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    水質(zhì)總氰化物含量檢測(cè)工作中分光光度法的應(yīng)用

    2024-12-06 00:00:00房寧寧張晶晶謝振謀薛皓元
    關(guān)鍵詞:分光光度法不確定度

    摘 要:在工業(yè)污水中,氰化物占比非常高,如果不采取積極的措施予以處理或者是處理方式不當(dāng),就會(huì)給環(huán)境造成不同程度的污染,甚至還會(huì)危害人體健康。因此,要積極對(duì)水質(zhì)中的總氰化物進(jìn)行檢測(cè)。在工業(yè)領(lǐng)域中,經(jīng)常使用不確定度來衡量檢測(cè)結(jié)果的準(zhǔn)確性,其在環(huán)境監(jiān)測(cè)領(lǐng)域的使用頻率非常高。當(dāng)研究工作時(shí),須根據(jù)相關(guān)的評(píng)定標(biāo)準(zhǔn),對(duì)水質(zhì)總氰化物含量不確定度進(jìn)行分析工作,對(duì)合成不確定度和分量進(jìn)行計(jì)算,當(dāng)置信概率達(dá)到96%以上時(shí),對(duì)其進(jìn)行擴(kuò)展研究工作,測(cè)定不確定度使用的主要方法為分光光度法,顯著提高了水質(zhì)總氰化物含量檢測(cè)工作的檢測(cè)效率。

    關(guān)鍵詞:分光光度法;總氰化物;不確定度

    中圖分類號(hào):X 52" " 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

    總氰化物是指在 pH 小于 2 的介質(zhì)里,同時(shí)存在EDTA 和磷酸,經(jīng)過加熱蒸餾后,氰化氫形成氰化物,但硫氰化物和鈷氧絡(luò)合物不在其中。在向地表排放工業(yè)廢水后,氰化物會(huì)流入河流中,并以絡(luò)合氰化物、HCN 等形式存在,給動(dòng)、植物和人類的安全造成嚴(yán)重影響。當(dāng)檢測(cè)企業(yè)外排污水是否達(dá)標(biāo)時(shí),氰化物是關(guān)鍵性的檢測(cè)因子,同時(shí)也是地表水常規(guī)監(jiān)測(cè)的主要內(nèi)容。測(cè)定總氰化物測(cè)的方式有很多,其中,異煙酸巴比妥酸流動(dòng)注射法和異煙酸 - 巴比妥酸分光光度法是使用頻率最高的分析法。流動(dòng)注射在線蒸餾法與異煙酸巴比妥酸流動(dòng)注射法的原理非常相似,因此,用這兩種方法能更準(zhǔn)確地測(cè)定水體中的總氰化物含量[1-3]。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 儀器與試劑

    試驗(yàn)使用的主要儀器有SG8型pH計(jì)、可調(diào)電爐、分光光度計(jì)、石英比色皿、具塞比色管、全玻璃蒸餾器、AA3流動(dòng)注射分析儀和萬分之一電子天平等。使用的主要試劑有異煙酸、一水檸檬酸、聚氧乙烯月桂醚、鄰苯二甲酸氫鉀、巴比妥酸和氯銨T、氫氧化鈉、超純水等。

    1.2 測(cè)定方法及原理

    當(dāng)進(jìn)行測(cè)定工作時(shí),使用的主要測(cè)定方法為異煙酸-吡唑啉酮分光光度法。在中性條件下,水樣中的氰化物會(huì)與氯胺T發(fā)生反應(yīng),生成氯化氫,在異煙酸作用下,氯化氫水解后快速生成戊烯二醛,吡唑啉酮與戊烯二醛縮合生成藍(lán)色染料,當(dāng)達(dá)到一定濃度后,氰化物質(zhì)量濃度與藍(lán)色染料的色度呈現(xiàn)正比例關(guān)系。

    1.3 樣品制備

    將200mL的水樣放置于蒸餾瓶中,將10mL的EDTA二鈉加入其中,并立即加入10mL磷酸,蓋好瓶蓋。將10mL濃度為10g/L的氫氧化鈉溶液放入100mL容量瓶中,使用該容量瓶來接收餾出液,并以3mL/min的速度加熱蒸餾餾出液。當(dāng)容量瓶?jī)?nèi)的試樣體積達(dá)到約100mL時(shí),蒸餾工作停止,使用清水對(duì)餾出液導(dǎo)管進(jìn)行清洗,加水稀釋到標(biāo)準(zhǔn)線位置處。

    1.4 試驗(yàn)過程

    在25mL容量瓶中放入10mL餾出液,加入5mL磷酸鹽緩沖液后,均勻混合,立即加入0.2mL氯胺T溶液,將瓶蓋及時(shí)蓋好,均勻混合后放置5min,隨后加入5mL異煙酸-吡唑啉酮溶液并均勻混合,將容量瓶放置在30℃水浴裝置中,停留時(shí)間為40min,對(duì)比參照物為試劑空白,在638nm波長(zhǎng)處完成吸光度的檢測(cè)工作。

    1.5 配制氰化物標(biāo)準(zhǔn)液

    使用2.00mL單標(biāo)線大肚移液管吸取濃度為50mg/L的水中氰標(biāo)準(zhǔn)溶液,使用1%NaOH溶液定容至標(biāo)線位置處,最終獲得氰化物標(biāo)準(zhǔn)使用液,其濃度為1.00mg/L。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 分析異煙酸-巴比妥酸分光光度法試驗(yàn)結(jié)果

    2.1.1 創(chuàng)建標(biāo)準(zhǔn)曲線

    選取8個(gè)25mL的容量瓶,依次將濃度為1mg/L的氰化物標(biāo)準(zhǔn)使用液加入瓶中,劑量分別為5.00mL、4.00mL、3.00mL、2.00mL、1.00mL、0.50mL、0.20mL和0.00mL,使用1%NaOH定容至標(biāo)線位置處,與之相對(duì)應(yīng)的氰化物質(zhì)量分別為5.00μg、4.00μg、3.00μg、2.00μg、1.00μg、0.50μg、0.20μg和0.00μg。1.00mL、0.50mL和0.20mL用1mL的分度吸量管;2.00mL用2mL的分度吸量管;5.00mL、4.00mL和3.00mL用5mL的分度吸量管。使用的玻璃量器標(biāo)準(zhǔn)全部達(dá)到A級(jí)。完成試驗(yàn)操作后,開始測(cè)定吸光度,完成標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制工作,具體結(jié)果見表1。

    設(shè)置吸光度為y,氰化物質(zhì)量為x(μg),使用最小二乘法可以獲得線性回歸方程,如公式(1)所示。

    y=0.1237x+0.0072 " "(1)

    2.1.2 標(biāo)準(zhǔn)樣品測(cè)定

    當(dāng)測(cè)定分析3個(gè)有證標(biāo)準(zhǔn)樣品時(shí),根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)曲線回歸方程的測(cè)定結(jié)果見表2。綜合分析表內(nèi)數(shù)據(jù)信息,3個(gè)有證標(biāo)準(zhǔn)樣品的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)分別為4.9%、4.3%和3.5%,回收率分別為91.5%、97.9%、104.4%,能夠達(dá)到質(zhì)量控制標(biāo)準(zhǔn)的要求。

    2.2 分析流動(dòng)注射在線蒸餾法試驗(yàn)結(jié)果

    2.2.1 原理

    在酸性條件下,紫外消化分解后,樣品會(huì)產(chǎn)生HCN,經(jīng)過125℃在線蒸餾處理后,釋放出來的氰化物與氯銨T發(fā)生反應(yīng),會(huì)生成氯化氫,與巴比妥酸、異煙酸發(fā)生反應(yīng)后,會(huì)生成紅色絡(luò)合物。

    2.2.2 繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線

    結(jié)合作業(yè)指導(dǎo)書中的標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制條件,對(duì)總氰化物質(zhì)量濃度進(jìn)行全面分析,縱坐標(biāo)設(shè)置為測(cè)定信號(hào)值(峰高),橫坐標(biāo)設(shè)置為對(duì)應(yīng)的總氰化物濃度(mg·L-1),完成總氰化物標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制工作,具體情況如圖1所示。

    2.2.3 測(cè)定標(biāo)準(zhǔn)樣品

    當(dāng)測(cè)定分析3個(gè)有證標(biāo)準(zhǔn)樣品時(shí),結(jié)合標(biāo)準(zhǔn)曲線信息,完成相關(guān)工作。具體情況見表3。3個(gè)有證標(biāo)準(zhǔn)樣品的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)的具體數(shù)值為3.3%、3.5%和3.9%,回收率值分別為92.1%、98.2%和91.7%,能夠滿足相關(guān)的質(zhì)量控制標(biāo)準(zhǔn)要求。

    2.3 分析實(shí)際樣品試驗(yàn)

    使用上述的方法來對(duì)比企業(yè)不同污水排放口排放的廢水與地表水水質(zhì)中總氰化物的含量,其具體情況見表4。經(jīng)過仔細(xì)分析后發(fā)現(xiàn),兩種測(cè)定結(jié)果的差異不明顯,地表水的加標(biāo)回收率能夠達(dá)到106%,廢水的加標(biāo)回收率能夠達(dá)到102%,能夠滿足相關(guān)的標(biāo)準(zhǔn)。

    3 不確定度的來源及分析

    3.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液配制引入的相對(duì)不確定度urel(1)

    3.1.1 水中氰標(biāo)準(zhǔn)溶液引入的不確定度urel(c0)

    翻閱試驗(yàn)使用的水中氰標(biāo)準(zhǔn)溶液標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)證書,其相對(duì)不確定度能夠達(dá)到1%,即k=2,與正態(tài)分布相吻合,如公式(2)所示。

    (2)

    3.1.2 玻璃量器引入的不確定度u(v)

    在試驗(yàn)過程中,使用的玻璃量器主要有吸量管、移液管和容量瓶等,重復(fù)讀數(shù)引入的不確定度、實(shí)際使用與校正時(shí)產(chǎn)生的溫度差和量器校正時(shí)產(chǎn)生的誤差共同構(gòu)成了玻璃量器的不確定度。經(jīng)過翻閱大量資料獲得:在試驗(yàn)操作的過程中,玻璃量器校準(zhǔn)時(shí)的溫度與實(shí)際操作溫度差約為4℃,玻璃量器的膨脹系數(shù)要小于水的膨脹系數(shù)。

    以2mL單標(biāo)線大肚移液管為例。引入不確定度時(shí)的具體情況如下。

    當(dāng)移液管體積校準(zhǔn)時(shí),須重點(diǎn)關(guān)注容器容量的誤差,誤差要保持在0.010mL以內(nèi),并達(dá)到均勻分布的各項(xiàng)標(biāo)準(zhǔn),其標(biāo)準(zhǔn)不確定度的具體情況為0.010/=0.0058mL。

    在試驗(yàn)的過程中,移液管中的溶液溫度和校正時(shí)的溫度會(huì)存在偏差,溫差值約為4 ℃,充分了解水的膨脹系數(shù),達(dá)到均勻分布的各項(xiàng)標(biāo)準(zhǔn),其標(biāo)準(zhǔn)不確定度的具體情況為(4×2×2.1×10-4)/。

    在重復(fù)讀數(shù)的情況下,引入的不確定度為0.002 mL,合成上述情況獲得的不確定度值,其計(jì)算過程如公式(3)所示。

    (3)

    對(duì)配制標(biāo)準(zhǔn)溶液引入的相對(duì)不確定度來說,主要包括100mL容量瓶引入的不確定度UV6、2mL單標(biāo)線大肚移液管引入的不確定度UV1和水中氰標(biāo)準(zhǔn)溶液引入的不確定度urel(c0)3個(gè)部分,合成這3個(gè)方面的內(nèi)容后,獲得不確定度值,計(jì)算過程如公式(4)所示。

    (4)

    3.2 創(chuàng)建和擬合標(biāo)準(zhǔn)曲線引入的相對(duì)不確定度urel(2)

    3.2.1 創(chuàng)建標(biāo)準(zhǔn)曲線引入的不確定度

    對(duì)標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)1.00μg、0.50 g和0.20 g配制引入的不確定度來說,主要包括兩個(gè)部分,分別是1mL分度吸量管引入的不確定度UV2和25mL容量瓶引入的不確定度UV5。將數(shù)據(jù)代入后,合成獲得的不確定度如公式(5)所示。

    (5)

    對(duì)標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)2.00μg配制引入的不確定度來說,主要包括2mL分度吸量管引入的不確定度UV3和25mL容量瓶引入的不確定度UV5 兩個(gè)部分,將數(shù)據(jù)代入后,合成獲得的不確定度如公式(6)所示。

    (6)

    對(duì)標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)5.00μg、4.00μg和3.00μg配制引入的不確定度來說,主要包括5mL分度吸量管引入的不確定度UV4和25mL容量瓶引入的不確定度UV5" 兩個(gè)部分,將數(shù)據(jù)代入后,合成獲得的不確定度如公式(7)所示。

    (7)

    因此,創(chuàng)建標(biāo)準(zhǔn)曲線時(shí),需要引入的不確定度具體情況如公式(8)所示。

    (8)

    3.2.2 擬合標(biāo)準(zhǔn)曲線引入的不確定度urel(y)

    將線性回歸方程的截距和斜率帶入貝塞爾公式中,準(zhǔn)確獲取試驗(yàn)的剩余標(biāo)準(zhǔn)差,如公式(9)所示。

    (9)

    擬合標(biāo)準(zhǔn)曲線后,不確定度的計(jì)算過程如公式(10)所示。

    (10)

    式中:設(shè)置n為標(biāo)準(zhǔn)溶液的測(cè)試次數(shù),即n=24;當(dāng)進(jìn)行實(shí)際測(cè)量工作時(shí),設(shè)置p為測(cè)試樣品的次數(shù),即p=6;設(shè)置為各曲線標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)的平均值,即=1.962μg;當(dāng)測(cè)定水樣中的總氰化物含量時(shí),其平均值設(shè)置為,即=1.093μg;對(duì)工作曲線的斜率來說,需要將其設(shè)置為b,即b=0.1237。當(dāng)合成標(biāo)準(zhǔn)曲線創(chuàng)建和擬合的不確定度時(shí),需要將其合成為urel(y),使用公式(11)。

    (11)

    3.2.3 紫外可見分光光度計(jì)引入的相對(duì)不確定度urel(4)

    在試驗(yàn)過程中,對(duì)使用的紫外可見分光光度計(jì)的檢定證書進(jìn)行仔細(xì)查驗(yàn),得出的標(biāo)準(zhǔn)不確定度為0.6%,。紫外可見分光光度計(jì)引入的相對(duì)不確定度如公式(12)所示。

    (12)

    3.2.4 分析各相對(duì)不確定度分量的影響

    結(jié)合上述各相對(duì)不確定度分量,有效繪制直方圖,具體情況如下。

    當(dāng)創(chuàng)建和擬合標(biāo)準(zhǔn)曲線時(shí),相對(duì)不確定度所做出的貢獻(xiàn)最大,平時(shí)試驗(yàn)操作時(shí),要對(duì)其重點(diǎn)關(guān)注。在試驗(yàn)過程中,使用儀器引入相對(duì)不確定度的貢獻(xiàn)率比較低。各相對(duì)不確定度分量直方圖如圖2所示。

    3.2.5 合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    各相對(duì)不確定度分量合成如公式(13)所示。

    (13)

    合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度如公式(14)所示。

    uc=ucerl×ρ=2.73×10-2×0.0546mg/L=1.49×10-3mg/L" " " (14)

    3.2.6擴(kuò)展不確定度

    當(dāng)因子k=2,置信概率與95%比較接近時(shí),擴(kuò)展不確定度如公式(15)所示。

    U=uc×2=1.49×10-3×2=2.98×10-3mg/L (15)

    4 結(jié)論

    當(dāng)對(duì)實(shí)際樣品和有證標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行檢測(cè)時(shí),在使用流動(dòng)注射在線蒸餾法和異煙酸-巴比妥酸分光光度法得出的最終測(cè)定結(jié)論中,總氰化物的結(jié)果差異性比較小,測(cè)定的加標(biāo)回收率也能夠與相關(guān)的標(biāo)準(zhǔn)一致。當(dāng)使用異煙酸-巴比妥酸分光光度法進(jìn)行測(cè)定活動(dòng)時(shí),要想高效清除干擾物質(zhì),其難度系數(shù)比較大,水樣手工蒸餾操作起來比較麻煩,還會(huì)消耗掉大量的人力、物力和財(cái)力成本。使用流動(dòng)注射在線蒸餾法后,能夠及時(shí)消除290nm的紫外光,硫氰根不會(huì)全部轉(zhuǎn)換成為氰根,該方法的優(yōu)勢(shì)為精密度和準(zhǔn)確性比較高、操作非常簡(jiǎn)單等,將操作人員受損傷的程度控制到最低。當(dāng)對(duì)水樣中的總氰化物濃度進(jìn)行檢測(cè)時(shí),最終得出的結(jié)論為置信概率與95%比較接近,即k=2。創(chuàng)建和擬合的標(biāo)準(zhǔn)曲線引入的不確定度是該試驗(yàn)檢測(cè)結(jié)論中不確定度的核心內(nèi)容。

    參考文獻(xiàn)

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    [3]楊敏,黃麗,劉志標(biāo),等.連續(xù)流動(dòng)分析法測(cè)定水質(zhì)中總氰化物的方法研究[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志,2007(10):25-26.

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