表明成功制備了GDY/GR 異質(zhì)材料。

    2.2 不同修飾電極的電化學(xué)表征

    通過CV 研究了不同修飾的玻碳電極(GCE)的電化學(xué)行為(圖3A)。GR 具有優(yōu)異的導(dǎo)電性,可以加快電子轉(zhuǎn)移速度,因此GR/GCE(圖3A 曲線a)表現(xiàn)出較高的峰電流。由于GDY 的電導(dǎo)率低, GDY/GCE(圖3A 曲線b)的峰電流明顯減小。與GDY/GCE 相比, GDY/GR/GCE(圖3A 曲線c)的峰電流顯著增大,表明GR 有助于電極表面的電子轉(zhuǎn)移。采用EIS 分析了不同修飾電極的界面特性(圖3B), Nyquist 曲線的直線部分表示擴(kuò)散過程,高頻處的半圓直徑大小對(duì)應(yīng)電荷轉(zhuǎn)移阻抗(Rct)。其中, GR/GCE(圖3B曲線a)的Rct 很小,約為51Ω;GDY/GCE(圖3B 曲線b)的Rct 顯著增大,約為1000Ω;GDY/GR/GCE(圖3B 曲線c)的Rct 約為550Ω。與GDY/GCE 相比, GDY/GR/GCE 的Rct 明顯降低,這是因?yàn)镚R 的導(dǎo)電性優(yōu)異,可以有效促進(jìn)電子轉(zhuǎn)移。

    采用計(jì)時(shí)庫侖法評(píng)估了修飾電極的有效表面積。根據(jù)公式(1)[29]計(jì)算GDY/GCE(圖3C 曲線a)和GDY/GR/GCE(圖3C 曲線b)的有效表面積:

    2.5 CC 的電化學(xué)檢測(cè)

    通過差分脈沖伏安法(DPV)研究了GDY/GR/GCE 用于CC 的定量檢測(cè)性能(圖5)。CC 濃度在1~900 μmol/L 范圍內(nèi)與還原電流呈線性關(guān)系,線性回歸方程為y= –0.00581x–0.550 (R2=0.9948),檢出限為0.11 μmol/L (S/N=3)。與文獻(xiàn)[33-40]報(bào)道的方法相比,本研究制備的GDY/GR/GCE 表現(xiàn)出較低的檢出限和較寬的線性檢測(cè)范圍(表1)。

    2.6 GDY/GR/GCE 的選擇性、穩(wěn)定性和重復(fù)性

    評(píng)估了GDY/GR/GCE對(duì)CC的選擇性。由圖6A可知,常見干擾物對(duì)CC的干擾可忽略不計(jì)(lt;1.1%),表明GDY/GR/GCE可以選擇性檢測(cè)CC??疾炝穗姌O的穩(wěn)定性,在保存30 d后, GDY/GR/GCE對(duì)200 μmol/L CC的檢測(cè)信號(hào)為初始響應(yīng)的97.8%,表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性(圖6B)。采用同一根GDY/GR/GCE 電極對(duì)200 μmol/L 的CC重復(fù)測(cè)試10次(圖6C),檢測(cè)結(jié)果的RSD=2.1%,表明GDY/GR/GCE 具有良好的重復(fù)性。

    2.7 實(shí)際樣品檢測(cè)

    采用本方法檢測(cè)了實(shí)際河水樣品中的CC。在實(shí)際水樣(汾河河水)中添加不同濃度的CC,每個(gè)濃度水平下平行檢測(cè)3 次,同時(shí)采用高效液相色譜(HPLC)對(duì)樣品進(jìn)行分析,以驗(yàn)證其性能。結(jié)果如表2所示, GDY/GR/GCE 對(duì)CC 檢測(cè)的回收率為98.2%~101.1%, RSD≤3.4%,并且兩種方法之間沒有顯著差異,表明GDY/GR/GCE 用于檢測(cè)實(shí)際河水樣品中的CC 具有良好的可靠性。

    3 結(jié)論

    采用液體剝離GR作為外延模板合成了GDY/GR 異質(zhì)材料,將其作為電極修飾材料構(gòu)建了一種用于CC靈敏檢測(cè)的電化學(xué)傳感器。GDY/GR/GCE 對(duì)CC 表現(xiàn)出良好的電催化性能,具有高靈敏度、高穩(wěn)定性與良好的選擇性,用于實(shí)際河水樣品中CC 的檢測(cè),效果良好。本方法簡(jiǎn)便、靈敏、選擇性良好,在環(huán)境、生物標(biāo)志物或食品安全分析領(lǐng)域擁有巨大的應(yīng)用潛力。

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