18F氣溶膠監(jiān)測(cè)儀校準(zhǔn)方法研究

孟令澤,陳禹軒,朱保吉,陳細(xì)林,羅明杰,來(lái)居翰,劉蘊(yùn)韜,徐利軍,夏 文,杜志宇,姚順和,*

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院,北京 102413;2.陜西衛(wèi)峰核電子有限公司,陜西 西安 710199)

當(dāng)前國(guó)際上裝機(jī)容量最大的商用核反應(yīng)堆構(gòu)型是壓水堆,其一回路的內(nèi)容物為高壓含硼水((300±20) ℃,約1.55 MPa),既用作慢化劑也用作冷卻劑;超臨界狀態(tài)的內(nèi)容物使得設(shè)備與部件整體處在高壓環(huán)境下,形成反應(yīng)堆冷卻系統(tǒng)壓力邊界(RCPB)。作為介于核燃料元件包殼與反應(yīng)堆安全殼之間的第二層安全屏障[1],RCPB處在高壓高輻射的環(huán)境下,一旦出現(xiàn)破損,將使內(nèi)部超臨界態(tài)的冷卻劑以蒸汽形態(tài)泄漏,導(dǎo)致內(nèi)容物減少、容量因子降低,影響反應(yīng)堆運(yùn)行;在泄漏持續(xù)擴(kuò)大、失控的情況下還可能誘發(fā)一回路結(jié)構(gòu)受損與堆芯失水等嚴(yán)重安全事故[2]。因此,需要對(duì)RCPB的泄漏情況進(jìn)行快響應(yīng)、可定位的持續(xù)監(jiān)測(cè),以便運(yùn)行維護(hù)人員及時(shí)采取措施。

這種持續(xù)監(jiān)測(cè)可由安裝于安全殼外的監(jiān)測(cè)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn),如18F氣溶膠監(jiān)測(cè)儀能快速響應(yīng)泄漏情況并定位泄漏位置,其監(jiān)測(cè)結(jié)果也被作為判斷RCPB泄漏情況的重要依據(jù)。為確保18F監(jiān)測(cè)儀監(jiān)測(cè)結(jié)果準(zhǔn)確、實(shí)現(xiàn)計(jì)量溯源性,需要對(duì)其進(jìn)行校準(zhǔn)。本工作對(duì)國(guó)內(nèi)生產(chǎn)的某型號(hào)18F監(jiān)測(cè)儀開(kāi)展計(jì)量校準(zhǔn)方法研究,用制備的18F濾膜源、22Na及68Ge/68Ga點(diǎn)源進(jìn)行儀器校準(zhǔn),并對(duì)活度響應(yīng)結(jié)果進(jìn)行不確定度評(píng)定。

1 18F氣溶膠監(jiān)測(cè)儀工作原理

RCPB內(nèi)的冷卻劑在流經(jīng)堆芯實(shí)現(xiàn)慢化的過(guò)程中會(huì)生成18F,其凈濃度產(chǎn)額與實(shí)時(shí)堆功率正相關(guān);而在堆功率一定的前提下,泄漏到安全殼內(nèi)空氣中的18F濃度與泄漏率呈正比。這些18F會(huì)因其活潑的化學(xué)性質(zhì)而以氣溶膠形式存在,通過(guò)定量抽取安全殼內(nèi)的氣體并對(duì)其中濾出的18F氣溶膠微粒進(jìn)行活度測(cè)量,即可得到取樣點(diǎn)附近空氣中18F的活度濃度,再結(jié)合安全殼內(nèi)的擴(kuò)散模型和堆功率實(shí)時(shí)數(shù)據(jù),可得到泄漏率[3-5]。

18F是一種正電子核素,半衰期為109.74 min,以96.86%的分支比進(jìn)行β+衰變[6-7];放出的正電子會(huì)在物質(zhì)中耗盡能量后湮滅,生成兩個(gè)反向發(fā)射的511 keV γ光子。

18F監(jiān)測(cè)儀通常使用γ-γ符合探測(cè)湮滅光子,對(duì)應(yīng)探測(cè)器結(jié)構(gòu)如圖1a所示,兩個(gè)相對(duì)的圓柱形NaI晶體分居樣品上下兩側(cè),氣道位于探測(cè)器外。該類探測(cè)器常用的校準(zhǔn)方法為制備與待測(cè)樣品形態(tài)一致、類似氣溶膠γ濾膜源的標(biāo)準(zhǔn)濾膜源,根據(jù)其活度與在儀器中的活度示數(shù)進(jìn)行校準(zhǔn)[8-9]。由于18F半衰期短,該方案只能在實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行,工作環(huán)境下的現(xiàn)場(chǎng)儀器校準(zhǔn)尚無(wú)可行方案。

圖1 兩種放射性18F氣溶膠活度監(jiān)測(cè)儀結(jié)構(gòu)示意圖

本工作使用的18F監(jiān)測(cè)儀為提高裝置的測(cè)量靈敏度,采用高效率的β探測(cè)器產(chǎn)生門(mén)信號(hào),對(duì)18F產(chǎn)生的511 keV湮滅γ進(jìn)行甄別。探測(cè)器結(jié)構(gòu)如圖1b所示。樣品氣體由氣道從上方送入,經(jīng)過(guò)濾膜后由氣道向后排出;放射性18F氣溶膠顆粒會(huì)沉積在濾膜上表面的樣品區(qū)域,形成圓形的待測(cè)樣品;用于β測(cè)量的塑料閃爍體位于樣品上方,用于γ測(cè)量的NaI晶體位于樣品下方。

電子學(xué)分為β(PS)信號(hào)和γ(NaI)信號(hào)兩個(gè)部分,在符合電路中使用β道作為γ道的開(kāi)門(mén)信號(hào),處理后的信號(hào)作為符合道輸出;軟件可以選擇顯示符合道或γ道的能譜,并給出輸出能譜在511 keV位置的窗計(jì)數(shù);在正常情況下,18F通過(guò)β+衰變放出的正電子被塑料閃爍體探測(cè)到,同時(shí)該正電子湮滅發(fā)出的511 keV γ射線被NaI探測(cè)到,二者輸出的信號(hào)按上述方式完成符合,即認(rèn)定為1次β+衰變的計(jì)數(shù)。通過(guò)軟件能夠獲取符合道511 keV γ窗的計(jì)數(shù),18F氣溶膠監(jiān)測(cè)儀活度測(cè)量計(jì)算公式如下:

(1)

其中:A為18F樣品活度,Bq;n為計(jì)數(shù)率, s-1;nb為本底計(jì)數(shù)率,s-1;τd為測(cè)量死時(shí)間,s;η為18F監(jiān)測(cè)儀的活度響應(yīng),s-1·Bq-1。

2 18F氣溶膠監(jiān)測(cè)儀校準(zhǔn)方案

2.1 測(cè)量參數(shù)設(shè)置

探測(cè)器及配套測(cè)量軟件由陜西衛(wèi)峰核電子有限公司提供。軟件設(shè)置每5 s輸出1次符合道或γ道在511 keV γ窗位置的計(jì)數(shù)率(n),采用活時(shí)間測(cè)量模式;儀器計(jì)數(shù)穩(wěn)定需要約10 min,每組連續(xù)讀取5或10個(gè)數(shù)據(jù),組間間隔至少5 min。其中γ道讀數(shù)用于計(jì)算β效率,以探究不同正電子核素β探測(cè)效率的差異。監(jiān)測(cè)儀的分辨時(shí)間(τR)在μs量級(jí),理論活度測(cè)量范圍為10～5×105Bq,其上限用于規(guī)避源活度大于1/2τR時(shí)偶然符合率過(guò)大引起的偏差[6];實(shí)際操作中活度大于2.5×105Bq即有較大誤差。

2.2 18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源校準(zhǔn)

制備一枚18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源用于監(jiān)測(cè)儀的校準(zhǔn),分析單組測(cè)量數(shù)據(jù)的相對(duì)誤差與主要工作量值下的測(cè)量重復(fù)性,并對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行不確定度評(píng)定。

理論上,標(biāo)準(zhǔn)源應(yīng)使用監(jiān)測(cè)儀所用的濾膜作為基底,制作塑封薄膜面源或開(kāi)放濾膜源。但18F的短半衰期不支持薄膜源制備的晾干塑封流程,且監(jiān)測(cè)儀的濾膜為玻璃纖維疏水材質(zhì),因此選擇在濾膜基底上加放濾紙,通過(guò)點(diǎn)陣法滴液制作18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源,并維持開(kāi)放源狀態(tài)。

由于濾膜的疏水性,放射性成分將隨溶液停留在濾紙附近,不易發(fā)生滲漏或其他原因的活度損失,還可以對(duì)比測(cè)量前后的本底以確認(rèn)是否發(fā)生對(duì)儀器的放射性污染;而考慮到探測(cè)器結(jié)構(gòu)中緊貼濾膜下方的金屬氣道網(wǎng)格造成的反散射效應(yīng)以及溶液對(duì)濾紙的浸潤(rùn),為解決疏水性而加入的濾紙對(duì)正電子反散射及探測(cè)器立體角等效率因子的影響可以忽略不計(jì)。

在制成18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源后,將其放入濾膜氣流通過(guò)處的上表面中心。在考慮測(cè)量時(shí)間修正的前提下,利用18F的衰變實(shí)現(xiàn)源活度改變;借助軟件的記錄功能,于儀器量程內(nèi)跨數(shù)量級(jí)地選取6個(gè)有代表性的活度值,獲取不同活度下的計(jì)數(shù)率。在101～105Bq 5個(gè)數(shù)量級(jí)內(nèi)共取6個(gè)活度,其中104Bq作為主要工作區(qū)域多取1個(gè)。

根據(jù)測(cè)量數(shù)據(jù),可得到監(jiān)測(cè)儀的活度響應(yīng)、測(cè)量重復(fù)性等關(guān)鍵參數(shù)。其中,活度響應(yīng)采用式(2)計(jì)算:

(2)

除活度響應(yīng)外,為驗(yàn)證儀器本身在統(tǒng)計(jì)漲落影響下的測(cè)量穩(wěn)定性及讀數(shù)可靠性,還需計(jì)算測(cè)量重復(fù)性:選取使儀器示值在最靈敏量程上滿刻度值3/4左右的活度值,并在該活度下連續(xù)測(cè)量20次,這一組數(shù)據(jù)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差即為儀器測(cè)量重復(fù)性。

2.3 長(zhǎng)壽命正電子核素源校準(zhǔn)

如前文所述,18F監(jiān)測(cè)儀的實(shí)驗(yàn)室校準(zhǔn)可以使用現(xiàn)制的濾膜源完成,但現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)并沒(méi)有可行的方案。比較可行的是使用長(zhǎng)壽命正電子核素制作標(biāo)準(zhǔn)源,進(jìn)行基于核素替代的現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)。

長(zhǎng)壽命正電子核素與18F在β射線能譜上的差異和其發(fā)射譜中γ成分引發(fā)的符合相加效應(yīng)會(huì)改變待校準(zhǔn)儀器對(duì)511 keV γ射線的活度響應(yīng)[10]。為了明確核素替代對(duì)活度響應(yīng)的影響,驗(yàn)證使用長(zhǎng)壽命核素標(biāo)準(zhǔn)源代替18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)的可行性,需要使用其他可能的正電子核素制作標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源,將其作為參考源用于監(jiān)測(cè)儀的校準(zhǔn)。

常見(jiàn)正電子核素的主要參數(shù)列于表1。由表1可知,22Na及68Ge/68Ga的射線種類與能量分布具有代表性,同時(shí)壽命較長(zhǎng)。22Na的β能譜與18F近似,缺點(diǎn)是特征γ射線帶來(lái)的符合相加效應(yīng)會(huì)影響511 keV峰計(jì)數(shù);而68Ge/68Ga的γ射線干擾較少(高能γ射線成分<4%),缺點(diǎn)是β能量偏高。

表1 常見(jiàn)正電子核素主要參數(shù)

由此,本工作選擇正電子核素22Na及68Ge/68Ga標(biāo)準(zhǔn)源對(duì)18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源進(jìn)行替代。對(duì)于各道效率的獲取,符合道效率εc及γ道效率εγ通過(guò)直接測(cè)量獲得,β道效率εβ由另兩道數(shù)據(jù)根據(jù)式(3)計(jì)算:

εβ=εc/εγ

(3)

根據(jù)核素各道效率的數(shù)量關(guān)系,可以定性地判斷β射線能量分布與特征γ射線發(fā)射率兩種差異中哪一個(gè)對(duì)符合道計(jì)數(shù)率及儀器活度響應(yīng)的變化起主導(dǎo)作用,并以此為長(zhǎng)壽命替代源的核素選擇提供依據(jù);同時(shí)給出兩種點(diǎn)源的活度響應(yīng)并對(duì)其中較優(yōu)者進(jìn)行不確定度評(píng)定,以作為儀器后續(xù)使用過(guò)程中的校準(zhǔn)參考。

需要注意,68Ga獨(dú)立存在的半衰期較短,需要與母體68Ge以發(fā)生器形式同時(shí)存在于一個(gè)點(diǎn)源中,后者有較長(zhǎng)的半衰期(T1/2,68Ge=271 d),級(jí)聯(lián)衰變效應(yīng)使得68Ge/68Ga發(fā)生器整體在表現(xiàn)出二者衰變發(fā)射譜的同時(shí)繼承68Ge的長(zhǎng)壽命特性。68Ge通過(guò)100%分支比的EC衰變生成68Ga,過(guò)程中不產(chǎn)生10 keV以上的X射線及任何能量的其他成分,對(duì)儀器的γ峰計(jì)數(shù)及符合計(jì)數(shù)沒(méi)有影響。

3 實(shí)驗(yàn)

3.1 標(biāo)準(zhǔn)源制備與定值

18F濾膜源及68Ge/68Ga點(diǎn)源的制作過(guò)程中需要對(duì)放射性溶液進(jìn)行稱重,對(duì)小質(zhì)量液體的稱重統(tǒng)一使用差重法,所用標(biāo)準(zhǔn)電子天平型號(hào)為MCA-C,量程1 mg～220 g,分度值10 μg,最大測(cè)量允差10 μg。

1)18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源制備

18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源制備流程如下:(1) 制備18F放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液;(2) 固定濾紙,并在濾紙上以點(diǎn)陣方式均勻滴入標(biāo)準(zhǔn)溶液;(3) 浸潤(rùn)并晾干;(4) 根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)溶液的比活度值與制源用量,對(duì)源本身進(jìn)行定值。

為確保濾膜源的穩(wěn)定性、控制放射性溶液揮發(fā)程度,整個(gè)制備過(guò)程的環(huán)境溫度控制在15～20 ℃,相對(duì)濕度控制在25%～35%。由于活度定值與校準(zhǔn)測(cè)量?jī)蓚€(gè)步驟需要的源的活度濃度差距較大,采用將部分標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋后定值、再使用余下標(biāo)準(zhǔn)溶液制作標(biāo)準(zhǔn)濾膜源的方案。

18F標(biāo)準(zhǔn)溶液為將活度約3.7×107Bq的18F-FDG溶于約2.5 mL NaCl溶液(濃度2.5 mg/g)中制成,再將0.101 95 g標(biāo)準(zhǔn)溶液(約100 μL)與0.992 80 g NaCl溶液(約1 mL)均勻混合,制成稀釋液,計(jì)算可知溶液被稀釋了約10.74倍。通過(guò)差重法稱取0.961 31 g上述18F稀釋液,使用TDCR液閃活度測(cè)量裝置進(jìn)行活度定值[11-12],得到稀釋液活度濃度為2.86×105Bq/g,相對(duì)擴(kuò)展不確定度U(k=2)為1.2%,參考時(shí)間2023年2月22日14:50。

將厚度0.4 mm、直徑27 mm的圓形濾紙以粘貼的方式固定在濾膜上表面中心;取適量標(biāo)準(zhǔn)溶液于稱量壺中,按點(diǎn)陣點(diǎn)樣方式將其逐漸滴加到圓形濾紙上,以此制備18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源;考慮到溶液對(duì)濾紙的浸潤(rùn),可以認(rèn)為放射性有效面直徑同為27 mm。制源所用標(biāo)準(zhǔn)溶液約為200 μL,差重法稱量可知質(zhì)量為0.201 56 g。18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源活度由制源用標(biāo)準(zhǔn)溶液質(zhì)量、溶液稀釋倍數(shù)及稀釋液活度濃度計(jì)算得到,為6.17×105Bq,相對(duì)擴(kuò)展不確定度U(k=2)為1.3%,參考時(shí)間為2023年2月22日14:50。

在約3 min的短暫晾干后,將制作好的標(biāo)準(zhǔn)濾膜源隨探測(cè)器濾膜一同置于裝置內(nèi)等待測(cè)量。同時(shí),為確認(rèn)安裝過(guò)程是否對(duì)儀器內(nèi)部造成放射性污染,在測(cè)量前后短時(shí)間內(nèi)對(duì)符合道及γ道本底能譜進(jìn)行對(duì)比。

2)22Na與68Ge/68Ga標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源制備

22Na與68Ge/68Ga標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源制備流程如下:(1) 制備相應(yīng)放射性標(biāo)準(zhǔn)溶液;(2) 固定塑料基底;(3) 在基底中央點(diǎn)滴放射性溶液;(4) 晾干并塑封;(5) 進(jìn)行活度定值。由此制成的22Na與68Ge/68Ga點(diǎn)源厚度0.3 mm、直徑27 mm,活性區(qū)為中心一點(diǎn)。

22Na點(diǎn)源在制作完成后使用HPGe-γ譜儀進(jìn)行定值,得到源活度為3.49×104Bq,相對(duì)合成不確定度為0.87%。68Ge/68Ga點(diǎn)源采用TDCR方法得到標(biāo)準(zhǔn)溶液比活度,再根據(jù)制源所用的溶液量計(jì)算源活度[13-14],最終得到源活度為1.26×104Bq,相對(duì)合成不確定度為1.17%。兩種點(diǎn)源的活度值修正至參考日期2023年2月21日,修正過(guò)程與半衰期數(shù)據(jù)造成的不確定度可忽略[15]。

3.2 18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源測(cè)量

首先,在未放入濾膜源的情況下進(jìn)行本底測(cè)量,測(cè)量分為2組,共20次讀數(shù),測(cè)得本底為0。隨后,對(duì)放入固定位置的18F濾膜源進(jìn)行測(cè)量,如2.2節(jié)所述,選取6個(gè)活度代表點(diǎn),每個(gè)活度點(diǎn)各測(cè)量5次。18F濾膜源在各活度代表點(diǎn)的符合道計(jì)數(shù)率如表2所列。

表2 監(jiān)測(cè)儀對(duì)不同活度18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源的符合計(jì)數(shù)率

表2中相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差使用極差法估算,該法可用于計(jì)算相同條件下測(cè)量次數(shù)n≤10時(shí)測(cè)量數(shù)據(jù)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差,且在這一情況下的結(jié)果較傳統(tǒng)貝塞爾標(biāo)準(zhǔn)差法[16]更符合統(tǒng)計(jì)需求。計(jì)算公式如下:

(4)

對(duì)于主要活度區(qū)間的重復(fù)性計(jì)算,選取的活度值為5.43×104Bq。結(jié)果顯示,18F氣溶膠監(jiān)測(cè)儀在該活度下的測(cè)量重復(fù)性為0.74%,滿足實(shí)際測(cè)量要求。對(duì)開(kāi)放源測(cè)量前后的放射性沾染驗(yàn)證表明,符合本底平均計(jì)數(shù)保持0計(jì)數(shù)、γ全譜本底平均計(jì)數(shù)不變且沒(méi)有出現(xiàn)可見(jiàn)峰,可以認(rèn)為在開(kāi)放源前提下沒(méi)有發(fā)生活度損失與儀器污染。

3.3 22Na與68Ge/68Ga標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源測(cè)量

將22Na點(diǎn)源及68Ge/68Ga點(diǎn)源分別放置在樣品位置,在取符合道及γ道511 keV γ窗計(jì)數(shù)的情況下各進(jìn)行3組讀數(shù),每組10次,共測(cè)量30次,數(shù)據(jù)處理結(jié)果如表3所列。表3中所有數(shù)據(jù)單組相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差不超過(guò)1%,測(cè)量數(shù)據(jù)有效。

表3 監(jiān)測(cè)儀對(duì)22Na及68Ge/68Ga標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源計(jì)數(shù)率

4 測(cè)量結(jié)果分析與不確定度評(píng)定

4.1 18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源測(cè)量結(jié)果

如2.1節(jié)所述,所有測(cè)得計(jì)數(shù)率為能譜在511 keV γ窗的計(jì)數(shù)。對(duì)表2中測(cè)量所得標(biāo)準(zhǔn)濾膜源活度與監(jiān)測(cè)儀符合凈計(jì)數(shù)率進(jìn)行線性擬合,得到計(jì)數(shù)率對(duì)源活度響應(yīng)值η;根據(jù)本底為0的測(cè)量結(jié)果,要求曲線通過(guò)坐標(biāo)原點(diǎn)。擬合曲線如圖2所示。

圖2 監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源的活度響應(yīng)曲線

由圖2可知,該儀器計(jì)數(shù)率對(duì)活度的響應(yīng)值η=3.14×10-3s-1·Bq-1,線性相關(guān)系數(shù)R2=0.998 0。前述的γ-γ符合法18F監(jiān)測(cè)儀活度響應(yīng)也在10-3s-1·Bq-1量級(jí)[8],二者差距并不明顯,證明該設(shè)計(jì)是合理的,但沒(méi)有有效利用β探測(cè)器的高探測(cè)效率。

仍使用這6個(gè)活度數(shù)據(jù)對(duì)由擬合曲線得到的活度響應(yīng)值進(jìn)行驗(yàn)證,將由計(jì)數(shù)率和活度響應(yīng)計(jì)算得到的擬合活度與標(biāo)準(zhǔn)源經(jīng)衰變修正得到的實(shí)際活度進(jìn)行對(duì)比,以實(shí)現(xiàn)對(duì)擬合結(jié)果的檢驗(yàn)[17],結(jié)果如表4所列。由表4可見(jiàn),擬合結(jié)果的相對(duì)偏差在10%以內(nèi),符合廠家對(duì)儀器的設(shè)計(jì)預(yù)期要求。

表4 效率曲線擬合偏差

4.2 18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源活度響應(yīng)不確定度評(píng)定

由于數(shù)據(jù)處理過(guò)程中使用了最小二乘法進(jìn)行線性擬合,18F氣溶膠監(jiān)測(cè)儀計(jì)數(shù)率對(duì)標(biāo)準(zhǔn)源的活度響應(yīng)由式(2)變?yōu)槭?5):

(5)

該數(shù)學(xué)關(guān)系包含了測(cè)量中的所有已知量,為儀器活度響應(yīng)的測(cè)量模型。根據(jù)該模型與標(biāo)準(zhǔn)文件中的示例[13,18],η的不確定度包括監(jiān)測(cè)儀示值的不確定度、源活度的不確定度、線性擬合過(guò)程引入的不確定度。

1) 監(jiān)測(cè)儀示值不確定度包括:活度測(cè)量過(guò)程的計(jì)數(shù)率統(tǒng)計(jì)漲落引入的不確定度,由測(cè)量數(shù)據(jù)中的計(jì)數(shù)率計(jì)算;儀器在計(jì)數(shù)過(guò)程中進(jìn)行死時(shí)間修正引入的不確定度,根據(jù)死時(shí)間修正公式計(jì)算。

2) 源活度不確定度包括:標(biāo)準(zhǔn)源活度定值過(guò)程中引入的不確定度,根據(jù)制源過(guò)程中所用計(jì)量器具與絕對(duì)測(cè)量?jī)x器本身的不確定度計(jì)算;由于源活性區(qū)直徑較小、面積小于探測(cè)器靈敏體積截面積,且該儀器僅關(guān)注源的總活度,因此面源均勻性導(dǎo)致的不確定度可以忽略。

3) 線性擬合過(guò)程引入的不確定度:根據(jù)《計(jì)量技術(shù)規(guī)范測(cè)量不確定度評(píng)定與表示》(JJF 1059.1—2012)[15]中推薦的算法,由測(cè)量數(shù)據(jù)及校準(zhǔn)曲線計(jì)算。

不確定度分量及其數(shù)值如表5所列,根據(jù)表5可得相對(duì)合成不確定度uc=3.0%。

表5 監(jiān)測(cè)儀對(duì)18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源活度響應(yīng)不確定度分量及結(jié)果

4.3 22Na與68Ge/68Ga標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源測(cè)量結(jié)果與分析

如2.1節(jié)所述,所有測(cè)得計(jì)數(shù)率為能譜在511 keV γ窗的計(jì)數(shù),其中符合道本底為0。根據(jù)γ道平均本底與符合道及γ道平均計(jì)數(shù)率,得到兩個(gè)源的符合道效率εc與γ道效率εγ,并由式(3)計(jì)算β道效率εβ。

計(jì)算結(jié)果如表6所列,二者β發(fā)射率相近,沒(méi)有經(jīng)過(guò)分支比修正。由表6中的符合效率可知,22Na標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源在監(jiān)測(cè)儀的活度響應(yīng)η22Na=2.00×10-3s-1·Bq-1,而68Ge/68Ga標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的活度響應(yīng)η68Ga=1.09×10-2s-1·Bq-1。與18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源的活度響應(yīng)(η18F=3.14×10-3s-1·Bq-1)相比,22Na的活度響應(yīng)降低了36.3%,68Ge/68Ga的活度響應(yīng)增加了247%。

表6 22Na與68Ge/68Ga標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源測(cè)量的計(jì)算結(jié)果

理論上,分支比的差距會(huì)導(dǎo)致22Na的整體效率略高,22Na的符合相加效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致其γ計(jì)數(shù)減少并降低γ探測(cè)效率;68Ge/68Ga的高能量β會(huì)有更大概率穿過(guò)樣品與塑料閃爍體之間的結(jié)構(gòu)并進(jìn)入β探測(cè)器的靈敏體積內(nèi),從而提升β探測(cè)效率,但也會(huì)改變正電子的湮滅位置分布并影響γ探測(cè)效率。

實(shí)際測(cè)量中,兩種長(zhǎng)壽命正電子核素之間的γ效率相對(duì)差距約12.5%,可見(jiàn)因22Na符合相加效應(yīng)導(dǎo)致的511 keV γ效率改變的并不明顯,且與β能譜的影響相互抵消。但二者β效率差距很大,68Ge/68Ga的β效率6倍于22Na,推測(cè)是塑料閃爍體與源之間的薄膜結(jié)構(gòu)阻擋了22Na能量較低的正電子,而對(duì)68Ge/68Ga能量較高的正電子影響較小。

綜上可知,影響該18F監(jiān)測(cè)儀活度響應(yīng)的主要是待測(cè)核素的正電子發(fā)射能譜。長(zhǎng)壽命正電子核素中β能譜與18F最相似的是22Na,且22Na標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源的活度響應(yīng)數(shù)據(jù)偏差更小,長(zhǎng)壽命替代源應(yīng)選用22Na制作。在這一前提下,η22Na與η18F的差別將主要來(lái)自22Na的符合相加效應(yīng),在源活度測(cè)量中可以通過(guò)改變?chǔ)滦蔬M(jìn)行β效率外推,以此獲得具體的符合相加修正參數(shù)。

對(duì)于源形態(tài)的具體選擇,文獻(xiàn)[8]對(duì)常用的γ-γ符合類18F監(jiān)測(cè)儀的研究結(jié)果表明:在活性區(qū)域直徑不大于30 mm的情況下,點(diǎn)源和面源的活度響應(yīng)差距并不明顯;而超過(guò)這一直徑,則活度區(qū)域面積越大響應(yīng)越低。因此,本文沒(méi)有關(guān)注源形式差異對(duì)監(jiān)測(cè)結(jié)果的影響。但為了避免新的構(gòu)型與測(cè)量方案帶來(lái)的額外影響,最終的22Na替代源最好同樣采用薄膜面源。

綜上可知,22Na是最適合用于制作該類儀器所用長(zhǎng)壽命替代標(biāo)準(zhǔn)源的正電子核素,其效率修正參數(shù)主要來(lái)自符合相加效應(yīng),具體的替代源形式建議使用面源;而68Ge/68Ga因其β能量過(guò)高難以進(jìn)行相應(yīng)修正,不推薦在該類儀器上作為替代源核素使用。

4.4 22Na活度響應(yīng)不確定度評(píng)定

22Na點(diǎn)源(及不參與評(píng)定的68Ge/68Ga點(diǎn)源)的活度響應(yīng)由式(2)計(jì)算,其不確定度[15,18]包括儀器示值部分和源相關(guān)的部分。

1) 儀器示值部分的不確定度包括測(cè)量過(guò)程的計(jì)數(shù)率統(tǒng)計(jì)漲落引入的不確定度和儀器在計(jì)數(shù)過(guò)程中死時(shí)間修正引入的不確定度。前者由測(cè)量數(shù)據(jù)中的計(jì)數(shù)率計(jì)算,后者根據(jù)死時(shí)間修正公式計(jì)算。

2) 源相關(guān)部分的不確定度包括標(biāo)準(zhǔn)源活度和幾何位置偏差引入的不確定度。前者根據(jù)制源過(guò)程中所用計(jì)量器具與絕對(duì)測(cè)量?jī)x器本身的不確定度計(jì)算,后者根據(jù)源在兩計(jì)數(shù)道各組測(cè)量數(shù)據(jù)平均值的標(biāo)準(zhǔn)偏差計(jì)算。

具體不確定度分量及其數(shù)值如表7所列。根據(jù)表7可得,相對(duì)合成不確定度uc=3.4%。

表7 計(jì)數(shù)率對(duì)22Na標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源活度響應(yīng)不確定度分量及評(píng)定類別結(jié)果

5 結(jié)論

本工作通過(guò)制備18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源及長(zhǎng)壽命正電子核素22Na與68Ge/68Ga標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源,對(duì)放射性18F氣溶膠監(jiān)測(cè)儀進(jìn)行校準(zhǔn);根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)給出了濾膜源與替代源兩種校準(zhǔn)方法的活度響應(yīng),在分析數(shù)據(jù)相對(duì)誤差、測(cè)量重復(fù)性等儀器參數(shù)的同時(shí)對(duì)活度響應(yīng)的不確定度進(jìn)行了評(píng)定。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,18F標(biāo)準(zhǔn)濾膜源方案適用于該類使用β門(mén)信號(hào)γ甄別測(cè)量方案的18F監(jiān)測(cè)儀的實(shí)驗(yàn)室校準(zhǔn)要求,測(cè)得示值穩(wěn)定可靠,擴(kuò)展不確定度為6.0%,滿足儀器校準(zhǔn)的不確定度要求。22Na與18F的β能譜差異較小、引入的活度響應(yīng)修正因素較少,可作為該類儀器現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)的長(zhǎng)壽命替代源核素,這種情況下替代源的效率修正參數(shù)主要受符合相加效應(yīng)的影響。68Ge/68Ga與18F在β能譜上的差距較大,且該類型儀器對(duì)β能量差異敏感,因此不適合作為該類儀器的現(xiàn)場(chǎng)校準(zhǔn)源核素。

β門(mén)信號(hào)γ甄別測(cè)量方案在β能量較高(68Ge/68Ga)情況下會(huì)隨β效率的增加出現(xiàn)超過(guò)γ-γ符合方案的高活度響應(yīng),可以考慮優(yōu)化探測(cè)器結(jié)構(gòu)以增加β探測(cè)器的效率,并減少β探測(cè)器與樣品間的阻隔結(jié)構(gòu)以削弱其對(duì)β能量差異的敏感程度;發(fā)揮β探測(cè)器效率高的優(yōu)勢(shì),使18F的β效率提升至與68Ge/68Ga接近的程度,由此提高儀器的活度響應(yīng)與探測(cè)靈敏度。