基于電阻釋光檢測方法的輻射應(yīng)急劑量評估特性

關(guān)鍵詞：電阻;熱釋光;光釋光;輻射;劑量評估

核應(yīng)急醫(yī)學(xué)救援中，快速評估傷員的外照射劑量是急性放射病診斷分類和救治的基礎(chǔ)。輻射應(yīng)急條件下，人員往往未攜帶劑量計(jì)，但經(jīng)常攜帶的手機(jī)或儀器設(shè)備中內(nèi)嵌的電子元器件等，可在射線作用下吸收能量并通過釋光方法檢測出來，進(jìn)而評估受到照射的劑量。

隨著以手機(jī)為代表的各類電子產(chǎn)品的普及，現(xiàn)代生活中多數(shù)人會攜帶電子產(chǎn)品，這些產(chǎn)品中幾乎都有表面貼片電阻器件。表面貼片電阻由氧化鋁基底、電阻層、電極和保護(hù)層等結(jié)構(gòu)組成，氧化鋁基底占有較大的體積份額。氧化鋁材料在電離輻射作用下，內(nèi)部特定能態(tài)的電子和空穴可能受激后被晶格缺陷俘獲并處于亞穩(wěn)態(tài)。當(dāng)受到熱或光激發(fā)時，晶格缺陷俘獲的電子/ 空穴對能夠以一定概率復(fù)合并產(chǎn)生處于激發(fā)態(tài)的發(fā)光中心，隨后釋放特定能量的光子從而產(chǎn)生短暫的發(fā)光，即熱釋光（ thermoluminescence， TL ） 或光釋光（optically stimulated luminescence， OSL） 現(xiàn)象，且其發(fā)光強(qiáng)度與所受電離輻射的劑量相關(guān)[1] 。相比其他電子器件，表面貼片電阻的優(yōu)勢包括使用頻率高、易于取樣、樣品可以直接測量、易于替換等?；陔娮栳尮鈾z測的方法用于核應(yīng)急事故劑量重建具有檢測速度快、無響應(yīng)延遲時間、劑量學(xué)特性好、操作簡單等優(yōu)勢。

國內(nèi)外對此已經(jīng)開展了一系列探索和研究。賈育新等[2] 對輻射事故中常用電子元件的光釋光特性進(jìn)行了研究，認(rèn)為電阻作為事故劑量重建性能優(yōu)于電容、二極管、三極管等器件。郭競淵等[3]對比優(yōu)化了電阻元件的光釋光測量條件。孫濤等[1] 對氧化鋁器件的釋光機(jī)制和特性、劑量學(xué)特性研究以及應(yīng)急劑量評估方法進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究。王俊霖等[4] 研究了保存溫度和保持時間對核事故劑量重建中貼片電阻光釋光特性的影響。國外Sholom 等[5] 利用OSL 方法對錢幣、塑料卡片、衣服和鞋子等常見物品進(jìn)行了檢測，分析了其用于應(yīng)急劑量評估的可行性。Bassinet 等[6-8] 研究了對手機(jī)屏幕玻璃進(jìn)行TL 和OSL 檢測的輻射應(yīng)急劑量評估方法。McKeever 等[9] 對物理劑量評估方法和生物劑量評估方法進(jìn)行了較為全面的比較，其中典型的物理劑量評估方法包括了OSL 電阻測量方法。在歐盟啟動的RENEB 計(jì)劃中，16 個國家的23 個參與團(tuán)隊(duì)建立了一個歐盟生物劑量和物理劑量重建網(wǎng)絡(luò)，其中物理劑量評估方法就是利用OSL 和EPR（電子順磁共振）方法對手機(jī)器件進(jìn)行檢測[10] 。

綜上，利用TL 和OSL 對個人經(jīng)常攜帶的電子產(chǎn)品尤其是手機(jī)中的器件進(jìn)行檢測已經(jīng)成為受到國內(nèi)外關(guān)注的核應(yīng)急劑量重建方法。因此本研究利用熱釋光（TL）和光釋光（OSL）檢測方法，對輻照后的表面貼片電阻器件進(jìn)行了檢測，觀察了其用于輻射應(yīng)急劑量評估的特性，為建立輻射應(yīng)急條件下的輻射劑量評估方法和檢測平臺提供支撐。

1 材料與方法

1. 1 樣品的選取和處理

考慮到應(yīng)急條件下，現(xiàn)場人員往往未攜帶個人劑量計(jì)，但是當(dāng)前個人多數(shù)攜帶手機(jī)等電子設(shè)備。電子設(shè)備中常用的電子元器件包括集成電路芯片、電阻、電容、電池、攝像頭等。其中電阻為常用器件之一，取樣簡單，且可以替換，不影響設(shè)備性能。因此本研究樣品選用隨身攜帶手機(jī)或其他電子設(shè)備中常見的表面貼片電阻作為被測對象。為進(jìn)一步提高樣品處理速度并減少信號損失，電阻采用不需要磨去電阻表層的處理方式。電阻生產(chǎn)廠家YAGEO， 封裝型號為1206 型， 阻值為1 000 Ω（2. 2 節(jié)另有標(biāo)注除外），阻值精度1%。因表面貼片電阻體積較小，將相同型號的8 枚電阻構(gòu)成一個被測樣品，排布方式為4×2 整齊排列為一個大小約6. 4 mm×6. 4 mm 的矩形樣品，氧化鋁基底面（白色面）向上，印刷面（深色面）向下。除檢測條件外，樣品采用避光袋存儲，減少光暴露，與在設(shè)備內(nèi)部無光環(huán)境較為一致;樣品存儲放置環(huán)境溫度：15～30 ℃。

1. 2 釋光檢測方法

熱釋光檢測方法：熱釋光讀出儀器為ThermoFisher HARSHAW 3500，預(yù)熱時間10 s，預(yù)熱溫度50 ℃，升溫速率5 ℃ / s，測度溫度范圍50℃ ～400 ℃，測量時長100 s，以100 s 內(nèi)發(fā)光總面積（發(fā)光曲線逐點(diǎn)累積求和）為總TL 發(fā)光強(qiáng)度。測量時樣品放置到樣品檢測托盤，空白面（無印刷字符面）面向光探測器放置。樣品照射方法：采用X射線輻照儀，儀器型號RAD SOURCE RS2000，主要參數(shù)： 電壓160 keV、電流25 mA、劑量率1. 175 Gy/ min，照射時電阻樣品平鋪避免重疊。

光釋光檢測方法：光釋光測量儀型號為Riso-DA-20。測試條件：激發(fā)光源采用藍(lán)光LED 陣列（470±30 nm），激發(fā)光強(qiáng)度為90%，CW-BOSL 工作模式;采用紫外可見單光子探測器，工作電壓2 000 V，使用濾波片U340;單個樣品測量時間為100 s。樣品照射方法：采用Riso-DA-20 β 射線輻照器（90Sr/ 90Y 輻射源），劑量率：0. 073 Gy/ s，照射時電阻樣品平鋪避免重疊。

2 結(jié)果與討論

2. 1 熱釋光測量的典型發(fā)光曲線

圖1 為經(jīng)不同劑量照射后的電阻樣品熱釋光測量的發(fā)光曲線?？梢姷蛣┝空丈淝闆r下有一個主發(fā)光峰，發(fā)光峰中心溫度約190 ℃;劑量增高時（大于6 Gy）出現(xiàn)第二個發(fā)光峰，第二個發(fā)光峰中心溫度約230 ℃。對比不同劑量照射后電阻熱釋光發(fā)光曲線，可見隨著劑量的增加，發(fā)光峰高度顯著增加。

2. 2 熱釋光信號的穩(wěn)定性

圖2 為照射后電阻熱釋光信號穩(wěn)定性（一致性）的情況，其中圖2（a）為20 個相同阻值電阻經(jīng)10 Gy 照射后熱釋光檢測發(fā)光強(qiáng)度情況，對于10 Gy 照射的1 206 型封裝電阻進(jìn)行熱釋光測量，其相對標(biāo)準(zhǔn)差為4. 3%。圖2（b）為不同阻值電阻經(jīng)10 Gy 照射后熱釋光檢測發(fā)光強(qiáng)度情況，可見對于本批次樣品，1 000 Ω 及其附近阻值的電阻發(fā)光強(qiáng)度較高，其他阻值電阻熱釋光響應(yīng)差別較小。本結(jié)果提示不同阻值的電阻在劑量響應(yīng)方面并不一致，無法簡單用預(yù)建響應(yīng)曲線的方式進(jìn)行劑量評估。

2. 3 熱釋光信號的時間衰減規(guī)律

圖3 為經(jīng)10 Gy 照射后電阻熱釋光信號強(qiáng)度隨時間變化規(guī)律?？梢婋S著照射后時間的增長，熱釋光信號逐漸降低，其中前96 h 衰減速度較快，然后衰減速度趨于平緩。該結(jié)果提示，當(dāng)熱釋光檢測時間距離照射時間數(shù)小時后，需進(jìn)行衰減系數(shù)校準(zhǔn)，以提高劑量分析的準(zhǔn)確性。但是即使經(jīng)過7 d 的衰減，利用本方法進(jìn)行劑量重建仍然具有相當(dāng)?shù)撵`敏度。

2. 4 電阻熱釋光檢測的劑量響應(yīng)特性

圖4 為不同劑量照射電阻的熱釋光檢測發(fā)光信號強(qiáng)度變化規(guī)律，其中圖4（a）是0～1 Gy 照射電阻的TL 發(fā)光強(qiáng)度響應(yīng)，圖4（b）是1～10 Gy 照射電阻的TL 發(fā)光強(qiáng)度響應(yīng)，圖4（c）是10～100 Gy照射電阻的TL 發(fā)光強(qiáng)度響應(yīng)，圖4（d） 是0 ～100 Gy 照射電阻的TL 發(fā)光強(qiáng)度響應(yīng)。結(jié)果表明，在上述各個劑量段以及在0～100 Gy 范圍內(nèi)，照射后電阻的熱釋光發(fā)光強(qiáng)度呈現(xiàn)較好的線性特性，線性相關(guān)系數(shù)為r =0. 987 0。經(jīng)過計(jì)算，本方法的劑量檢測下限約為0. 02 Gy。

2. 5 電阻光釋光檢測的典型發(fā)光曲線和穩(wěn)定性

圖5 為經(jīng)不同劑量照射后的電阻樣品光釋光測量的發(fā)光曲線?？梢姲l(fā)光峰主要出現(xiàn)在前60 s，隨著劑量的增加，發(fā)光峰高度顯著增加。對20 個相同阻值電阻經(jīng)10 Gy 照射后光釋光檢測發(fā)光強(qiáng)度，其相對標(biāo)準(zhǔn)差為3. 4%。

2. 6 電阻光釋光檢測的信號強(qiáng)度衰減規(guī)律

圖6 是照射后電阻光釋光信號強(qiáng)度隨時間變化規(guī)律。可見隨著照射后時間的增長，光釋光信號逐漸降低。該結(jié)果提示，當(dāng)光釋光檢測時間距離照射時間數(shù)個小時后，需進(jìn)行衰減系數(shù)校準(zhǔn)，以提高劑量分析的準(zhǔn)確性。其中前2 d 的衰減速度較快，后續(xù)衰減速度趨緩，但經(jīng)過10 d 的衰減后，利用本方法進(jìn)行劑量重建仍然具有相當(dāng)?shù)撵`敏度。

2. 7 電阻光釋光檢測的劑量響應(yīng)

圖7 為不同劑量照射電阻的光釋光檢測發(fā)光信號強(qiáng)度變化規(guī)律。結(jié)果表明，在0～100 Gy 范圍內(nèi)，照射后電阻的光釋光發(fā)光強(qiáng)度呈現(xiàn)較好的線性特性。線性相關(guān)系數(shù)r =0. 997 5。經(jīng)過計(jì)算，本方法的劑量檢測下限約為0. 12 Gy。

3 討論與結(jié)論

本研究利用熱釋光和光釋光檢測方法，對輻照后的表面貼片電阻器件進(jìn)行了檢測，觀察了其用于輻射應(yīng)急劑量評估的特性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該方法可在100 s 內(nèi)獲得有效輻射誘發(fā)信號，檢測過程和數(shù)據(jù)處理方法較為簡單;該方法在較寬的劑量范圍內(nèi)呈現(xiàn)良好的線性響應(yīng)，能夠覆蓋急性放射病診斷需求，且在時間衰減校準(zhǔn)的基礎(chǔ)上，具有較長的有效時間;在檢測靈敏度和檢測下限方面，文中實(shí)驗(yàn)條件下熱釋光方法或優(yōu)于光釋光方法。在能量響應(yīng)方面，考慮到表面貼片電阻中對劑量評估的有效成分是氧化鋁，結(jié)合氧化鋁的熱釋光和光釋光特性推測可能會出現(xiàn)低能端多響應(yīng)、高能量端響應(yīng)比較平緩的規(guī)律[11] ，具體能量響應(yīng)規(guī)律和改善方法有待進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

基 于隨身攜帶物品中特定材料進(jìn)行釋光檢測的劑量評估方法具有檢測速度快、無響應(yīng)延遲時間、劑量學(xué)特性好、操作簡單等優(yōu)勢，是對當(dāng)前劑量重建方法的重要補(bǔ)充，可在輻射應(yīng)急醫(yī)學(xué)救援工作中發(fā)揮一定的作用。本研究選用表面貼片電阻作為樣品，其優(yōu)勢在于釋光特性好、數(shù)量眾多、便于替換、測量過程不影響本身性能等。適當(dāng)修復(fù)后，電子設(shè)備可快速恢復(fù)并帶離現(xiàn)場。

在實(shí)用性方面，目前本研究的實(shí)驗(yàn)條件仍然較為理想，實(shí)際應(yīng)用過程中仍然存在多樣化的樣本情況、照射源項(xiàng)和劑量響應(yīng)等復(fù)雜情況，需要針對具體情況進(jìn)行包括取樣和制樣方法、基于補(bǔ)充照射建立劑量響應(yīng)曲線等方面研究，以進(jìn)一步提升該方法的實(shí)用性和適用范圍。